QUÍMICA FÍSICA Sumário Equilíbrio de fases em sistemas de um componente (subs. puras) Diagramas (P,V, T) Equação de Clausius Clapeyron Diagramas (P,V, T) Hoje em dia são-nos acessíveis representações muito rigorosas das superfícies Vm=Vm(P, T) (ou PVT) quer sob a forma analítica, quer como tabelas de valores, quer, ainda, na forma de diagramas tridimensionais, como o que se ilustra, de maneira genérica, na figura: Representação tridimensional do comportamento volumétrico de uma substância pura. Legenda: s, ℓ e g representam as fases sólida, líquida e gasosa, respectivamente. As linhas a cheio separam fases em equilíbrio; as linhas a tracejado são isotérmicas. C é o ponto crítico. Diagramas (P,V, T) A representação tridimensional não é cómoda, pelo que se torna aconselhável a utilização de cortes nas superfícies (a T, P ou Vm constantes), acompanhados da projecção das linhas de equilíbrio relevantes no plano complementar de cada uma das direcções consideradas. Surgem, assim, os diagramas (P, Vm), (Vm, T) e (P, T), que iremos examinar em seguida. Diagramas (P,V) Vejamos, então, o andamento das linhas isotérmicas no plano (P, Vm) começando por considerar uma temperatura suficientemente elevada (seja T=T0) para que a fase gasosa tenha um comportamento aproximado do do gás perfeito. Isto significa que a esta temperatura a fase gasosa satisfaz a lei de Boyle, PVm= cte. Consequentemente, a isotérmica T=T0 será representada no plano (P, Vm) por um ramo de hipérbole, já que P = cte / Vm. 12 11 P 10 G 9 Diagrama (P,Vm) de uma substância pura. As linhas T0, T1, ... são isotérmicas. s, ℓ e g representam as fases sólida, líquida e gasosa, respectivamente. As superfícies (s+ℓ), (s+g) e (ℓ+g) são regiões bifásicas. C é o ponto crítico, de coordenadas Pc, Vm, c (e Tc). As linhas a cheio são isotérmicas. 8 7 E 6 Pc s 5 C D P2 4 s + F T0 T1 B A D´ Tc B' +g 3 g T2 T3 2 T tr s+g 1 0 0 1 2 3 4 5 7 6 V m,c 8 ( V m9g ) 10 T2 11 V12 m 13 14 Diagramas (P,V) As isotérmicas subcríticas na vizinhança do ponto crítico são achatadas, como se ilustra na figura para o caso concreto do CO2, que constitui exemplo (não muito frequente) de medidas rigorosas tomadas nessa vizinhança. ? Isotérmicas do CO2 na vizinhança da temperatura crítica, tc = 31.05 ºC. Perto do ponto crítico a incerteza nas medidas é significativa; essa incerteza transmite-se à definição das isotérmicas, pelo que se torna difícil definir com precisão o valor da pressão crítica e, mais ainda, o valor do volume crítico (Vm,c). Por esta razão, o número de substâncias puras cujo volume molar crítico foi medido com rigor é muito reduzido. Muitos dos valores de Vm,c que, ainda hoje, aparecem nas compilações de propriedades críticas foram obtidos por extrapolação. Diagramas (, T) m A variação dos volumes molares das fases líquida e de vapor em equilíbrio (i.e., nas condições da curva de saturação) têm, muito aproximadamente, o andamento que se ilustra na figura a seguir, onde, como é habitual neste tipo de trabalhos, se encontram representadas as densidades molares (m=1/Vm) em função da temperatura. m ,c c 100 110 120 Tc T 130 Variação da densidade molar (m) das fases líquida e de vapor, em equilíbrio, em função da temperatura para uma substância pura. Legenda: ● densidade molar do líquido saturado; ○ densidade molar do vapor saturado; □ média aritmética das densidades ortobáricas. a recta a tracejado (--□--□--) representa a lei dos diâmetros rectilíneos. Diagramas (, T) Dos valores experimentais colhidos para um grande número de substâncias g ρ m conclui-se que a média aritmética de ρ m e ρ m (para um mesmo valor de T ) é, muito aproximadamente, uma função linear da temperatura. Isto é, conclui-se que 1 2 g ρ ) a b T ( ρm m (1) em que a e b são parâmetros que se determinam a partir dos valores experimentais de, ρ m g ρ m e T. Esta expressão é conhecida pela designação de lei dos diâmetros rectilíneos ou lei de Cailletet e Mathias. Conhecidos os valores dos parâmetros a e b e da temperatura crítica, Tc, pode fazer-se a estimativa da densidade molar crítica, m,c , usando a eq. (1) e tendo em atenção que para T=Tc vem ρ m, c g 1 2 (ρ m ρ m ) T Tc g Os valores de V m e V m para cada temperatura designam-se por volumes molares g ortobáricos; analogamente, ρ m e à mesma temperatura são chamadas ρm densidades ortobáricas. Diagramas (P, T) Falta-nos examinar a representação no plano (P, T) que é, talvez, a mais elucidativa de todas. Duma maneira geral, o diagrama (P, T) das substâncias puras na sua forma mais simples assume a configuração que se indica: Na transformação A E, em que se parte da substância no estado gasoso (em A) e se chega, por compressão isotérmica, ao líquido (em E), nos estados representados por B, D sobre a curva das pressões de vapor observa-se condensação da fase gasosa. 12 sc P E 10 G C P c8 s 6 B ,D 4 P tr A tr F g Curva de sublimação 2 0 0 0 2 4 T tr 6 8 1T0 c T 12 Pelo contrário, se a transformação AE, entre os mesmos estados inicial (A) e final (E), não se fizer por compressão isotérmica mas sim pelo percurso AFGE, em nenhum ponto desta sucessão de transformações depararemos com o equilíbrio (ℓ+g) e, portanto, nunca se observará condensação do gás. Quer isto dizer que, seguindo um percurso adequado, é possível passar da fase gasosa à fase líquida (ou viceversa) sem nunca se observar equilíbrio (ℓ+g), i.e., sem se presenciar condensação do gás ou vaporização do líquido (caminhando no sentido inverso). Diagrama (P,T ) de uma substância pura simples. As superfícies s, ℓ e g representam, respectivamente, as regiões de estabilidade das fases sólida, líquida e gasosa. sc é a região do fluido supercrítico. O ponto triplo é tr; C é o ponto crítico; as coordenadas de cada um deles estão também indicadas. As curvas representam as linhas de equilíbio das (duas) fases que as limitam. Diagramas (P,T) Coordenadas (a) Ponto tr f c T/K 273.16 273.15 647.10 P 0.612 kPa 1 atm 22.06 MPa P Coordenadas (b) Ponto B C D E F G H (c) T T/K 251.65 256.16 273.31 238.45 248.85 355 273.15 P 209.9 MPa 350.1 MPa 625.7 MPa 212.8 MPa 344.2 MPa 2.216 GPa 2.019 GPa Coordenadas Ponto tr1 tr2 tr3 T/K 1184 1665 1809 P 5×10-6 Pa 1 Pa 5 Pa Diagramas (P, T) de diversas substâncias puras, com indicação das coordenadas de alguns pontos notáveis sobre as curvas de equilíbrio de fases. Legenda: (a) – água a baixa pressão; (b) – água a alta pressão; (c) – ferro. (Valores aproximados). Diagramas (P,T) Coordenadas (a) Ponto tr1 tr2 tr3 tr4 c T/K 368.46 392.9 425.15 388.15 1313 P 0.5 Pa 2.4 Pa 145.9 MPa 4 Pa 20.6 MPa P (b) Coordenadas Ponto A C (c) T/K 862.7 317.3 P 4.37 MPa 24 Pa Coordenadas Ponto A B T P/atm 1 1 T/K 391.5 409.1 Diagramas (P, T) de diversas substâncias puras, com indicação das coordenadas de alguns pontos notáveis sobre as curvas de equilíbrio de fases. Legenda: (a) – enxofre; (b) – fósforo; (c) – pazoxianisole. (Valores aproximados). Diagramas (P,T) Coordenadas Ponto A B C T/K 4020 4100 1300 P 12.6 MPa 12.8 Gpa 63 GPa P Diagramas (P, T) de diversas substâncias puras, com indicação das coordenadas de alguns pontos notáveis sobre as curvas de equilíbrio de fases. Legenda: (a) – Carbono sI(grafite), sII (diamante), sIII(metálico); (b) – hélio 3 (3He) (- - -) e hélio 4 (4He) (─). ℓ II é o 4He superfluido. sccc, scfc, sh são fases sólidas com estruturas cúbica de corpo centrado, cúbica de faces centradas e hexagonal, respectivamente. (Valores aproximados). Coordenadas Ponto A B C D E F G T T/K 2.19 1.463 5.1 1.723 3.138 14.9 16 P 5.15 kPa 2.6 MPa 233 kPa 3.0 MPa 13.72 MPa 100 MPa 160 MPa Equilibrio de fases das substâncias puras: tratamento quantitativo Sendo a Termodinâmica uma ciência de rigor, faz-se a seguir o tratamento quantitativo para estabelecer relações precisas entre as variáveis intensivas que governam o equilíbrio de fases. Para isto, considerem-se as fases e e dois estados de equilíbrio, A e B, sobre a curva de equilíbrio das duas fases : 4 .0 G3 .5 P = cte. x 3 .0 B 2 .5 2 .0 x 1 .5 A 1 .0 0 .5 0 2 4 6 T 8 Uma vez que A e B são estados de equilíbrio, a função de Gibbs tem que ser igual nas duas fases; isto é: (G)A =(G)A e (G)B=(G)B. Podendo os estados A e B ser tão próximos quanto se queira, no limite, quando a proximidade de A e B se reduz a um infinitésimo, das condições de equilíbrio anteriores resulta que: dG α α dG = β β V m dP S m dT V m dP S m dT dP dT α β (S m S m ) α β (V m V m ) Equilibrio de fases das substâncias puras: tratamento quantitativo Vimos que dP dT α β (S m S m ) α dP β (V m V m ) dT β Δ αS m β Δ α Vm Por outro lado, como para as duas fases em equilíbrio é: α β α G m G m ou H m TS α m β H m TS β m G 0 / G m H m T S m β β α m α m ββ m αα m Δ S dP Δ H dP Δ V V dTdT T Δ β β / Δ α S m Δ α H m /T É a equação de Clapeyron (1834). Esta equação governa todos os equilíbrios de fases (quaisquer que sejam e ) nas transições de primeira ordem.