jornadas do LIP 2008 @ Luso, Portugal
Dependência com a
temperatura da cintilação
UV do azoto
M. M. Fraga1, A.Onofre1, L. Pereira1, F.Fraga1, N.F.Castro1 F.Veloso1, R.
F. Marques1, M.Pimenta2, A.Policarpo1
1 LIP-
Coimbra, Dep. Física, Universidade de Coimbra, Portugal
2 LIP-IST, Lisboa, Portugal
1
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Estrutura
1. Motivação
2. Objectivos
3. Fonte de excitação e canais de excitação:
partículas alfa vs electrões
4. Modelo cinético e teoria
5. Sistema experimental
6. Simulação da câmara e avaliação dos
factores de correcção
7. Resultados e discussão
8. Conclusões e trabalhos futuros
2
1. Motivação
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
HiRes (USA, 1983-2003)
AGASA (Japão, 1997-2006)
Pierre Auger (Argentina/EUA, 2004-
Maior
estatística
)
Menor
incerteza
EUSO
Conhecimento mais detalhado
do perfil longitudinal de
fluorescência da atmosfera i.e.
Y(T,P)
3
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
2. Objectivos
Estudar a dependência com a temperatura da cintilação UV do N2
Conhecer melhor os mecanismos que levam às emissões UV do N2
Emissões UV :
– 2º sistema positivo do N2
v’=0-4 ; v’’ = 0,...
– 1º sistema negativo do N2
Bandas principais
(0,0) – 337.1 nm
(0,1) – 357.6 nm
(1,0) – 315.8 nm
(0,2) – 380.4 nm
(1,2) – 353.6 nm
(1,3) – 375.4 nm
(2,1) – 313.5 nm
banda (0,0),  = 391.2 nm
4
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
3. Excitação do estado N2*(C3u,v’)
fonte alfa vs fonte de electrões
A excitação directa a partir do estado
fundamental por He++ é proibida pelas leis de
conservação do spin
Excitação directa por electrões (primários e
secundários) domina excepto (eventualmente)
no final da trajectória
a pressão deverá
se mantida abaixo dos 600 hPa
1

3
N
(
X,

)

e


N
(
C

,v
')
2
gv
2
u
I. Tatischeff, J. Chem. Phys. 52 (1970) 503.
5
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
N2 @ 336 hPa, T = 293K
E=3.8 Mev
~5*105 e-/
Distribuição da energia dos electrões primários produzidos por
partículas alfa (modelo de Rudd)
Os electrões de baixa energia predominam!
6
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
4. Modelo cinético
Excitação:
Desexcitação:
v
'
k
1
 e
3
N
(
X,

v
)e




N
(
C

,v
')
2
g
2
u
e
k
*
v
'
N
(
C

,
v
'
)

N
(
X

,
v
)




N

N
2
2
3
2
u
1

2
g
A
3
3
v
´
´
v
'
'
N
(
C,

'
)


N
(
B,
v
'
'
)h


2
uv
2
g
nº fotões/MeV da banda (v’,v’’):
Yv'v'' τv'
1

A
k
v
'v
'' 
v
'N
τv
'
Dependência com a pressão:
k
1
P
'P

1
v

1

Y
A
p
'v
v
'v
''
v
'
'
7
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Dependência com a temperatura:
A taxa de desactivação colisional é dada pela média de vR(v) pesada pela
distribuição de velocidades, i.e.
k
(
T
)

(
v
)(
fv
)
d
v
v
q
R
8
k
T

B
k
(
T
)

x

e
x
p
(

x
)
d
x
=
<
v


(
T
)
,
w
i
t
h
x
=
R
q


k
T
B
Modelo de esferas rígidas :

(rArB)2
A
B
(T) depende de:
AB
exp
(Å2)
N2-N2
44.18
1.5-2.0
N2-O2
42.54
39
N2-H20
54.76
51
 Interacções que ocorrem durante as colisões
Estados inicial e final (electrónicos e vibracionais) das espécies em colisão
Distribuição dos níveis rotacionais para cada estado vibracional envolvido
8
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Leis de dependência de  com a temperatura :



~
Tk~
, v
T
(

=


1
/2
)
'
k
b
(T
)e
x
p
(
a
/T
)
v
'
Assumindo
kv'=oT
0
v´v´´

 T
kv'PkoPo 
v'
o
T
0
v´
Y
k
T 
0
 Av ' v´ (1 
P0 ( ) )
Yv 'v ''
Av '
T0
9
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
5. Sistema experimental
 source
PM2
N2
PM1
VP
C
Ts
P
Ts
IF
Cooling unit
Fonte de excitação: partículas alfa de Am-241 numa atmosfera rarefeita
PMTs: XP2020Q;
IF: filtro interferencial (Melles-Griot, c=340 nm, =10 nm);
Ts: sensor de temperatura ; P: sensor de pressão (Setra 216); VP: bomba de vácuo;
C: câmara (fechada após enchimento c/ gás  densidade do gás const.)
Dimensões da câmara:  = 50 mm, L = 30 mm
10
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.1 Simulação do sistema experimental
v
'
v
'
'
R
'


N
(
P
,
T
,
E
)

(

,
T
)

A
v
'
v
'
'
p
h
i
o
v
'
v
'
'
v
'
Taxa de contagem corrigida:
R
'v
'v
'
'
R



v
'v
'
'
v
'
v
'v
'
'
N
(
P
,
T
,
E
)
p
h
i
R’v’v’’ : taxa de contagem medida;
v'v''
: nº de fotões por 
N
,T
,E
p
h (P
i)
 : /s
(,To) : eficiência quântica do fotocátodo à temperatura ambiente
: eficiência do circuito electrónico
Av’v’’ : Coeficientes de Einstein para a transição v’v’’
v’ (P,T) : tempo de vida efectivo
11
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
O código em GEANT4:
•Simula a perda de energia das partículas 
•Segue a trajectória de cada fotão e verifica se
ele atinge o fotocátodo do PMT
•os efeitos da pressão na eficiência de
cintilação (desactivação colisional) não são
considerados
Os factores de correcção incluem:
• Perda de energia no gás
• Ângulo sólido de colecção dos fotões;
• Transmissão do filtro interferencial;
• Dependência da eficiência detecção com a variação da temperatura
12
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Gas, P, T
Trfilter (,)
ph
Simulation Code
Perfis de
banda:
PMT (T)
Distribuição e valores médios
de:
Irel(T)
Ei ; Eloss ;  range ; i ; i ; Nph
Sílica fundida:
n=0.05%for T = 50K
Transmissão das janelas ~ constante
13
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.2 Perfis da banda
O espectro rotacional foi calculadas para cada banda (v’,v’’), segundo a
formulação de Hartmann & Johnson [1];
A probabilidade relativa de transição para as diferentes bandas também foi
obtida de [1]
1.0
0.8
0.8
0.6
0.6
240K
293 K
Ir
I (a.u.)
1.0
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
310
320
330
340
350
360
370
380
0.0
334.5
wavelength (nm)
Perfis das bandas para o sistema 2P do
N2 entre 310 e 382 nm, para T=293 K
335.0
335.5
336.0
336.5
337.0
337.5
wavelength (nm)
Dependência com a temperatura
do perfil da banda (0,0)
[1] G. Hartmann and P. Johnson, J. Phys. B 11 (1978) 1597
14
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.3 Medida da Tr(,,T) and PMT (T)
6.3.1 Sistema experimental II
C.Unit
PM1
MONOC.
Cooling unit
OF
BA
LAMP
BS
Lâmpada : D2 (para calibrações espectrorradiométricas); OF: fibra óptica; BS: beam splitter;
BA: filtros neutros Monoc.; Monochromador Jobin-Yvon H20 FUV;
operar em regime de FEU);
PM2 and PM1: XP2020Q (a
IF: Filtro interferêncial montado num motor de passo (=0.9º), controlado por PC
15
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.3.2 Dependência com a temperatura da resposta
do PMT
i) Variação do ganho com T
ii) Taxa de contagem vs T
10
10
9
=-(0.18+/-0.02)%/º
8
8
7
A=-(0.15+/-0.02) %/º
6
(%)
5
4
RT
4
Nc/Nc
G/G RT (%)
6
3
2
2
0
1
0
-2
-1
-2
250
260
270
280
290
300
-4
250
260
270
280
T (K)
290
300
T (K)
Coeficiente de sensibilidade espectral catódica: k()= -(0.0850.012)%/º

N
'c
c
f
N
'c
Nc
f
c


i; i
1
1
p
h
e
k R
T
N
'c .
T
c
i
8000
287 K
256 K
Coeficiente de sensibilidade espectral ânodica: A()= -0.150.02)%/º

N
c

A R
T
N
T
c .
c
f
N

Nc
c
o
n
s
t
a
n
t

c
i; i
c
i
Nc
6000
4000
SER
2000
0
20
40
60
80
100
120
# channel
140
16
160
180
200
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.3.3 Resposta do filtro interferencial
i) Temperatura ambiente:
1.2
1.0
sin2
0


c
c 1
n
*2
 < 15º
Trel
0.8
0.6
0º
3.6º
7.2º
10.8º
14.4º
18º
21.6º
25.2º
28.8º
32.4
36º
39.2º
1.2
334.5 nm
334.9 nm
335.5 nm
335.9 nm
336.5 nm
337.1 nm
1.0
0.8
Trel
1.4
c=340 nm, =10 nm
Para a detecção da banda (0,0) .
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
300 305 310 315 320 325 330 335 340 345 350 355 360
 (nm)
0.0
-30
-20
-10
0
10
20
30
 (º)
Todas as curvas estão corrigidas ás contagens de fundo e para dependência com o comprimento de
onda da luz emitida pela lâmpada de D2. Estão normalizadas a 337,1 nm.
O monocromador foi calibrado em comprimento de onda com uma lampada Hg (ORIEL)
17
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
0º
3.6º
7.2º
10.8º
14.4º
18º
21.6º
25.2º
28.8º
32.4
36º
39.2º
1.2
1.0
Trel
0.8
0.6
1.0
0.8
0.6
I (a.u.)
1.4
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
310
315
320
325
330
335
340
345
350
wavelength (nm)
0.0
300 305 310 315 320 325 330 335 340 345 350 355 360
 (nm)
1.02
1.2
334.5 nm
337.1 nm
Parameter Value
Error
--------------------------------------------A
0.999
0.002
B
-0.397
0.008
--------------------------------------------n* = 1.607
1.00
0.98
1.0
0.96
0.94
2/02
Trel
0.8
0.6
0.92
0.90
0.4
sin2
0



1

c
c
n
*2
0.88
0.86
0.2
0.84
0.0
-30
-20
-10
0
10
20
30
angle of incidence (º)
Comparação dos dois conjuntos de dados
0.0
0.1
(18º)
0.2
0.3
0.4
2
sen 
Índice de refracção efectivo
18
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
ii) Dependência com a temperatura:
a) deslocamento do comprimento de onda central
cT-0.012 0.003) nm/º
341.5
25.1ºC
9.3ºC
3.8ºC
-4.9ºC
-8.5ºC
-18.3ºC
120000
100000
340.5
c (nm)
Nc/mi
80000
341.0
60000
340.0
run01
run02
run03
run04
40000
339.5
20000
339.0
0
325
-30
330
335
340
345
350
-20
-10
355
 (nm)
0
10
20
30
T (ºC)
b) Deslocamento do máximo da transmissão :
- 0.21%/º (inclui efeitos do PMT) (incerteza ~ 5%)
- 0.09%/º (apenas o filtro) (incerteza ~30%)
19
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
6.4 Resultados da simulação
@ 336 hPa
Distribuição do c.d.o dos fotões que incidem no filtro
20
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Distribuição dos c.d.o. dos fotões que
emergem do filtro
21
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
@ 336 hPa
1.2
Nph_det (T)/N ph_det (T o)
336 hPa
1.1
Número médio dos fotões que incidem no PMT
(relativamente à temperatura ambiente) em
função da T
1.0
0.9
250
260
270
280
T (K)
290
300
22
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Erros sistemáticos:
Tr() e PMT:
0.45º
 ~ 2%
r (1,i) = 10%
 ~ 2%
(fit e medida)
Factores dependentes da temperatura:
c = 16%
~ 1%
r (@ máximo) =  5%
~0
 t = 3%
º
P =  2 hPa
23
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
7. Resultados: (0,0) band light yield (337.1 nm)
24
7.1 @ à temperatura ambiente:
1/R vs P
20
1/R (a.u.)
16
1
bk

ab
Pw
i
t
h 0
R
aA
0
12
8
4
200
300
400
500
600
700
800
P20ºC (hPa)
-4
k
×
1
0
h
P
a-1n
s-1)
0(
(n
s)
-2
k
/A
×
1
0
h
P
a-1)
0
0(
p
'0=A
/k
h
P
a)
0
0(
R
ef.
2
.9
6

0
.2
5
4
1
.7

2
.1
1
.2
30
.1
0
8
1
.36
.6
[2
3
]
2
.6
2

0
.1
2
3
1

6
0
.8
10
.1
6
1
2
32
4
[1
6
]
2
.8

0
.3
3
6
.1

0
.7
1
.0
20
.1
1
9
81
1
[1
4
]
3
.1
6

0
.1
2
4
0
.5

1
.3
1
.2
80
.0
6
7
84
[1
5
]
3
.2
1

0
.0
5
4
2

2
1
.3
50
.0
7
7
44
[2
4
]
--
--
0
.9
10
.2
2
1
1
02
7
P
resen
tw
o
rk
[23] A. Morozov et al., Eur. Phys. J. D 33 (2005) 207 ; [16] H. Brunet, thèse du doctorat, UPS, Toulouse ; [14] G. Dilecce et
al., Chem. Phys. Lett. 431 (2006) 241 ; [15] Calo & Axtmann, J. Chem. Phys. 54 (1971) 1332., [24] Pancheshnyi et al.,
Chem. Phys. 262 (2000) 349
24
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
7.2 Dependência com a temperatura:

o
R
v'v
''
T
a
b
 
R
v'v''
o
T
aA0rt ;
0
brtkrtPrt
0
0


k
~
T
q
v
' ~T, 

=

+
1
/2
 = -0.46  0.20
= -0.96  0.20
@ densidade do gás constante
25
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Dependências negativas com a temperatura das taxas de desactivação colisional foram
relatadas para outras reacções do tipo A+*+B, ou A*+B (A e B podem ser átomos ou
moléculas), e são normalmente explicadas em termos de forças atractivas de longo alcance.
Exemplo: N2+ (B,v’=0) + N2
6
Lillicrap
Brocklehurst & Downing
from Belikov et al.
-0.82
=T
(Belikov)
Explicação: a desactivação é favorecida
através da formação de uma molécula
complexa com probabilidade P.
À medida que a temperatura diminui, tanto P
como o tempo de vida do complexo
aumentam.
kq(x10 -10 cm 3s-1)
5
4
3
2
50
100
150
200
250
300
350
T (K)
Este mecanismo é importante quando as
colisões envolvem estados electrónicos de
alta-energia.
A. Belikov et al., J. Chem. Phys. 102 (1995) 2792
Para o estado N2(C) sugerimos o modelo de Calo e Axtmann para explicar os
resultados...e espera-se por mais resultados teóricos ou estudos experimentais :
3
1

*
*
N
(
C

,
v
'
)

N
(
X

,
v
)



N



N
(
?
)

N
2
u
2
g
4
2
2
26
Jornadas do LIP 2008 @ Luso
Conclusões
 A simulação avalia os factores de correcção dos dados
experimentais, tendo em conta a dependência com a temperatura
dos diferentes sistemas ópticos de detecção.
 Os dados corrigidos à temperatura ambiente fornecem um valor
para A0/k0 que concorda com os dados existentes dentro das
incertezas experimentais.
 A luz de cintilação da banda (0,0) decresce com a temperatura;
 Este comportamento, também foi encontrado noutros sistemas
moleculares, e é explicado em termos da dependência com a
temperatura da secção eficaz colisional.
Futuro:
• Melhorar o sistema experimental;
• Realizar medidas resolvidas no tempo em função da temperatura;
• Extender as medições a outras bandas do 2P (N2) e 1N (N2+)
27
‘’There are two possible outcomes: if the
result confirms the hypothesis, then you've
made a measurement. If the result is
contrary to the hypothesis, then you've
made a discovery.’’
Enrico Fermi
28