ESTUDO
DA
DISSOLUÇÃO
DESCONTIMUA DE OXIDOS DE
URANIO
L U I Z A n t o n i o Oliveira B u e n o , Bertha F l o h e
J A d r o a U o de Araújo
P U B L I C A Ç Ã O l E A 523
lEA
Pub
523
DEZEMBRO/1978
1
CONSELHO
DELIBERATIVO
MEMBROS
Klaus Reinach — Presidente
Roberto D Utra V a z
Helcio Modesto da Costa
Ivano Humbert Marchesi
A d m a r Cervellinl
PARTICIPANTES
Regina Elisabete A z e v e d o Beretta
Flávio Gori
SUPERINTENDENTE
Rómulo Ribeiro Pieroni
L
P U B L I C A Ç / C O l E A 523
lEA
Pub
DEZEMBRO/1978
523
ESTUDO
DA
DISSOLUÇÃO DESCONTIMUA DE OXIDOS DE
L U I Z A n t o n i o Oliveira Bueno
J
Bertha F l o h e
AdroaidodeAraüJo
CENTRO DE ENGENHARIA QUÍMICA
CEO
AUT
076
INSTITUTO DE ENERGIA ATÔMICA
SAO P A U L O - B R A S I L
URANIO
Série P U B L I C A Ç A O l E A
I N I S Catégoriel a n d Descriptors
B16
Uranium dioxide
F u e l pellets
Dissolution
Nota A redaçfo ortografia e ooncaitoi ifo de refooniabllIdada doi autoroi.
ESTUDO
DA
DISSOLUÇÃO
DESCONTHSIUA
DE
OXIDOS
DE
URANIO
L u » A n t o n i o Oliveira Bueno Bertha F l o h e
J A d r o a l d o de A r a ú j o
RESUMO
Estudou-se a dissolução de óxidos de uranio (UOj e UsOg) c o m HNOa visándose a coleta de dados
experimentais para elaboração e implantação desta fase n o fluxograma de processo para o tratamento de combustíveis
ou materiais irradiados. Simulou se a fase de dissolução d o fluxograma utilizando-se p6s e pastiliías de óxidos nSo
irradiados. Os experimentos f o r a m realizados à temperatura ambiente e à temperatura de ebulição da solução nítrica
com concentrações de I - I N O 3 variando de 1 a 12M e m condições estequiométricas e c o m excesso de ácido (100 a
300%) Os resultados mostraram que c o m H N O 3 6 M dissolvenvse lOg de UO2 o u de UaOg n u m tempo de lOs e 50s
respectivamente à temperatura de ebulição Nestas mesmas condições, pastilhas compactas são dissolvidas e m 29mir«
(UjOg = 5 g ) e 330 m m (UOj = 2 0 g )
I -
INTRODUÇÃO
Para a elaboração de f l u x o g r a m a s de processos c o n t í n u o s n o r m a l m e n t e se u t i l i z a m os dados
obtidos e m operações descontínuas desenvolvidas a f i m de se conhecer o c o m p o r t a m e n t o das variáveis
dos sistemas A s s i m sendo neste trabalho procurou-se simular a fase de dissolução de c o m b u s t í v e i s o u
materiais irradiados c o m o objetivo de se acumular dados que p e r m i t a m o estabelecimento d o processo
para o t r a t a m e n t o d o u r â n i o irradiado T o d o s os exjjerimentos f o r a m realizados c o m pastilhas n ã o
irradiadas de ó x i d o s de urânio
O processo de dissolução pode ser elaborado considerando-se a dissolução d o e l e m e n t o
combustível o u somente d o c o m b u s t í v e l sem os resvestimentos E m geral dá-se preferencia ao segundo
procedimento c o m exceção dos casos e m que o c o m b u s t í v e l é c o n s t i t u í d o p o r placas de ligas
urânio-alumínio o n d e se f a z a dissolução total porque o a l u m í n i o irá favorecer a separação d o «
actinfdios |3or extração c o m solventes.
P a r a ó x i d o s d e u r â n i o u s a m se ácidos minerais c o m o agentes de dissolução
mais
especificamente o ácido n í t r i c o por sua eficiência e especialmente por ser o m e i o e m que se
desenvolve a separação dos actinídios.
Diversos pesquisadores'^ 6 7 1 1 )
estudado a dissolução de ó x i d o s de urânio E n t r e t a n t o é
problemática a elaboração de u m q u a d r o característico d o desempenho d o s ó x i d o s Esta dificuldade
advém d o relacionamento existente entre o processo de fabricação d o material d e partida e a dissolução
propriamente dita Isto acontece, m e s m o nos casos o n d e os materiais são o r i u n d o s da mesma batelada
A l g u n s Aspectos S o b r e o Mecanismo de Dissolução
A s reações de dissolução caracterizam-se peÍQ ataque rápido d o ácida <i pastilha seguindo-se u m
p e r í o d o o n d e a velocidade d i m i n u i acentuadamente 0 f e n ô m e n o ê b e m visualizado q u a n d o se observa a
Aprovada para pubilcação e m Dazembro/197&
diferença entre os valores de velocidade inicial da reação e aqueles d a velocidade média d a r e a ç ã o ' ^ ^ ^ '
Obtém-se u m aumento na velocidade q u a n d o se a u m e n t a m a temperatura e a concentração d o ácido
nítrico"
A densidade da pastiliia é t a m b é m u m a variável importante o c o r r e n d o u m
decréscimo na velocidade á medida e m q u e a densidade a u m e n t a ' ^ ^
H á diferenças na velocidade d e
reação c o n f o r m e a pastilha seja o u não irradiada havendo u m decréscimo na velocidade das dissoluções
de materiais irradiados.
Alguns produtos intermediarios da dissolução ( N O NO2 e HNO2) d e v e m ser considerados. N o
caso d e ácido d i l u í d o tem-se principalmente N O c o m o p r o d u t o Utilizando-se ácido concentrado o
principal p r o d u t o é NO2 O N O f o r m a d o é o x i d a d o jara ação d o H N O a o u pelo o x i g ê n i o dissolvido,
passando a NO2 Este p o r sua v e z dissotve-se e m água d a n d o origem a HNO2 e H N O a Considerando a
participação d o NO2 e d o HNO2 na redução de HNO3, observa-se q u e o efeito d o NO2 é insignificante
tendo-se verificado q u e e m soluções nítricas o (HNO2) »
(N02)'^* S h a b b i r ' ^ * considera -o HNO2
c o m o autO'Catalizador mais provável
A p ó s a dissolução o urânio encontra-se n o estado d e oxidação ( V I ) na f o r m a d e f o n uranilo
(UO2**) hidratado
A s reações globais d e dissolução d o U a O g e U 0 2 ' ^ ' são as seguintes
U a O g + S H N O a "* 3U02 (N0a)2 (aq) + 2NO2 + 4H2O
UO2 + 4HNO3
A H = - 4 1 , 4 Kcal
UO2 (N03)2 + 2NO2 + 2H2O
N o s casos de os ' o f f gases' serem oxidados e absorvidos e. ainda reciclados c o n t i n u a m e n t e para
o dtssolvedor na f o r m a de HNO3 a equação pode ser representada'^
por
UO2 + 2HNO3 + O 5 O2 -»• UO2
mOah
* iHjíO
ou
UO2 + 3HNO3 + O25O2
U O j (N03)2 + NO2 + v 1 5 H 2 O
N a recuperação d o HNO3 desenvolvenvse as seguintes reações*^'
2 N O + O2
-*
2NO2 + H2O
3HNO2
à NO2
HNO2 + HNO3
-»•
H N O j + 2N0 + H2O
Na ausência d e o x i g ê n i o as reações mais prováveis s ã o ' ^ '
fase de equilíbrio heterogêneo
UO2 + 4H*
U * * + 2H2O
fase d o equilíbrio e m fase aquosa
U * * + H2O
U O H ' * + H*
fase d e 0x1 redução
U O H ^ * + N O 3 - ^ UO2* + H * + NO2
fase de desproporcionamento d o NO2
2NO2 + H2O
N O 3 - + H * + HNO2
fase de propagação da oxi-redução
U O H ^ * + HNO2
II - P A R T E
UO2* + 2 H * + N O
EXPERIMENTAL
Arranjo Experimental
T o d o s os e x p e r i m e n t o s realizaram-se c o m o m e s m o arranjo experimental m o s t r a d o na F i g u r a 1
Reagentes
UO2 - p6 - g r a n u l o m e t n a 100 mesh o b t i d o p o r redução c o m hidrogênio
proveniente d o C e n t r o de Metalurgia Nuclear
p o r 30 m i n u t o s , a T B O ' C ,
U3O8 - p õ - g r a n u l o m e t n a 65 mesh o b t i d o p o r calcinação a 750°C durante 9 horas proveniente d o
C e n t r o de Metalurgia Nuclear
UO2 - pastilha — proveniente d o C e n t r o de Metalurgia Nuclear p o r coi[npactação segundo as s e g u i n g
características
esforço
temperatura
tempo
compressão
16 t
750'C
4 horas
2160 k g / c m *
densidade
9 806 g / c m ^
U3O8 - pastilha -
proveniente d o C e n t r o de Metalurgia Nuclear
esforço
temperatura
tempo
compressão
251
1000°C
14 horas
2650 k g / c m '
densidade
7 09 g/cm^
compactadas nas seguintes condições
Figiml -
Esquema d o A r r a n j o E x p e r i m e n t a l para Dissoluçéío de Ó x i d o s de U r â n i o
Método Analítico
A s concentrações de urânio f o r a m determinadas pelo m é t o d o potenciométrico do titulação d o
ácido liberado na formação de p e r ó x i d o de uranio O m é t o d o analítico baseía-se na reação
(3)
onde o ácido livre é titulado alcalimetricamente'
Procedimento
Os e x p e r i m e n t o s desenvolveram se a temperatura a m b i e n t e ( ^ 2 5 ° C ) e a temperatura de ebulição
(=:100°C) Nas dissoluções dos ó x i d o s sob a f o r m a de pos usaram se massas constantes de 10 g
enquanto que as pastilhas tiveram massas de 5 a 20 g A s concentrações de ácido n í t r i c o variaram de 1 a
14M usando se volumes estequiometricos e em excesso de 100 a 300% N a dissolução dos ó x i d o s sob a
f o r m a de pos empregou-se agitação magnética
III -
RESULTADOS
Para a caracterização da fase de dissolução dos ó x i d o s de uranio estudaram se as variáveis —
concentração e estequiometria d o ácido n í t r i c o temperatura e t e m p o de dissolução A seguir
observaranrvse os resultados inicialmente para os pos e e m seguida pastilhas compactadas.
Influência da C o n c e n t r a ç ã o e Quantidade de HNO3 e m F u n ^ o d o T e m p o de Dissolução de Pos d e UO2
eUaOg
T o d o s os experimentos f o r a m realizados c o m soluções de HNO3 variando de 1 a 14M à
temperatura ambiente e ebulição (=; 100°C) usando-se quantidades estequiométricas e excessos d e 100 a
300% ÍHNO3/U A s Tabelas I II e III mostram os resultados notando-se que à temperatura de ebulição
a velocidade de dissolução aumenta Observa se igualmente que u m excesso de ácido não altera o t e m p o
de dissolução dos pos de UO2 à temperatura ambiente Q u a n t o à copcentração d o ácido yerifica se que
açima de 6M o t e m p o para dissolução é constante nas dissoluções de UO2 desenvolvidas
temperatura 100°C
Para os pos de U s O g nota se c o m o n o caso d o UO2 que a temperatura favorece a dissolução
enquanto que o excesso de ácido não interfere c o m os níveis de dissolução O t e m p o d e dissolução á
praticamente inalterado nos casos de concentrações d e HNO3 acima de 4 M Para ácidos 1 e 2M c o m
quantidades estequiométricas notou-se que as soluções resultantes m o s t r a r a m a presença de u r â n i o - I V
Pastilhas de U s O g
a) — Dissolução à temperatura ambiente
E m temperatura ambiente a velocidade de dissolução de pastilhas de U3O8 é e x t r e m a m e n t e
lenta Para tanto estabeleceu-se u m limite de 50 horas após as quais f ê z se a determinação da
porcentagem de urânio dissolvido E m todos os casos usou-se u m excesso de 300% de ácido n í t r i c o
Tabela I
T e m p o de Dissolução d e Pós d e U O i e U s O g Variação da Concentração e Quantidade de H N O s
T e m p e r a t u r a A m b i e n t e Massa dos Pós 10 g
CONCENTRAÇÃO
DE
HNO3 ( M )
QUANTIDADE
DE HNOs
(excesso e m % )
l
esteq
100
200
300
2
esteq
100
200
300
4
esteq
100
200
300
esteq
6
100
2fiP
300
R e n d i m e n t o d e Dissolução ( m i n )
UsOg
UO2
•420
•420
•420
•420
210
370
•420
•420
•420
50
75
105
120
•420
•420
•42q
M2P
•420
207
155
40
17
18
18
18
50
75
90
8
7
7
7
25
3,5
esteq
100
200
300
2?
pptação
11
11
11
IP
10
esteq
100
200
300
12
esteq
100
200
300
pptação
6,5
65
07
0.7
0.7
0.7
esteq
100
200
300
pptação
4
4
4
0.7
0.7
0.7
0.7
8
14
( * ) - V a l o r estabelecido por não haver dissolução completa
23
30
22
3.0
7.0
1 5
1.5
1.5
Tabela I I
R e n d i m e n t o de Dissolução e m Pós de UO2
Temperatura Ambiente
CONCENTRAÇÃO
DE
H N O s (M)
QUANTIDADE
DE HNOs
(excesso e m % )
esteq
1
¿
R e n d i m e n t o de Dissolução (%)
UsOs
UOi
66 6
1000
100
642
1000
200
33,0
143
300
301
81
esteq
96,2
1000
100
965
100,0
200
98,2
100,0
300
98,8
100,0
esteq
94,7
100,0
97 7
1000
100
3
e U s O g T e m p o de Reação 420 m m
Massa dos Pós 10 g
200
100,0
100,0
300
100,0
100X)
Tabela III
T e m p o d e Dissolução de Pós de UO2 e U j O g Variação da Concentração e Quantidade de H N O g
T e m p e r a t u r a d e Ebulição (=:100°C) Massa dos Pós 10 g
CONCENTRAÇÃO
DE
HNOs (M)
QUANTIDADE
D E HNO3
(excesso e m % )
R e n d i m e n t o d e Dissolução ( m i n )
UsOs
UO,
1
esteq
100
200
300
150
100
50
50
50
40
35
35
2
esteq
100
200
300
80
45
3,0
30
35
20
1 5
1 5
4
esteq
100
200
300
30
1 5
1 5
1 5
1 5
06
05
05
6
esteq
100
200
300
1 0
08
08
08
05
03
03
03
esteq
200
300
Q3
03
03
0,3
10
esteq
100
200
300
02
02
02
02
0.2
02
02
0.2
12
esteq
100
200
300
02
0.2
02
0.2
02
0.2
02
0.2
14
esteq
100
200
300
0.2
02
02
02
0.2
0.2
02
0.2
8
02
0.2
P2
a?
sobre a quantidade estequiométrica utilizando-se injeçSo de ar e de nitrogênio para se p r o m o v e r a
agitação n ã o h a v e n d o nestas condições influência sobre o t e m p o de dissolução caso a atmosfera seja
o x i d a n t e o u inerte A T a b e l a I V mostra os resultados
Tabela I V
Dissolução de Pastilhas de U j O g Influencia da Concentração de
A c i d o N í t r i c o T e m p e r a t u r a A m b i e n t e T e m p o 50 horas Massa 5 g
CONCENTRAÇÃO
RENDIMENTO DE
DE HNO3(M)
D I S S O L U Ç Ã O (%)
1
2
4
6
8
10
12
14
72
47 0
89 0
89 3
931
93 0
94 2
941
b) — Dissolução à temperatura de ebulição
Neste caso além da variação da concentração de ácido n í t r i c o estudou-se a influência da
relação HNO3/U3O8 N a T a b e l a V tem-se os resultados Vê-se c o m o nos casos já estudados q u e o
excesso de ácido não influencia o t e m p o de reação notando-se apenas uma leve redução d o u r â n i o nas
soluções obtidas c o m quantidade estequtométrica de ácido
N a Figura 2 tem-se a c u r v a representativa da influência da concentração d o ácido e m f u n ç ã o
do t e m p o de dissolução de pastilhas de U s O g
Utilizou-se HNO3 100% e m excesso sohre o
estequiométrico à temperatura de ebulição
Pastilhas d e UO2
a) — Dissolução â temperatura ambiente
Considerando-se os resultados obtidos na dissolução de pastilhas de U s O g estabeleoeu-se o
mesmo t e m p o para a verificação d o c o m p o r t a m e n t o da dissolução á temperatura ambiente o u seja
50 horas. Neste t e m p o f o i estudada a influência da concentração de ácido n í t r i c o usando-se u m a
quantidade de ácido correspondente a 300% de excesso sobre o valor estequiométrico e ainda usando-se
injeção d e ar N a T a b e l a V I tenvse os resultados.
b) - Dissolução à temperatura de ebulição
A Tabela V I I e F i g u r a 3, m o s t r a m os valores obtidos na dissolução de pastilhas de UO3 à
temperatura de ebulição e m f u n ç ã o d o t e m p o concentração e quantidade de H N O s Para as
10
Tabela V
Influência da Concentração e Quantidade de H N O 3 na Dissolução d e
Pastilhas de U s O g
CONCENTRAÇÃO
1
2
4
6
8
10
12
14
5g
T e m p e r a t u r a de Ebulição
QUANTIDADE
DE
DE
HNOs
Massa
(M)
HNOs
%
=Í100°C
TEMPO DE
DISSOLUÇÃO
(mm)
esteq
140
100
120
200
120
300
120
esteq
66
100
68
200
66
300
67
esteq
43
100
42
200
43
300
43
esteq
29
100
28
200
26
300
28
esteq
22
100
22
200
22
300
23
esteq
15
100
16
200
16
300
15
esteq
18
100
14
200
13
300
14
esteq
29
100
12
200
11
300
12
11
140
I20
TEMPERATURA
100
o
t<
o.
DE E B U L I p A O ( a < I O O * C )
HNO- « 1 0 0 %
DE
EXCESSO
SOBRE
QUANTIDADE
ESTEQUIOMETRICA
A
BO
MASSA!
9g
3
o
v>
m
60
5
o
40
o
a.
Z
tu
»-
20
ir
•t
•t
CONCENTRApXO
Figura 2 -
DE
i r
HNO3
(M)
T e m p o de Dissolução de Pastilhas de U a O g e m F u n ç ã o da Concentração de HNO9
Tabela V I
Dados de Dissolução de Pastilhas de UO2 a T e m p e r a t i t f a A m b i e m e .
Influência da Concentração de H N O s e m F u n ç ã o da Porcentagem de
Urânio Dissolvido T e m p o de Dissolução 50 horas Excesso de 300%
de H N O s Sobre o Estequiométrico
CONCENTRAÇÃO
D E H N O s (M)
RENDIMENTO DE
D I S S O L U Ç Ã O (%)
1
2
4
6
8
10
12
14
30
73
187
30 3
43 6
602
67 0
69 8
12
Tabela V I I
Variação d o T e m p o de Dissolução^de Pastilhas de UO2
Quantidade de H N O j
CONCENTRAÇÃO
DE
HNO,
(M)
e m F u n ç ã o da Concentração e
Massa 20 g T e m p e r a t u r a de Ebulição =:100°C
QUANTIDADE
DE HNOs
(% excesso)
TEMPO DE
DISSOLUÇÃO
(mm)
esteq
420
RENDIMENTO DE
DISSOLUÇÃO
%
100
420
200
420
300
420
41
38
61
47
esteq
420
34 7
100
420
37 0
200
420
331
300
420
401
esteq
420
65 2
100
420
63 2
200
420
69 7
300
420
62 0
330
335
319
326
100 0
6
esteq
100
200
300
240
8
esteq
100
200
300
1
2
4
10
12
14
100 0
100,9
100.0
239
100 0
100 0
1000
100 0
esteq
100
200
300
125
120
123
123
100
100
100
100
esteq
81
1000
100
75
100 0
200
73
1000
300
80
100 0
esteq
70
1000
100
65
1000
200
72
1000
300
68
1000
250
246
0
0
0
0
14
I 2
I O
O
O
TEMPERATURA
OE
E B U L I Ç Ã O («lOO^C)
6
<
HNO3
EM
SOBUE
2 •
MASSA>
EXCESSO
O
100
%
ESTEOUlOMETRICO
20«
100
TEMPO
Figura 3 -
OE
200
DE
DISSOLUÇÃO
300
400
(minutos)
T e m p o de Dissolução de Pastiliías de U O j e m F u n ç ã o da Concentração de H N O ,
14
concentrações 1 2 e 4M estabeleceu-se o t e m p o de 7 horas, após o qual se d e t e r m m o u as
porcentagens
de uranio na solução
Dissolução de Pastilhas de UO2 e U s O g R e n d i m e n t o e Dissolução
N o reprocessamento é desejável o menor n ú m e r o de fases possíveis Considerando-se que as
soluções obtidas na dissolução serão usadas c o m o alimentação d o sistema de separação dos actinídios por
e x t r a ç ã o c o m solventes e que neste sistema a acidez livre das soluções depende d o t i p o de f l u x o g r a m a
situa-se entre 2 e 3M estudou-se a variação d o temjjo de dissolução a temperatura de ebulição
(£:100°C) e m f u n ç ã o d o r e n d i m e n t o de dissolução representado pelos valores de porcentagem de urânio
dissolvido Para U a O g usou se concentrações de HNO3 4 6 e 8 M e para UO2 8 10 e 12M A s soluções
resultantes apresentaram acidez livre variando de 2 8 a 7 8 satisfatoriamente para o ajuste da
concentração e alimentação d o sistema de extração c o m solventes. E m todos os e x p e r i m e n t o s usou-se
uma quantidade de HNO3 correspondente a 100% sobre o valor estequiométrico e as operaçõs se
desenvolveram na ausência de agitação A s Figuras 4 e 5 representam as curvas resultantes dos
experimentos.
IV - DISCUSSÃO E CONCLUSÕES
Dos experimentos realizados observou-se que para pôs o t e m p o de dissolução é m e n o r para o
UO2 e m relação ao U s O g seja a temperatura ambiente seja à ebulição Notou-se q u e à ebulição a
concentração de ácido n í t r i c o pode ser inferior àquela usada à temperatura ambiente obtendo-se o
mesmo r e n d i m e n t o Para massas iguais o UO2 dissolve-se à temperatura ambiente e m u m t e m p o de
31,5 minutos c o m HNO3 10M e à ebulição neste t e m p o necessita-se de u m HNO3 1M
Os estudos referentes ao excesso de ácido mostraram que os valores jDermanecem praticamente
inalterados seja e m quantidades estequiométricas seja c o m excesso de 300% E m alguns casos,
entretanto o excesso deve existir por uma questão puramente de arranjo pois volumes pequenos são
insuficientes para cobrir a massa d o p6
E m relação às pastilhas verif icou-se que são necessários tempos mais longos para a dissolução
principalmente d e v i d o à diminuição da superfície de ataquç, O t e m p o para a dissolução d ^ pastilhas
coqipactadas d e U s O g é inferior ao necessário à dissolução d ^ pastilha^ compactadas dç UO2
possivelmente d e v i d o à diferença de esforços usados na compactação das amostras. Ç o n ^ MNPi ^ a ipi)^
obténvse condições satisfatórias de t e m p o à temperatura d e ebulição, obtendo-se soluções finais que
p e r m i t e m c o m facilidade u m ajuste d e concentração necessário às alimentações d o sistema de separação
dos actinídios p o r extração c o m T B P
Observou-se que e m concentrações elevadas de H N O s e temperatura de ebulição, o ataque é
extremamente intenso e x i g i n d o u m sistema jjerfeito para a captação dos gases de dissolução
Verificou-se igualmente, que a dissolução se caracteriza por u m ataque rápido seguido de u m
p e r í o d o onde a velocidade de r e a ^ o cai sensivelmente Este f e n ô m e n o ralaciona-se provavelmente aos
produtos intermediários de reação c o m velocidades de reação mais lentas.
—I—
100
-O
-
HN03>IOO%OE
o
SOBRE
I<
u3
-I
O
A
EXCESSO
QUANTIDADE
ES-
TEQUIOMETRICA
TEMPERATURA
«
DE
EBULIÇÃO
«lOO^O
30
39
MASSA > 9 «
O :
A
O '
10
15
TCMPO
Figura 4 -
20
'
HNO3
4M
HNO,
6M
HNO3
8M
29
( miNMto* )
R a n d i m e n t o de Dissolução de Pastilhas de U s O e
01
Ul
Z
O
Iz
Õ
M
«S
o
o
o
40
100
Figura 5 -
60
100
HNO3
HNO3
( ninutes)
120
=
=
HNO3
140
lOM
8 M
12 M
20 g
de Dissolução de Pastilhas de U O j
TEMPO
l^dimento
80
A
•
O :
MASSA>
EXCESSO
/
SOBRE
160
180
E B U L l Ç À 0 ( ^ IOtí°C )
ESTEQUIOMETRICA
DE
EM
QUANTIDADE
TEMPERATURA
A
H N O 3 ' 100 %
-o-
200
17
ABSTRACT
Dissolution studies of UO2 a n d U3O8, particles and pellets in nitric acid were carried out t o f i n d tlie best
flowsheet conditions f o r treatment o f irradiated materials. A l l experiments were accomplished w i t h unirradiated oxides
at r o o m and boiling point temperature o f the nitric acid solutions the acid molarity ranging f r o m 1 u p t o 12M in
stoichiometric and 100 vvt% u p 300% excess conditions T h e U O j (10 g) and U a O g (10 g) are easily dissoh/ed (10 and
50s) respectively at boiling point o f 6 M nitric acid solution A t the same conditions compacted pellets are dissolved in
29 m m (UaOg = 5 g ) and m 330 m m (UO2 = 2 0 g )
V -
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
1 BARENDREGT T J & COMPRIMO N V
FOR ATOMENERGI Reprocessing
course organized
- 1st September
2
Fuel dissolving and off gas treatment In INSTHUT
of fuel from preseik
by the Netheríand
s-Norwegian
and future power
Reactor
School
at
reactors
Norway
advanced
21st
August
1967 Kjeller Is d I p 74-86 (KR126)
BLAINE, A T Dissolution
of power
reactor
fuel ores. Ridiland, WadL, Hanford Atonuc Products
Operation, Aug. 1960 (HW-66320)
3
BRODDA
B
G
Alkalimetrische
Kernforschungsanlage
4
FLAGG J F
ed
Uranbestimmung
bei Potentiometrische
Indizierung
Julich,
I Relatório mterno I
1973
Chemical processing of reactor fuels. New York, N Y , Academic, 1961
5 KANEVSKII, E A &FILIPPOV, A P Factors determuunij; oxidixing activity of mtnc acid during
the reaction with uranium dioxide Radiokhimiya
6A 732 7,1964
6
LONG.J T. Engineering
for nuclear fuel reprocessing
7 SHABIR, M & ROBINS, R G
appi Chem
(London)
{London)
Gordon and Breach, 1967
Kinetics of the dissolution¡ of \iraraum dioxide m mtnc aad I J
1 | 129 34, May 1968
8 SHABIR, M & ROBINS, R G
appI Chem
New York, N Y
|
Kinetics of the dissolution of uramum dioxide m nitric acid If J
i 2 J 2 6,Feb
1969
9 URIARTE, A L &RAINEY, R H Dissolution of high density UO2 PuOa and PuOj/UOj peUets
mmorgamcacids. Trans-4/77 nt/c/Soc,6 410-1 1963j
10 URIARTE HUEDA, A , BERBERAMA EIZMENDI, M , RAWEY, R H Dissolution
Madrid. JunU de Energía Nuclear 1968 (JEN 201 DMa/^ 22)
U
of nuclear fuels.
WHATIEY, M E , HAAS, P A , HORTON, R W , RYON, j/V D , SUDDATH, J C , WATSON, C D
Chemical
I960
Technology
Division
United Operations
Section
monthly
progress
report
for
June
ls.1 I, bed I, Oct 1960 (CF 60-6-1 l)apud /\lucl Sa >46sf/-, 15(5)4801, Mar 1961
Download

ESTUDO DA DISSOLUÇÃO DESCONTIMUA DE OXIDOS