UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO DEPARTAMENTO DE FÍSICA – CCEN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM FÍSICA TESE DE DOUTORADO ! GERAÇÃO E DETECÇÃO DE CORRENTES PURAS DE SPIN PELOS EFEITOS DE SPIN PUMPING E SEEBECK DE SPIN por Gilvânia Lúcia da Silva Vilela ! ! Tese apresentada ao Programa de Pós-Graduação em Física do Departamento de Física da Universidade Federal de Pernambuco como parte dos requisitos para obtenção do título de Doutor em Física. Banca Examinadora: Prof. Antonio Azevedo da Costa (Orientador - DF-UFPE) Prof. Eduardo Padrón Hernández (DF-UFPE) Prof. Sergio Machado Rezende (DF-UFPE) Prof. Antônio Tavares da Costa Júnior (IF-UFF) Dr. Rubem Luis Sommer (CBPF) Recife - PE, Brasil Fevereiro - 2013 Catalogação na fonte Bibliotecário Joana D’Arc L. Salvador, CRB 4-572 Vilela, Gilvânia Lúcia da Silva. Geração e detecção de correntes puras de spin pelos efeitos de spin pumping e Seebeck de spin / Gilvânia Lúcia da Silva Vilela. – Recife: O Autor, 2013. xxxi, 209 f.: fig. tab. Orientador: Antônio Azevedo da Costa. Tese (Doutorado) - Universidade Federal de Pernambuco. CCEN. Física, 2013. Inclui bibliografía e apêndice. 1. Magnetismo. 2. Filmes magnéticos. 3. Spin pumping – efeito. 4. Spin Seebeck. I. Costa, Antônio Azevedo da (orientador). II. Título. 538 (22. ed.) FQ 2013-07 Universidade Federal de Pernambuco Departamento de Física – CCEN Programa de Pós-Graduação em Física Cidade Universitária - 50670-901 Recife PE Brasil Fone (++ 55 81) 2126-7640/2126-8449 - Fax (++ 55 81) 3271-0359 http://www.ufpe.br/ppgfisica/ e-mail: [email protected] Parecer da Banca Examinadora de Defesa de Tese de Doutorado Gilvânia Lúcia da Silva Vilela GERAÇÃO E DETECÇÃO DE CORRENTES PURAS DE SPIN PELOS EFEITOS DE SPIN PUMPING E SEEBECK DE SPIN A Banca Examinadora composta pelos Professores Antonio Azevedo da Costa (Presidente e Orientador), Eduardo Padrón Hernández, Sergio Machado Rezende, todos do Departamento de Física da Universidade Federal de Pernambuco, Antônio Tavares da Costa Júnior, do Instituto de Física da Universidade Federal Fluminense e pelo pesquisador Rubem Luis Sommer, do Centro Brasileiro de Pesquisas Físicas, consideram a candidata: ( ) Aprovada ( ) Reprovada ( ) Em exigência Secretaria do Programa de Pós-Graduação em Física do Departamento de Física do Centro de Ciências Exatas e da Natureza da Universidade Federal de Pernambuco em vinte e dois de fevereiro de dois mil e treze. _________________________________ Prof. Antonio Azevedo da Costa Presidente e Orientador _________________________________ Prof. Eduardo Padrón Hernández _________________________________ Prof. Sergio Machado Rezende _________________________________ Prof. Antônio Tavares da Costa Júnior ___________________________________ Dr. Rubem Luis Sommer Aos meus pais, Vera Lúcia e Severino Barbosa da Silva. AGRADECIMENTOS Agradeço primeiramente a Deus por sua bondade e misericórdia sem limites. Pois devo a Ele o milagre da minha existência e todas as minhas conquistas. Sem Ele nada disso seria possı́vel, pois todo dom perfeito vem de Deus. Agradeço aos meus pais, Vera Lúcia e Severino, que tanto amo, e que sempre se esforçaram ao máximo para me ver feliz e realizada. Meu pai, exemplo de homem, forte e destemido, que sempre me apoiou e me incentivou. Minha querida e linda mãe que nunca se cansou de me ajudar, que sempre foi meu apoio, presente de Deus. Agradeço ao meu esposo André Vilela, que sempre abraçou os meus sonhos como se fossem dele, um companheiro para toda a vida. Agradeço as minhas incrı́veis irmãs, Lane e Leide, verdadeiras amigas, que sempre estiveram ao meu lado e que eu sei que sempre estarão. Agradeço ao professor, Antônio Azevedo, que muito admiro e respeito, por todo tempo que dedicou ao meu crescimento profissional e pela sua disposição em me ajudar. Agradeço ao professor Sérgio Rezende, exemplo a ser seguido, pelas suas importantı́ssimas contribuições nesta tese. Agradeço aos amigos de laboratório que me apoiaram e participaram direta ou indiretamente deste trabalho e o tornaram divertido, Luı́s Leão, Márcio Medeiros, David Ley, Charles Salvador, Rafael Otoniel, Eduardo Pádron e Roberto Lázaro, muito obrigada, adoro vocês! Agradeço a todos os amigos, funcionários e professores do Departamento de Fı́sica da UFPE, obrigada por estarem ao meu lado neste importante capı́tulo de minha vida. Por fim agradeço ao CNPq pelo financiamento dos meus estudos e pesquisa. iv Tu a quem tomei desde os fins da terra, e te chamei dentre os seus mais excelentes, e te disse: Tu és o meu servo, a ti escolhi e nunca te rejeitei. Não temas, porque eu sou contigo; não te assombres, porque eu sou teu Deus; eu te fortaleço, e te ajudo, e te sustento com a destra da minha justiça. —ISAÍAS 41:9-10 RESUMO Nesta tese estudamos a geração de correntes puras de spin bem como seus efeitos na dinâmica da magnetização de filmes ferromagnéticos condutores e isolantes. Os sistemas estudados foram bicamadas e tricamadas magnéticas, compostas por materiais ferromagnéticos (metálicos e isolantes) e não-magnéticos metálicos. Também investigamos efeitos de relaxação magnética nestes sistemas devido à interação com os meios nãomagnéticos adjacentes. A geração de correntes puras de spin se deu através dos efeitos de spin pumping e Seebeck de spin. No primeiro efeito, a magnetização do filme ferromagnético (FM), precessionando sob efeito de um campo de rf, injeta momento angular de spin no meio não-magnético (NM). Este efeito, que se caracteriza por uma corrente de spin através da interface FM/NM, é também interpretado como uma acumulação de spins no meio não-magnético e funciona como um canal adicional de relaxação da magnetização. No segundo efeito Seebeck de spin, onde uma corrente de spin é gerada em um ferromagneto quando o mesmo é sujeito a um gradiente de temperatura, investigamos a geração de correntes de spin em filmes monocristalinos de granadas de ı́trio e ferro (Y3 F e5 O12 = YIG). Neste caso, analisamos a interação de ondas de spin e correntes de spin que são simultaneamente excitadas no mesmo material. A detecção da corrente de spin ocorre pelo efeito Hall de spin inverso que transforma a corrente de spin em uma corrente de carga. Para isto temos que depositar eletrodos de Pt em contato atômico com o meio magnético. A Pt é um dos materiais mais convenientes para caracterizar o processo de conversão de corrente de spin em corrente de carga devido ao seu alto valor do ângulo Hall de spin. O ângulo Hall de spin mede a eficiência de conversão da corrente de spin em corrente de carga e vice-versa. Desta maneira, podemos medir indiretamente a corrente de spin através da medida direta de uma tensão elétrica. Para investigar a interação vi RESUMO vii de correntes de spin com ondas de spin, montamos um experimento onde aplicamos um gradiente de temperatura ao longo de um filme de YIG (5 mm × 2 mm × 28 µm) e ao mesmo tempo excitamos os seus modos magnetostáticos de ressonância. Como os modos magnetostáticos possuem uma distribuição espacial ao longo do filme de YIG, depositamos três fitas de Pt (2 mm×100 µm×10 nm) regularmente espaçadas para servirem com sondas (eletrodos) locais das correntes de spin. Verificamos que a tensão elétrica de spin pumping, medida em cada eletrodo de Pt, depende fortemente da distribuição espacial dos modos de ondas de spin e da direção em que o gradiente de temperatura é aplicado ao longo do filme de YIG. Verificamos que modos locais de ondas de spin, de natureza diferente dos modos magnetostáticos, são excitados apenas na interface YIG/Pt, e que estes modos locais são fortemente dependentes do sentido do gradiente de temperatura. Estes modos localizados foram recentemente previstos teoricamente e esta é a primeira verificação experimental da existência desses modos. Investigamos também o processo de transferência de torque, gerado pelo efeito Seebeck de spin, que pode provocar um aumento ou uma diminuição na tensão de spin pumping gerada pelos diversos modos de ondas de spin (tanto modos magnetostáticos como modos locais). Também investigamos processos de relaxação magnética devido aos efeitos de spin pumping e espalhamento de dois magnons em multicamadas metálicas magnéticas. Neste caso, medimos a largura de linha de ressonância ferromagnética em função das espessuras dos filmes FM e NM. A estrutura formada por um filme de N i81 F19 (Permalloy = Py) sanduichado por dois filmes metálicos não-magnéticos mostrou-se muito conveniente para investigar a dependência dos processos de relaxação por spin pumping e por espalhamento de dois magnons. Tricamadas de Ag(tAg )/P y(10 nm)/Ag(tAg ), onde 0 < tAg < 20 nm, mostraram que o processo de relaxação por espalhamento de dois magnons é extremamente eficiente para tAg < 10 nm. Medidas de microscopia eletrônica mostraram que neste regime de espessuras os filmes de Ag não são contı́nuos, mas são formados por ilhas que servem para induzir defeitos nos filmes de Py. Enquanto que as bicamadas P y(10 nm)/Ag(tAg ) não apresentam qualquer aumento nas larguras de linha de FMR, as bicamadas Ag(tAg )/P y(10 nm) apresentam um forte aumento nas larguras de linha para tAg < 10 nm, pois as ilhas e vales viii RESUMO presentes na camada de Ag induzem defeitos no filme de Py depositado logo em seguida. As tricamadas do tipo Cu(tCu )/P y(10 nm)/Cu(tCu ) e P t(tP t )/P y(10 nm)/P t(tP t ) apresentaram larguras de linha de FMR com comportamentos bem diferentes, mostrando que enquanto o Cu é um péssimo absorvedor de spins, a Pt é um ótimo absorvedor de spins. Também investigamos os processos de transferência de correntes de spin, geradas por spin pumping, em tricamadas do tipo P y/W/Co, onde variamos as espessuras das camadas de W e de Co. Verificamos que as correntes de spin injetadas pelo filme de Py nas camadas adjacentes podem ser totalmente absorvidas pela camada de cobalto. Palavras-chave: Filmes magnéticos condutores e isolantes. Mecanismos de relaxação da magnetização. Corrente pura de spin. Espalhamento de dois magnons. Efeito Hall de spin. Efeito de spin pumping. Efeito Seebeck de spin. ABSTRACT In this thesis we studied the generation of pure spin currents and their effects on the dynamics of the magnetization of conductors and isolators ferromagnetic films. The systems we have studied were magnetic trilayers and bilayers composed of ferromagnetic materials (metals and insulators) and non-magnetic metals. We also investigated the effects of the magnetic relaxation in these systems due to the interaction with the nonmagnetic adjacent media. The generation of pure spin currents occurred through the spin pumping and spin Seebeck effects. In the first effect, the magnetization of a ferromagnetic film (FM), precessing under the influence of a rf field, injects spin angular momentum in the non-magnetic (NM) adjacent medium. This effect which is characterized by a spin current through the interface FM/NM is also interpreted as an accumulation of spins in the non-magnetic medium and works like an additional channel relaxation for the magnetization. In the second effect, we investigated the generation of spin currents in yttrium and iron garnet (YIG = Y3 F e5 O12 ) monocrystalline films subjected to a temperature gradient. Here we investigated the interaction between spin waves and spin currents that are simultaneously excited in the same material. The spin current detection occurs through the inverse spin Hall effect which transforms the spin current in a charge current. For this we have to deposit Pt electrodes in atomic contact with the magnetic medium. The Pt is one of the most convenient material to characterize the process of conversion of a spin current into a charge current due to its high spin Hall angle. The spin Hall angle measures the efficiency of converting a spin current into a charge current and vice-versa. This way we can indirectly measure a spin current through the direct measurement of an electrical voltage. To investigate the interaction between spin currents and spin waves, we set up an experiment where we apply a temperature gradient ix ABSTRACT x along a YIG film (2 mm × 5 mm × 28 mm) and simultaneously we excite its resonance magnetostatic modes. Since the magnetostatic modes have a spatial distribution along the YIG film, we deposited three Pt strips (2 mm × 100 µm × 10 nm) regularly spaced to serve as probes (electrodes) to localize the spin currents. We found that the spin pumping voltage measured at each Pt electrode depends strongly on the spatial distribution of the magnetostatics spin wave modes and depends on the direction of the applied temperature gradient along the YIG film. We found that spin wave local modes of different nature of the magnetostatic modes are excited only in the interface YIG/Pt and these local modes are strongly dependent on the temperature gradient direction. These local modes were theoretically predicted recently and this is the first experimental verification of their existence. We also investigated clearly the transfer torque process generated by the spin Seebeck effect, which may cause an increase or decrease in the spin pumping voltage generated by various spin wave modes (both magnetostatic modes and local modes). We also investigated the magnetic relaxation processes due to spin pumping effect and two magnon scattering in magnetic metallic multilayer. In this case we measured the ferromagnetic resonance linewidth as a function of the thicknesses of FM and NM films. The structure of a N i81 F19 (Permalloy = Py) film which is sandwiched by two non-magnetic metallic films showed to be a very convenient structure to investigate the dependence of relaxation processes by spin pumping and two magnon scattering. The trilayers Ag(tAg )/P y(10 nm)/Ag(tAg ), where 0 < tAg < 20 nm showed that two magnon relaxation process is extremely efficient for tAg < 10 nm. Electron microscopy measurements showed that in this silver thickness regime the silver films are not continuous, but exists the growth of islands that induce defects in the Py films. While P y(10 nm)/Ag(tAg ) bilayers did not show any increase in the FMR linewidths, the Ag(tAg )/P y(10 nm) bilayers exhibited a strong increase in the FMR linewidths for tAg < 10 nm. Trilayers as Cu(tCu )/P y(10 nm)/Cu(tCu ) and P t(tP t )/P y(10 nm)/P t(tP t ) showed FMR linewidths with a very different behavior, while Cu is a poor spin sink, the Pt is a perfect spin sink. We also investigated the spin currents transfer processes, generated by spin pumping, in multilayers as P y/W/Co, where we vary the thicknesses of the W and Co layers. We xi ABSTRACT found that the spin currents injected by the Py film in the adjacents layers can be fully absorbed by the cobalt layer. Keywords: Conductors and insulators magnetic films. Magnetization relaxation me- chanisms. Pure spin current. Two magnon scattering. Spin Hall effect. Spin pumping effect. Spin Seebeck effect. SUMÁRIO Capı́tulo 1—Introdução 1 Capı́tulo 2—Revisão Teórica 5 2.1 Introdução . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.2 Dinâmica da Magnetização e Ressonância Ferromagnética . . . . . . . . . 5 2.2.1 Visão Semi-Clássica e Quântica para o movimento de um spin eletrônico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.2 2.3 2.4 2.5 5 Equação de Movimento da Magnetização Macroscópica: Abordagem Semi-Clássica . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2.2.3 Susceptibilidade Magnética . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2.4 Potência Média Absorvida pela Amostra no Experimento de FMR 15 Mecanismos Intrı́nsecos de Relaxação . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2.3.1 Correntes de Foucault . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2.3.2 Espalhamento Magnon-Fônon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.3.3 Espalhamento por Elétrons de Condução . . . . . . . . . . . . . . 19 2.3.3.1 Espalhamento com Spin-Flip (Interação de Troca s-d) . . 19 2.3.3.2 Espalhamento sem Spin-Flip (Interação Spin-Órbita) . . 24 Mecanismos Extrı́nsecos de Relaxação . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.4.1 Espalhamento de Dois Magnons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 2.4.2 Relaxação Magnética por Spin Pumping . . . . . . . . . . . . . . 38 Modos Magnetostáticos em Filmes de YIG . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 xii xiii SUMÁRIO 2.5.1 Equação Caracterı́stica dos Modos Magnetostáticos . . . . . . . . 41 2.5.2 Espectro de Modos Magnetostáticos . . . . . . . . . . . . . . . . . 47 2.5.3 Determinação dos Modos Magnetostáticos em Filmes de YIG . . . 49 2.5.4 Distribuição Espacial dos Modos Magnetostáticos em um Filme de YIG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Capı́tulo 3—Técnicas Experimentais 52 55 3.1 Introdução . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 3.2 Preparação das Amostras . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 3.2.1 Deposição por Evaporação Catódica ou Sputtering . . . . . . . . 55 3.2.2 Plasma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 3.2.3 Eficiência da Técnica Sputtering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 3.2.4 Sputtering dc e magnetron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 Ressonância Ferromagnética . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 3.3.1 Introdução à Técnica de FMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 3.3.2 Obtenção do Sinal de Absorção no Experimento de FMR . . . . . 64 3.3.3 Montagem do Experimento de FMR . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.3.3.1 Ponte de Microondas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 Guias de Ondas e Cavidades Ressonantes . . . . . . . . . . . . . . 71 Preparação das Amostras de YIG com Fios de Platina . . . . . . . . . . 76 3.4.1 Preparação da Amostra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 3.4.2 Aparato Experimental para Geração e Detecção de Corrente de Spin 78 3.3 3.3.4 3.4 Capı́tulo 4—Transporte de Spin 81 4.1 Introdução . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 4.2 Corrente de Spin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 4.2.1 Corrente de Spin Acompanhada por Corrente de Carga . . . . . . 84 Efeito de Spin Pumping . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 4.3.1 90 4.3 Processos de Acumulação e Difusão de Spin . . . . . . . . . . . . xiv SUMÁRIO 4.4 Efeito Seebeck de Spin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4.1 4.5 95 Spin Seebeck em Isolantes Ferromagnéticos . . . . . . . . . . . . . 100 4.4.1.1 Efeito Seebeck de Spin Guiado por Magnons . . . . . . . 102 4.4.1.2 Perfil da Diferença de Temperatura entre Magnons e Fônons108 Efeito Hall de Spin e Efeito Hall de Spin Inverso . . . . . . . . . . . . . . 112 Capı́tulo 5—Medidas de Relaxação em Camadas Magnéticas: Spin Pumping e Espalhamento de 2-Magnons 118 5.1 Introdução . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118 5.2 Relaxação em Bicamadas e Tricamadas Magnéticas . . . . . . . . . . . . 118 5.2.1 Dependência dos Mecanismos de Relaxação em Py/Pt e Py/Ag com a Espessura da Camada FM . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.2 Dependência dos Mecanismos de Relaxação em Py/Pt, Pt/Py/Pt, Py/Cu e Cu/Py/Cu com a Espessura da Camada NM . . . . . . 5.2.3 5.3 119 125 Mecanismos de Relaxação em sistemas Ag/Py, Py/Ag e Ag/Py/Ag 129 Absorção de Corrente de Spin em Tricamadas Py/W/Co . . . . . . . . . Capı́tulo 6—Interação entre Correntes de Spin e Ondas de Spin 136 141 6.1 Investigação Preliminar de Ondas de Spin e Detecção por VISHE . . . . . 142 6.2 Excitação de Ondas de Spin e Detecção por VISHE . . . . . . . . . . . . . 149 6.2.1 Tensão dc nos Três Fios de Pt com ∆T = 0 K . . . . . . . . . . . 150 6.2.2 ! 3→1 Tensão dc no Fio de Pt Central com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T ! 1→3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e ∇T 153 ! 1→3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ∇T 158 6.2.4 ! 3→1 e ∇T ! 1→3 164 Tensão dc no Fio de (3) com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T 6.2.5 Interpretação dos Resultados em YIG/Pt . . . . . . . . . . . . . . 170 6.2.3 ! 3→1 e Tensão dc no Fio de Pt (1) com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T Capı́tulo 7—Conclusões e Perspectivas 174 xv SUMÁRIO Referências Bibliográficas 178 Apêndice A—Energias Magnéticas em Filmes Finos e Bicamadas Magnéticas 190 A.1 Energia Zeeman . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191 A.2 Energia Desmagnetizante . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191 A.3 Energia Magnetocristalina . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194 A.3.1 Energia de Anisotropia Uniaxial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 195 A.3.2 Energia de Anisotropia Cúbica . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 197 A.4 Energia de Superfı́cie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 200 A.5 Energias de Acoplamento entre Camadas . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201 A.5.1 Acoplamento Bilinear . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201 A.5.2 Acoplamento Biquadrático . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202 A.5.3 Acoplamento Direto de Exchange na Bicama FM/AF . . . . . . . 203 A.5.4 Energia Magnética Livre Total . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205 Apêndice B—Programa para a Determinação dos Modos Magnetostáticos 206 LISTA DE FIGURAS 2.1 (a) Visão semi-clássica da precessão de um spin na presença de um campo magnético ! (b) Visão quântica das transições entre diferentes estados para um spin num campo H. magnético. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Ilustração do modo de precessão uniforme. Nesta situação a interação de intercâmbio entre os spins não altera a frequência de precessão dada pela expressão .. . . . . . 2.3 7 Ilustração de uma onda de spin em um sistema ferromagnético em uma dimensão. Neste exemplo a diferença de fase entre o primeiro e o último spin é de 2π. . . . . . . . . 2.4 6 8 Dependências com o campo magnético estático H0 das componentes do tensor susceptibilidade magnética χ para diferentes valores do coeficiente de amortecimento α. O campo de ressonância HR = 2.5 ω γ = 8,6 kOe 2π×2,8 = 480 Oe. 16 Ilustraçao da colisão de uma onda de spin com energia !ωq e vetor de onda !q com um elétron itinerante de energia εk,σ , vetor de onda !k e polarização de spin σ. Esta colisão cria um elétron itinerante com nova energia εq+k,σ! , nova orientação de spin σ # e novo vetor de onda !q + !k. . . . . . . . . . . . 2.6 Ilustração do espalhamento de dois magnons onde o modo uniforme (!k = 0) é espalhado para outro modo não uniforme (!k $= 0) com a mesma energia do primeiro. . . . . . . 2.7 20 29 !0 e a Ilustração de um filme ferromagnético ultrafino de espessura tF M . O campo H magnetização de saturação estão no plano do filme paralelos ao eixo z. O vetor de onda !k// faz ângulo φ! com o eixo z. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . k// xvi 30 LISTA DE FIGURAS 2.8 xvii Relação de dispersão para a onda de spin. A curva vermelha representa o processo de espalhamento de um modo uniforme para um modo degenerado com ele, de vetor de 0 onda k// . A curva preta é a relação de dispersão para φ!k// = φ!ck // para o qual não há magnons degenerados. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.9 34 Ilustração de um defeito na forma de paralepı́pedo na superfı́cie de um filme ferromagnético. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 2.10 Contribuições para a largura de linha como função da frequência f . O amortecimento de Gilbert (∆HG ) descreve a dinâmica da magnetização total e espera-se que a largura de linha de FMR cresça linearmente com a frequência. ∆H2M representa a largura de linha devido ao espalhamento de 2-magnons como calculado por Arias e Mills, e ∆H0 = ∆H(0) representa uma largura de linha residual homogênea. ∆H é a soma das três contribuições, ou seja, é a largura de linha total.(figura retirada da referência [1]). 38 2.11 Placa infinita magnetizada no plano de espessura S ao longo do eixo x. Um campo dc H0 é aplicado no plano da amostra ao mesmo tempo que um campo rf, !h, é aplicado perpendicular ao campo dc. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 2.12 Dependência de 1 + κ com a frequência Ω. Quando (1 + κ) < 0 tem-se os chamados modos de volume, para (1 + κ) > 0 tem-se os modos de superfı́cie. . . . . . . . . . 48 2.13 Espectro de modos magnetostáticos para uma placa infinita de espessura S. O espectro é formado por um número infinito de superfı́cies, onde cada superfı́cie possui valores especı́ficos para kxi e kxe . Cada ponto de uma determinada superfı́cie é uma solução permitida para o problema. Esta figura foi retirada da referência [2]. . . . . . . . . 49 2.14 Curva de ressonância ferromagnética de um filme de YIG de 28 µm. A curva apresenta várias linhas de absorção referentes ao diferentes modos magnetostáticos excitados. . 50 2.15 Determinação dos modos magnetostáticos excitados em um filme de YIG por meio da equação caracterı́stica de Damon-Eshbach. Podemos ver o modo uniforme de maior amplitude e (ny , nz ) = (1, 1). À direita desse modo tem-se os modos de volume e à esquerda os modos de superfı́cie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 LISTA DE FIGURAS xviii 2.16 Espectro de absorção de microondas de um filme de YIG de dimensões 30 µm×3, 0 mm× 5, 4 mm em 9, 4 GHz. O espectro apresenta vários picos relativos aos modos magnetostáticos de ondas de spin excitados. Os modos excitados estão indicados acima de cada pico na forma (nx ny nz ). O pico mais intenso é o do modo uniforme (101) (gráfico retirado da referência [3]). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 2.17 Distribuições espaciais da magnetização de rf correspondendo aos modos (101) e (103) (gráficos retirados da referência [3]). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1 53 Figura esquemática do processo de deposição por evaporação catódica. Nesta figura as bolas cinzas representam átomos do material alvo que são arrancados de sua superfı́cie devido a colisões com os ı́ons incidentes sobre o alvo (bolas verdes). As bolas vermelhas representam elétrons e as bolas brancas representam átomos de argônio. . . . . . . . 3.2 Ilustração do sputtering magnetron. As linhas de campo magnético, gerado por imãs permanentes, são representadas na figura acima pelas linhas amarelas. 3.3 56 . . . . . . . 62 Esta figura mostra a forma do sinal obtido no experimento de FMR (curva vermelha) que é proporcional à derivada da potência média absorvida. A potência média absorvida por sua vez é proporcional à χ!!xx que corresponde à uma Lorentziana (curva preta). . 3.4 Diagrama da montagem do espectrômetro de FMR. A amostra fica situada no fundo da cavidade, representado na montagem pelo ponto vermelho. 3.5 66 . . . . . . . . . . . 67 Circuito de microondas composto pelas seguintes componentes: gerador de microondas (A), acoplador direcional (B), circulador (C), cavidade (D), atenuador (E), defasador (F), T-mágico (G) e detector (H). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.6 69 Curva de absorção da cavidade de microondas em função da frequência medida pela tensão no diodo detector. Vpol é a tensão de polarização do diodo gerada pelo atenuador do ramos de referência. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.7 70 A posição do parafuso da ı́ris pode ser variada para casar a impedância da cavidade com a impedância do guia de ondas. A amostra pode ser colocada no meio ou no fundo da cavidade, onde o campo magnético de rf é máximo. A configuração T E102 é a mais utilizada. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70 LISTA DE FIGURAS 3.8 xix Figura ilustrativa da cavidade ressonante de dimensões a, b e d. A amostra fica situada dentro da cavidade no plano x-y, onde há um furo circular na base da cavidade. . . . 3.9 74 Distribuição espacial dos campos transversais dentro de cavidade ressonante de dimensões (a,b,d)=(2.40, 1.19, 5.04) cm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 3.10 Ilustração da máscara de alumı́nio utilizada para a deposição dos fios de platina sobre o filme de YIG (a). A máscara é colocada sobre o filme de YIG de modo a proteger toda a área do filme com exceção das áreas onde os fios serão depositados (b). Após a remoção da máscara o filme de YIG apresentará três fios de platina (c). . . . . . . . 77 3.11 Ilustração da montagem da amostra para a realização de medidas de tensões dc, VISHE , devido aos efeitos de bombeamento de spin (spin pumping) e devido ao efeito Seebeck de spin. Nos terminais de cada fio de platina são fixados fios de cobre por meio de tinta de prata, representadas pelas pequenas bolas azuis nas extremidades de cada fio. Através dos dois terminais dos fios de cobre, podemos medir VISHE em cada fio de Pt. O filme de YIG é submetido a uma campo estático, H0 , e uma campo de microondas rf a fim de ser posto em ressonância ferromagnética. A amostra é apoiada e fixada sobre as extremidades de duas peças de cobre, por meio de cola e pasta térmica, que serve para conduzir melhor o calor para a extremidade da amostra a ser aquecida. A cada peça de cobre são atados aquecedores cerâmicos, que têm a função de aquecê-las. Os aquecedores cerâmicos são aquecidos por meio da passagem de correntes elétricas por eles. Um termopar é utilizado para medir a diferença de temperatura ∆T entre as duas peças de cobre, e assim estabelecermos o gradiente de temperatura ao longo do filme de YIG. A peça de cobre aquecida está a um temperatura TQ , enquanto a outra está à temperatura ambiente TF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 LISTA DE FIGURAS 4.1 xx (a) Ilustração do dispositivo utlizado para extrair uma corrente de spin acompanhada por uma corrente de carga de um material ferromagnético para um material nãomagnético. (b) Distribuição espacial da corrente de carga Ic e da corrente de spin Is dentro do material não-magnético. Pode-se ver que enquanto que a corrente de carga é constante, a corrente de spin decai à medida que se afasta da interface entre o ferromagneto e o material não-magnético. O decaimento da corrente de spin está relacionado com o comprimento de difusão de spin dentro do material não-magnético. (c) Ilustração do fluxo de elétrons e do fluxo de spins. Pode-se ver que como a corrente é spin-polarizada, tem-se mais elétrons spin-up (bolas cinzas) que elétrons spin-down (bolsa vermelhas). Dessa forma, existe tanto um fluxo lı́quido de elétrons como um fluxo lı́quido de spins. 4.2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 Ilustração de uma corrente pura de spin. Vê-se que o fluxo lı́quido de elétrons é nulo, pois I↑ = −I↓ , de modo que Ic = I↑ + I↓ = 0, porém o fluxo lı́quido de spins é não nulo como pode ser visto já que Is = I↑ − I↓ = 2I↑ $= 0. . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.3 86 Ilustração da bicamada FM/NM. À medida que a magnetização da camada FM precessiona uma corrente de spin (I!spump ) é injetada na camada adjacente de metal normal (NM), levando a uma acumulação de spins (µ↑ e µ↓ ) que relaxa pelo espalhamento spin-flip ou volta para a camada FM, dando origem a uma corrente I!sback . . . . . . . 4.4 89 Dependência da corrente de spin com a distância x da interface dentro da camada NM. Is decai à medida que se afasta da interface. A dependência de Is com x é mostrada na curva vermelha. As várias setas azuis e vermelhas na interface FM/NM indicam a injeção de corrente de spin (setas vermelhas) e a reflexão dessa corrente (setas azuis). 4.5 94 Ilustração do efeito Seebeck convencional que ocorre em metais e semicondutores. Quando um gradiente de temperatura é aplicado a um condutor, uma voltagem elétrica ! . . . . . . . . . . . . . . . . V é gerada ao longo do gradiente de temperatura ∇T 4.6 ! , o sentido do gradiente é Magneto metálico sujeito a um gradiente de temperatura ∇T do azul para o vermelho. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.7 96 97 Dependência espacial dos potenciais quı́micos de spin para elétrons spin-up (µ↑ ) e elétrons spin-down (µ↓ ). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 LISTA DE FIGURAS 4.8 xxi Montagem do experimento feito em 2008 por Uchida et al. para detecção do efeito Seebeck de spin. Tem-se um filme de Py sobre o qual foram depositados dois fios de Pt nas suas extremidades. Os campos elétricos gerados em cada fio de Pt, por meio do efeito Hall de spin inverso têm polarizações opostas, já que os spins nas diferentes extremidades possuem polarizações !σ opostas (figura retirada da referência [4]). . . . 4.9 99 Ferromagneto (FM) de espessura d e comprimento L sujeito a uma diferença de tem! //ẑ e sobre o ferrogmaneto há peratura TR − TL . A magnetização do ferromagneto M um fio de platina (Pt) de dimensões l × w × h posicionado em zc . Um corrente de spin I!s = I!sp − I!f l flui através da interface FM/NM e é convertida em uma corrente de carga (I!c ) ou em uma tensão dc (VH ) através do efeito Hall de spin inverso. . . . . . . . . 102 4.10 Ilustração da interface FM/NM através da qual fluem as correntes de spin pumping (I!sp ) gerada pela ativação térmica da magnetização e a corrente flutuante (I!f l ) gerada pela ativação térmica dos spins eletrônicos no metal normal NM. . . . . . . . . . . 103 4.11 Perfis de temperatura para magnon (Tm ) e fônon (Tp ) dentro de uma amostra com condutividade térmica. A amostra possui comprimento L, e sua temperatura média é T0 . Q é o fluxo total de calor e Kp e Km são as condutividades térmicas do sistema de fônons e magnons, respectivamente. As curvas pontilhadas são válidas nos limites τmp → 0 e ∞. Gráfico retirado da referência [5]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108 4.12 Ilustração dos efeitos Hall de spin (a) e Hall de spin inverso (b). No primeiro, uma corrente de carga não polarizada em spin ao atravessar um condutor não-magnético com espalhamento spin-órbita tem suas cargas, com polarizações de spin opostas, acumuladas em extremidades opostas do condutor, extremidades estas transversais à corrente de carga, gerando assim uma corrente pura de spin transversal à corrente de carga. No segundo, uma corrente pura de spin gera uma corrente de carga transversal à primeira. 113 LISTA DE FIGURAS 5.1 xxii Curvas de ressonância ferromagnética em filmes simples de Py e em bicamadas Py/Pt depositados sobre substratos de silı́cio Si(001). Em (a) a curva vermelha é a derivada do espectro de absorção de um filme de Py de 60 nm de espessura, a curva azul é o espectro para este filme com uma camada de Pt de 10 nm de espessura depositado sobre ele. Em (b) tem-se o espectro para um filme de Py de 7 nm (curva vermelha) e para a bicamda Py(7 nm)/Pt(10 nm). Os valores dos campos de ressonância e das larguras de linha obtidos através de ajustes teóricos estão indicados em cada gráfico. . 5.2 120 (a) Dependência do campo de ressonância HR com a espessura da camada de Py para um filme simples de Py e para a bicamada Py/Pt(10 nm) depositados sobre substratos de Si(001). (b) Ajuste teórico para HR × tP y . Os valores das constantes 4πM e Ks estão indicados na figura. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.3 122 Dependência da largura de linha de FMR para um filme de Py (pontos vermelhos) e para a bicamada Py/Pt (pontos azuis) depositados sobre substratos de Si(001). As linhas sólidas são os ajustes teóricos. Para o filme de Py consideramos para o ajuste o amortecimento intrı́nseco de Gilbert e o espalhamento de dois magnons. Para a bicamada Py/Pt consideramos além destes dois mecanismos o efeito de spin pumping. O valores de ∆H int , C2m e Csp obtidos a partir da previsão teórica estão indicados na figura. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.4 123 Dependência da largura de linha da bicamada Py/Ag(10 nm) com a espessura da camada de Py (tP y ) depositada sobre substrato de Si(001). Os pontos azuis são pontos experimentais e a curva sólida preta é o ajuste teórico de ∆H versus tP y para a bicamada Py/Ag considerando-se o amortecimento intrı́nseco de Gilbert, o espalhamento de 2-magnons e o efeito de spin pumping. A curva sólida vermelha é o mesmo ajuste teórico obtido na figura 5.3 para um filme simples de Py. Como pode-se ver a deposição de uma camada de Ag sobre o filme de Py faz com que o amortecimento seja atenuado. As constantes resultantes dos ajustes estão indicadas na figura. . . . . . . . . . . . 125 LISTA DE FIGURAS 5.5 xxiii Dependência da largura de linha ∆H da bicamada Py(10 nm)/Pt(tP t ) e da tricamada Pt(tP t )/Py(10 nm)/Pt(tP t ) depositadas sobre substratos de Si(001) com a espessura da camada de platina tP t . As curvas sólidas são os ajustes teóricos obtidos a partir da expressão para a constante de amortecimento de spin pumping (equação .). . . . . 5.6 Dependência da largura de linha da bicamada Py/Cu depositada sobre substrato de Si(001) com a espessura da camada de cobre tCu para tP y = 10 nm. 5.7 126 . . . . . . . . 127 Dependência da largura de linha da tricamada Cu/Py/Cu depositada sobre substrato de Si(001) com a espessura da camada de cobre (tCu ) para tP y = 10 nm. Para tCu >> λSD o amortecimento devido ao efeito de spin pumping sofre saturação. No gráfico é mostrado um zoom da região em que tCu << λSD . A curva sólida preta é resultado do ajuste teórico para a largura de linha devido ao efeito de spin pumping baseado na expressão para a constante de amortecimento de spin pumping dada na equação .. . 5.8 129 Ilustração esquemática da seção transversal da camada de Py depositada sobre o filme de prata (NM). Como pode ser visto a superfı́cie da prata apresenta rugosidades que faz com que os planos locais do filme de Py apresentem inclinações. Estas inclinações, por sua vez, aumentam consideravelmente o espalhamento de dois magnons. (Figura retirada da referência [6]). 5.9 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130 Dependência da largura de linha de Ag/Py e Py/Ag, depositados sobre substratos de Si(001), com a espessura da camada de Ag (tAg ). Devido ao espalhamento de dois magnons a largura de linha de Ag/Py é significativamente maior do que para Py/Ag. 131 5.10 A figura do lado esquerdo mostra a imagem da superfı́cie de um filme de Ag de 3 nm de espessura nominal feita com microscópio eletrônico. Nesta imagem observa-se inúmeras ilhas/defeitos cuja distribuição do tamanho desses defeitos está mostrada no gráfico ao lado. Do histograma mostrado na figura da direita vemos que o tamanho médio lateral dos defeitos é de (a) = 15, 4 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131 LISTA DE FIGURAS xxiv 5.11 Imagem de um filme de prata (Ag) de 6 nm de espessura nominal. Este filme de Ag apresenta vales compridos e estreitos que induzem defeitos no filme de Py quando depositado sobre um filme de Ag nestas condições. A distribuição dos tamanhos laterais a e c destes defeitos mostra que seus valores médios são (a) = 56, 2 nm e (c) = 8, 6 nm, uma razão de aspecto média de (a/c) = 6, 5. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 5.12 Imagem de um filme de prata (Ag) de 9 nm de espessura nominal. Como podemos os defeitos na superfı́cie do filme apresentam como pequenos vales. Uma estimativa das dimensões laterais médias destes defeitos nos deu (a) = 56, 0 nm e (c) = 50, 0 nm, uma razão de aspecto de 1, 12. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134 5.13 Imagem de um filme de prata (Ag) de 15 nm de espessura nominal. Para tAg = 15 nm temos um filme uniforme de prata com poucos defeitos o que leva à uma pequena taxa de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons. . . . . . . . . . . . . . . 135 5.14 (a) Dependência da largura de linha média ∆H da tricamada Ag(tAg )/Py(10 nm)/Ag(tAg ) depositada sobre Si(001) com a espessura da camada de prata tAg . Para tAg < 9 nm, valores para os quais o filme de Ag não é contı́nuo, mas formado por ilhas, o mecanismo de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons é dominante. Para tAg > 9 nm tanto a taxa de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons quanto a taxa de relaxação devido ao bombeamento de spins (spin pumping) são pequenas. (b) Gráfico 5.9. Pode-se ver o contraste entre os gráficos (a) e (b) para tAg > 9 nm. Para espessuras menores que 9 nm tanto a tricamada Ag/Py/Ag quanto a bicamada Ag/Py apresentam um aumento no valor médio de ∆H devido à intensificação de espalhamento de 2-magnons. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136 5.15 Dependência da largura de linha ∆H com a espessura da camada de cobalto (tCo ) para tricamadas do tipo Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(tCo ) depositadas sobre Si(001). Fixando a espessura da camada de tungstênio em 1, 5 nm vemos que ocorre um salto em ∆H para t∗Co ≈ 2 nm, ou seja, a camada de Co passa a absorver a corrente de spin bombeada pela camada de Py em precessão quando tCo > t∗Co . Vemos que t∗Co depende da espessura da camada de tungstênio. Para tW = 1, 8 nm tem-se t∗Co ≈ 2, 6 nm. . . . . . . . . . 138 LISTA DE FIGURAS xxv 5.16 Dependência da largura de linha ∆H para o sistema Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(tCo ) depoisitado sobre Si(001) mantendo-se fixa a espessura da camada de cobalto e variandose a espessura da camada de tungstênio (tW ). O deslocamento dos pontos vermelhos para uma largura de linha média de 53, 7 Oe indica para camadas de cobalto mais espessas, no caso tCo = 3, 9 nm, haverá absorção da corrente de spin bombeada do Py para o Co e isto parece independer da espessura da camada de tungstênio. 6.1 . . . . . 139 Ilustração da montagem experimental para uma amostra de YIG de 28 µm de espessura com três fios de platina depositados no centro e nas extremidades do filme de YIG. A ! ao longo do qual a magnetização amostra é submetida a um campo magnético estático H ! está saturada. Ao mesmo tempo a amostra é submetida a um campo de rf que faz com M que o filme de YIG entre em ressonância e assim bombeie correntes de spin para dentro dos três fios de platina, dessa forma o efeito de spin pumping é ativado. Como pode ser visto a amostra é fixada sobre duas peças de alumı́nio com diferentes temperaturas TF e TQ , onde TQ > TF , a fim de que um gradiente de temperatura seja estabelecido ao longo do filme de YIG (direção z) e o efeito Seebeck de spin seja excitado. Através de medidas de tensões dc (VISHE ) nos terminais dos fios de Pt e de curvas de ressonância ferromagnética somos capazes de investigar as relações entre ondas de spin e correntes de spin geradas por SPE e SSE. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.2 142 (a) Imagem feita com microscópio óptico da superfı́cie do filme de YIG, bem como as dimensões deste filme. (b) Imagem da montagem do filme de YIG sobre as duas peças de cobre. Nesta imagem pode-se ver os pingos de tinta de prata que foram utilizados para estabelecer contato elétrico entre os terminais dos fios de Pt. (c) Imagem do porta-amostra. Esta peça de plástico branca é fixada à base retangular do guia de onda através de dois parafusos laterais. Dessa forma, é possı́vel excitar a ressonância ferromagnética do filme de YIG ao mesmo tempo em que são realizadas medidas de tensões ISHE. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143 LISTA DE FIGURAS 6.3 xxvi (a) Curva de ressonância ferromagnética para um filme de YIG de 28 µm de espessura. (b) Tensão VISHE medida no fio de Pt localizado na extremidade com temperatura TF , ou temperatura ambiente. Como pode ser visto existe uma relação direta entre os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados pela ressonância ferromagnética da amostra de YIG, identificados na figura como (nx , nz ) = (1,1), (1,3), (1,5), (1,7) e (1,9), e os picos presentes na tensão VISHE (curva azul). . . . . . . . . . . . . . . 6.4 144 Evolução do sinal de FMR à medida que a diferença de temperatura ∆T aumenta de 0 K até 11, 6 K. O efeito do gradiente de temperatura sobre o sinal de FMR é um deslocamento em campo de aproximadamente 10 Oe, além de uma pequena diminuição na amplitude do sinal. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.5 145 Medidas de tensões VISHE no fio de Pt localizado na extremidade a temperatura TF . À medida que o gradiente de temperatura aumenta ocorre a amplificação do modo uniforme (1,1) e a atenuação do modo (1,3). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.6 146 Definições das tensões VISHE , VP ICO e VBASE . À medida que aumenta-se ∆T a base da curva VISHE é deslocada em tensão para cima ou para baixo dependendo da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. Para um fio localizado exatamente no centro do gradiente este deslocamento é nulo, de modo que VISHE = VP ICO . . . . 6.7 147 Dependência da tensão de pico para o modo (1,1) e (1,3) com a diferença de temperatura medidas no fio de Pt central. São mostradas também as curvas VISHE para ∆T = 0 K e ∆T ≈ 12 K. Enquanto a tensão VP ICO correspondendo ao modo (1,1) é amplificada por um fator de 6, VP ICO correspondendo ao modo (1,3) é completamente atenuada. . 6.8 148 ! e gradiente de temperatura ∇T ! utilizadas na investigação Configurações de campo H das relações entre correntes puras de spin e ondas magnetostáticas de spin. No primeiro ! 3→1 (sentido do azul para o vermelho ou do fio esquema o gradiente de temperatura ∇T ! No segundo esquema o gradiente ∇T ! 1→3 3 para o 1) é aplicado paralelo ao campo H. ! Uma tensão VISHE é medida nos terminais dos fios de é invertido e antiparalelo à H. Pt, pois a corrente de spin que flui através da interface YIG/Pt é convertida em uma corrente de carga dentro da platina, este é o efeito Hall de spin inverso (ISHE). . . . 149 LISTA DE FIGURAS 6.9 xxvii Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de Pt central. Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. Pode-se ver que os modos (1,1), (1,3) e (1,5) são detectados tanto na medida de FMR quanto na tensão VISHE , porém o mesmo não ocorre com o modo (3, 5)∗ . O modo é excitado apenas localmente razão pela qual este não é detectado na medida de ressonância ferromagnética. Este resultado é uma evidência experimental da previsão de modos excitados localmente feita por Xiao e Bauer [7]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150 6.10 Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de (1). Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. Como pode-se ver para ∆T = 0 não há modos detectados através de medições de tensões neste eletrodo ou fio, exceto pelo modo local que é levemente detectado em H aproximadamente igual à 2, 197 kOe. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 6.11 Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de (3). Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. O modo local (3, 5)∗ também é excitado neste fio de Pt para ∆T = 0. . . . . . . . . . . . . . . 152 6.12 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). 154 valores de ∆T indicados e para ∇T 6.13 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). 155 valores de ∆T indicados e para ∇T 6.14 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). 156 valores de ∆T indicados e para ∇T 6.16 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (2) ou fio de platina central. À esquerda é mostrado como as tensões de pico correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam ! 3→1 (campo magnético suas amplitudes à medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T estático e gradiente de temperatura paralelos). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. . . . . . . . . 157 LISTA DE FIGURAS xxviii 6.15 Tensões VISHE medidas no eletrodo (2) ou fio de platina central. À esquerda é mostrado como as tensões correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam ! 3→1 (campo magnético suas intensidades à medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T estático e gradiente de temperatura paralelos). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. Vê-se que VISHE ! 1→3 é quase sempre maior que para ∇T ! 3→1 . Além disso, a tensão na configuração ∇T ISHE no fio (2) depende fortemente da posição deste fio em relação ao centro do gradiente. 158 6.17 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 159 6.18 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 160 6.19 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 161 6.20 Dependência do deslocamento em campo magnético em função de ∆T para o pico de tensão VISHE medido no fio (1) correspondente ao modo (3, 5)∗ . À medida que amostra é aquecida, a magnetização diminui, sendo necessário um campo maior para excitar o mesmo modo (3, 5)∗ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162 6.21 Tensões VISHE medidas no eletrodo (1). À esquerda é mostrado como VISHE correspondente ao modo (1,1) varia sua intensidade à medida que ∆T aumenta até 14 K para ! 3→1 (campo magnético e gradiente de temperatura paralelos). Nesta configuração ∇T o eletrodo (1) está aquecido a TQ . À direita a mesma análise é feita para os modos (1,1) e (3, 5)∗ para o campo magnético antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (1) está a temperatura ambiente (TF ). . . . . . . . . . . . 163 6.22 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (1). À esquerda é mostrado como VP ICO correspondente ao modo uniforme (1,1) varia sua amplitude à medida que ∆T aumenta até ! 3→1 (campo magnético e gradiente de temperatura paralelos). Nesta con14 K para ∇T figuração o eletrodo (1) está aquecido a TQ . À direita a mesma análise é feita para os modos (1,1) e (3, 5)∗ para o campo magnético antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (1) está a temperatura ambiente (TF ). . . . . . . . . 163 LISTA DE FIGURAS xxix 6.23 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 165 6.24 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 166 6.25 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). . . de ∆T indicados e para ∇T 167 6.26 Tensões VISHE medidas no eletrodo (3). À esquerda é mostrado como as tensões correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas intensidades à medida ! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de que ∆T aumenta até 14 K para ∇T temperatura paralelos). Nesta configuração o eletrodo (3) está a temperatura ambiente (TF ). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (3) está aquecido a TQ . Pode! no mesmo sentido se ver que VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ amplifica para H ! com sentido oposto ao gradiente de do gradiente de temperatura, mas atenua para H temperatura. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168 6.27 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (3). À esquerda é mostrado como as tensões de pico correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas amplitudes à me! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de dida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T temperatura paralelos). Nesta configuração o eletrodo (3) está a temperatura ambiente (TF ). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (3) está aquecido a TQ . . 169 ! 3→1 e ∇T ! 1→3 . 6.28 Variação da tensão da base da curva VISHE com ∆T nas configurações ∇T Como foi discutido, devido ao aquecimento da amostra durante a excitação do efeito Seebeck de spin, a curva de tensão VISHE sofre um deslocamento em tensão cujo sinal/sentido depende da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. 169 LISTA DE FIGURAS xxx 6.29 Medidas de VISHE correspondentes aos modos magnetostáticos de ondas de spin indicados nos três eletrodos situados sobre filme de YIG para valores variados de potência de microondas. À medida que a potência aumenta, o sinal VISHE é amplificado para todos os modos excitados nos três eletrodos. Da esquerda para a direita são mostradas as medidas no fio de Pt central (2), não-aquecido (3) e aquecido (1). . . . . . . . . 170 A.1 Dipolos magnéticos não compensados em uma amostra de simetria elipsoidal. O campo ! i será o campo externo aplicado H ! menos o campo de desmagnetização H ! D. interno H 192 A.2 Sistema de eixos utilizado no cálculo da energia desmagnetizante em coordenadas esféricas para um monodomı́nio elipsoidal dada na equação A.. O mesmo sistema de coordenadas é usado para descrever a energia de um filme simples, onde apenas Nzz é relevante. 193 A.3 Cossenos diretores da magnetização em coordenadas esféricas utilizados no cálculo da energia magnetocristalina. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 195 A.4 Sistemas de eixos (x, y, z) e (x’, y’, z’) Pode-se observar que o novo sistema de coordenadas (x’, y’, z’) é uma rotação do sistema (x, y, z) de 450 em torno do eixo z. . . . . 199 !1 e M !2 A.5 Tricamada composta por dois materiais ferromagnéticos representados por M separados por uma cama de metal não magnético NM. As magnetizações das camadas ferromagnéticas possuem ângulo ∆θ = θ2 − θ1 entre si. . . . . . . . . . . . . . . . 202 A.6 A curva verde representa a curva de magnetização para um filme ferromagnético simples que apresenta anisotropia uniaxial. A curva vermelha representa a curva de magnetização para uma bicamada FM/AF que apresenta acoplamento de exchange. Como pode ser visto a curva vermelha apresenta um deslocamento em campo H de HEB . . 204 LISTA DE TABELAS 2.1 Quantidades relevantes para o cálculo da constante de amortecimento de Gilbert α de alguns materiais ferromagnéticos (FM). G é o parâmetro de amortecimento de Gilbert dado por G = 3.1 χP . τsf . . . . . . . . . . . . . . . . 23 Energia mı́nima (Emin ) do átomo de Ar para arrancar átomos do material alvo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57 3.2 Eficiência do sputtering S para a energia do ı́on de Ar de 0, 5 keV e 1, 0 keV 61 5.1 Campos de ressonância e larguras de linha para Py e Py/Pt. . . . . . . . 121 5.2 Resultados dos ajustes teóricos para ∆H int , C2m e Csp nos sistemas Py e Py/Pt. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.3 122 Resultados dos ajustes teóricos para ∆H int , C2m e Csp nos sistemas Py e Py/Ag. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xxxi 124 CAPÍTULO 1 INTRODUÇÃO A eletrônica convencional, baseada na carga elétrica do elétron, ignora completamente o seu spin. A partir da segunda metade da década de 1980 foram descobertos vários fenômenos na área de transporte eletrônico que dependem fortemente do spin do elétron. Estes fenômenos, que deram origem à área da spintrônica, levaram ao desenvolvimento de novos dispositivos com funcionalidades dependentes do estado quântico do spin do elétron. Em 1925 Uhlenbeck e Goudsmit descobriram o spin do elétron, como interpretação dos resultados experimentais de Stern-Gerlach. Por volta de 1927, o fı́sico Paul A. M. Dirac iniciou o processo de unificação da mecânica quântica com a relatividade especial de Einstein, onde foram propostas as equações de Dirac para o elétron levando-se em conta o spin eletrônico. A formulação de Dirac era melhor fundamentada e mais completa que a de Uhlenbeck e Goudsmit. Assim, com o desenvolvimento da mecânica quântica foi possı́vel a investigação detalhada dos constituintes e da estrutura dos materiais, bem como a análise quantitativa das estruturas de bandas de energia dos elétrons em sólidos, o que permitiu o desenvolvimento da indústria dos semicondutores e a invenção dos transistores. Até 1970, os microprocessadores eletrônicos e resistores eram compactados dentro de circuitos integrados em chips semicondutores. Em 1965 o co-fundador da Intel Gordon E. Moore propôs que o número de transistores por polegada quadrada em circuitos integrados duplicaria a cada dezoito meses [8]. O rápido desevolvimento da indústria de semicondutores levou a um drástico aumento da capacidade de transistores e resistores por unidade de área, fazendo com que os computadores se tornassem cada vez menores, mais eficientes e mais funcionais, e os transistores atingissem tamanhos da ordem de nanometros. Porém, a indústria moderna logo passou a enfrentar dois problemas: (i) 1 INTRODUÇÃO 2 transistores não podem ser menores que um único átomo, e portanto, deve-se chegar brevemente ao limite da miniaturização dos transistores; (ii) o aquecimento Joule devido às resistências das conexões metálicas de tamanhos nanométricos. A spintrônica surgiu a partir da descoberta, em 1980, de fenômenos de transporte eletrônico dependentes do spin em dispositivos de estado sólido, como a observação da injeção de elétrons spin-polarizados de um metal ferromagnético para um metal normal por Johnson e Silsbee em 1985 [9], e a descoberta da magnetoresistência gigante (GMR) em 1988 por Fert et al. [10]. Fert estudou multicamadas de Fe/Cr com espessuras de 3 nm de filme de ferro e espessuras de 0, 9 a 3 nm de filmes de cromo e observou variações em torno de 50% na resistência da multicamada à medida que o campo magnético externo variava. A resistência da multicamada depende da orientação relativa das magnetizações das camadas ferromagnéticas adjacentes. Este efeito foi explicado baseado no espalhamento dependente do spin do elétron e permitiu a criação das válvulas de spin. O efeito da magnetoresistência gigante é utilizado comercialmente por fabricantes de discos rı́gidos e também é aplicado na fabricação de memórias de acesso aleatório não voláteis, as MRAMs. Em 1996 Berger [11] e Slonczewski [12] propuseram um novo mecanismo capaz de modificar o estado magnético de um ferromagneto sem a aplicação de um campo magnético externo. Eles previram que a passagem de uma corrente elétrica spin-polarizada através de um condutor ferromagnético geraria um torque sobre a magnetização local deste magneto. Dois anos depois as previsões de Berger e Slonczewski foram confirmadas experimentalmente por Tsoi [13, 14] e Katine [15]. Em 2002, Brataas e Tserkovnyak [16] propuseram a existência do efeito inverso. Neste caso, o movimento da magnetização de filmes ou partı́culas ferromagnéticas, em contato com condutores paramagnéticos, injetaria uma corrente de spin no material não-magnético adjacente. Estes autores verificaram que estes sistemas poderiam se comportar como uma bateria de spins bombeando spins na forma de uma corrente pura de spins, e perceberam que a dinâmica da magnetização era alterada por este fenômeno, também chamado de spin pumping. Uma corrente finita de spin, I!s , é definida como I!s = I!spump − I!sback onde I!sback é a corrente de spin refletida INTRODUÇÃO 3 e I!spump é a corrente de spin injetada para o meio paramagnético (NM). Este fenômeno é interpretado como um novo mecanismo de absorção de spins no NM, que pode ser significativo em materiais com grande espalhamento spin-órbita. Se a relaxação no NM for pequena, a acumulação dinâmica de spins pode ser considerada como uma bateria de spins. Por outro lado, a perda de momento angular de spin pelo FM resulta numa relaxação tipo Gilbert. I!sback é nula para um material NM que seja um perfeito absorvedor de spins, e I!sback é finita para um pobre absorvedor de spins. O efeito Hall de spin (SHE) proposto por Dyakonov e Perel em 1971 [17, 18], onde a passagem de uma corrente elétrica através de uma amostra gera um acumulação de spins nas superfı́cies laterais da amostra, só foi experimentalmente comprovado em 2004 por Awschalom et al. [19]. Neste trabalho, os autores utilizaram microscopia por efeito Kerr para verificar a acumulação lateral de spins, onde spins com polarizações opostas eram acumulados nas laterais opostas da amostra. No efeito inverso ao SHE chamado de efeito Hall de spin inverso (ISHE), uma corrente de spin gera uma corrente de carga transversal à primeira. A partir deste efeito se tornou possı́vel quantificar o efeito de spin pumping através de medidas de tensões elétricas dc. Ou seja, uma corrente de spin é bombeada do ferromagneto para o metal normal, esta corrente de spin dentro do metal normal gera uma corrente de carga que pode ser medida experimentalmente. Em 2005, Azevedo et al. [20] realizaram as primeiras medidas de tensões elétricas dc geradas por spin pumping. No ano seguinte, Saitoh et al. [21] interpretaram corretamente medidas do efeito ISHE em bicamadas compostas por materiais ferromagnético e condutor não-magnético. Em 2008, Uchida et al. [4] observaram o chamado efeito Seebeck de spin, em analogia ao efeito Seebeck convencional onde uma tensão elétrica é gerada nos terminais de um condutor elétrico quando o mesmo é sujeito a um gradiente de temperatura. No efeito Seebeck de spin (SSE) uma voltagem de spin é gerada nos terminais de um ferromagneto quando este é sujeito a um gradiente de temperatura. Em metais ferromagnéticos elétrons spin-up e spin-down são defletidos em sentidos opostos ao longo do gradiente de temperatura originando uma corrente pura de spin. Caso o ferromagneto esteja em contato com um material não-magnético metálico, o acúmulo de spins-up ou down fará INTRODUÇÃO 4 com que spins fluam através da interface e dessa forma pelo efeito ISHE pode-se medir uma tensão elétrica dc gerada no material não-magnético. Em 2010, o mesmo grupo [22] confirmou a existência deste efeito em isolantes ferromagnéticos. Estes fenômenos fizeram com que um novo campo de pesquisa fosse criado, é a chamada spincaloritrônica ou do inglês spincaloritronics [23], onde é estudada a geração de correntes de spin por correntes de calor. A geração, manipulação e detecção de correntes puras de spin são muito importantes para o desenvolvimento da spintrônica. Nesta tese, estudamos a geração e detecção de correntes puras de spin pelos efeitos de spin pumping e Seebeck de spin. Estudamos o efeito de spin pumping em bicamadas compostas por um material ferromagnético (FM) e um condutor não-magnético (NM). Analisamos o que ocorre com a dinâmica da magnetização da camada ferromagnética quando há bombeamento de spins através da interface FM/NM. Montamos um sistema que nos permitiu a geração simultânea de correntes de spin pelo efeito de spin pumping e pelo efeito de spin Seebeck. Neste sistema investigamos a relação entre as correntes de spin geradas pelos dois efeitos. Neste experimento verificamos que modos locais de ondas de spin, de natureza diferente dos modos magnetostáticos, são excitados apenas na interface FM/NM, onde FM é um isolante ferromagnético, verificamos também que a intensidade destes modos locais é fortemente dependente do sentido do gradiente de temperatura. CAPÍTULO 2 REVISÃO TEÓRICA 2.1 INTRODUÇÃO Neste capı́tulo faremos uma revisão teórica dos principais conceitos utilizados na compreensão e análise dos resultados experimentais obtidos nesta tese. Descreveremos a dinâmica da magnetização de um sistema ferromagnético e o modo como este sistema se comporta quando está em ressonância ferromagnética. Para uma completa interpretação da dinâmica da magnetização precisamos compreender os diversos mecanismos de amortecimento magnético em filmes simples e bicamadas do tipo FM/NM. Num segundo momento, estudaremos dois efeitos responsáveis pela geração de corrente pura de spin. O efeito de bobeamento de spin chamado de spin pumping e o efeito Seebeck de spin. Por fim, estudaremos a distribuição dos modos magnetostáticos em um filme de YIG, este estudo nos permitirá investigar a relação entre as ondas de spin e as correntes puras de spin. 2.2 2.2.1 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA Visão Semi-Clássica e Quântica para o movimento de um spin eletrônico Baseado no estudo de revisão de Rezende [24] consideremos um spin na presença de um campo magnético como ilustrado na figura 2.1. A posição de equilı́brio do spin, estado ! de menor energia E, é aquela em que o mesmo se encontra alinhado com o campo H, isto porque o torque !τ que este campo exerce sobre o momento magnético associado ao ! é nulo nesta configuração. O torque e a energia de um spin submetido spin (!µ = gµB S) a um campo magnético podem ser escritos como: 5 6 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA ! Figura 2.1 (a) Visão semi-clássica da precessão de um spin na presença de um campo magnético H. (b) Visão quântica das transições entre diferentes estados para um spin num campo magnético. ! × H. ! !τ = gµB S (.) ! · H. ! E = gµB S (.) A fı́sica dos fenômenos de ressonância magnética é similar ao movimento de precessão de um pião na mecânica clássica. Caso o spin semi-clássico seja desviado de sua posição ! o mesmo de equilı́brio, seja por uma excitação térmica ou por um campo transversal H, ! como está ilustrado na passará a executar um movimento de precessão em torno de H, ! é dada por: figura 2.1a. Devido a este torque, a variação no momento angular J! = !S, dJ! = !τ , dt (.) ! dS ! × H. ! = −γ S dt (.) A equação . é a equação de movimento do spin, onde γ = gµB ! é o fator giromagnético no sistema gaussiano de unidades e assumimos como sendo positivo. Se resolvermos a 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 7 Figura 2.2 Ilustração do modo de precessão uniforme. Nesta situação a interação de intercâmbio entre os spins não altera a frequência de precessão dada pela expressão .. ! sendo um campo magnético estático, a solução será a precessão do equação . com H spin em torno deste campo como frequência angular ω0 = γH. (.) O valor de γ = 2π × 2, 8GHz/kOe, para g = 2, nos mostra que para campos da ordem de alguns kOe (campos tı́picos produzidos por eletromagnetos em laboratório), a frequência situa-se na faixa de microondas. No tratamento quântico, o estado Sz = S corresponde ao estado fundamental do spin no campo magnético, já o primeiro estado excitado corresponde a Sz = S −1. A diferença de energia entre os estados fundamental e excitado, na visão quântica, será: ∆E = gµB H. (.) Assim, a precessão do spin corresponde a transições entre estes dois estados e, portanto, a frequência do movimento de precessão é a mesma do caso semiclássico, já que a diferença de energia entre os estados é a mesma. Toda a análise para o movimento do spin que acabamos de fazer, se aplica a um único spin na presença de um campo magnético. Todavia, em sistemas ferromagnéticos os spins estão acoplados por meio da interação de intercâmbio ou exchange. Este acoplamento é tal que as excitações do sistema são excitações coletivas de spins em torno de uma posição de equilı́brio. A excitação de menor energia e vetor de onda igual a zero, em sistemas ferromagnéticos, é chamada de modo uniforme. Neste modo de excitação os spins 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 8 Figura 2.3 Ilustração de uma onda de spin em um sistema ferromagnético em uma dimensão. Neste exemplo a diferença de fase entre o primeiro e o último spin é de 2π. ! com a mesma fase, ou seja, os spins permanecem precessionam em torno do campo H paralelos durante a precessão (ver figura 2.2). Além do modo uniforme, existem outros modos de precessão coletiva dos spins nos quais a fase da precessão dos spins varia espacialmente, chamados ondas de spin. Nestes modos a energia de intercâmbio contribui consideravelmente para a energia de excitação e portanto as frequências de precessão precisam ser recalculadas levando em conta tais interações. Quanto maior é a diferença de fase entre spins vizinhos maior será a energia de intercâmbio. A figura 2.3 mostra uma ilustração de uma onda de spin numa cadeia unidimensional. É importante salientar que as ondas de spin são excitações elementares de um sistema magnético, além disso elas são quantizadas e a quase partı́cula associada recebe o nome de magnon. Muitas são as técnicas utilizadas para excitar e detectar ondas de spin, como a ressonância ferromagnética, espalhamento de luz e espalhamento de nêutrons. 2.2.2 Equação de Movimento da Magnetização Macroscópica: Abordagem SemiClássica Um experimento de ressonância ferromagnética consiste em observar as linhas de absorção ressonante de um sistema ferromagnético que está situado em um campo magnético ! 0 ao mesmo tempo que um campo de microondas perpendicular ao campo estático H estático é aplicado ao sistema. A função do campo de microondas é perturbar os spins do meio e desviá-los das suas posições de equilı́brio. Se a frequência do campo de microondas for próxima da frequência de excitação do modo uniforme, os spins entram em movimento de precessão e a amostra ou o sistema absorve a energia da radiação do campo 9 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA de microondas. Assim, a ressonância fica caracterizada por uma linha de absorção cuja largura, como veremos adiante, depende de mecanismos microscópicos de relaxação. Podemos abordar o problema da ressonância ferromagnética semi-classicamente, para isto analisamos a equação de movimento da magnetização macroscópica do sistema, onde consideramos a aproximação de meio contı́nuo. Por meio dessa aproximação, podemos ! de um pequeno volume ∆V com os estados relacionar a magnetização macroscópica M magnéticos microscópicos !µ do sistema. Podemos escrever: ! ! = 1 M !µ. ∆V ∆V (.) Sabemos que cada átomo do volume ∆V com momento angular J! e momento magnético ! tem a evolução temporal de seu mo!µ, quando na presença de um campo magnético H, mento angular descrita pela equação: dJ! ! = !µ × H. dt (.) Multiplicando-se a equação . pelo número de átomos no volume ∆V obtemos a equação de movimento da magnetização deste volume: ! dM ! × H. ! = −γ M dt (.) A equação . mostra que a magnetização sofre um torque devido à ação do campo ! de forma que M ! oscila livremente em torno deste campo. A equação . magnético H, não leva em conta os mecanismos de perdas que levam à dissipação da energia magnética. Em 1935 Landau e Lifshitz [25] introduziram fenomenologicamente um termo adicional de torque à equação .. Este novo termo devido aos mecanismos de perdas faz com que a magnetização volte ao seu estado relaxado, situação em que a mesma está alinhada ! A equação de Landau-Lifshtz (LL) tem a forma: com o campo H. 10 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA ! dM ! ×H ! ef − = −γ M dt " λ Ms 2 # $ % ! ! ! M × M × Hef , (.) onde λ é a constante de amortecimento de Landau-Lifshtz, Ms é a magnetização de sa! ef é o campo efetivo sentido pela magnetização M ! , este campo efetivo é o turação e H campo resultante e pode ser tanto devido a campos externos aplicados como campos internos da amostra (desmagnetização, anisotropia cristalina, dentre outros). É importante ! = M ! (!r, t), nos casos salientar que a magnetização depende do espaço e do tempo, M em que a magnetização não varia com a posição a chamamos de macromagnetização ou macrospin. Em 1955 Gilbert [26] substituiu o termo de amortecimento da equação de LandauLifshtz por um termo que depende da variação da magnetização no tempo. A equação é nomeada equação de Landau-Lifshtz-Gilbert (LLG): ! dM ! ×H ! ef − = −γ M dt " α Ms # ! ! × ∂M , M ∂t (.) onde α é uma constante de amortecimento positiva adimensional que depende do parâmetro $ % G de Gilbert G α = γM . O termo introduzido por Gilbert representa a relaxação da mags netização. A equação de Landau-Lifshtz-Gilbert pode ser escrita na forma da equação de Landau-Lifshtz [27] ao substituirmos na equação de Landau-Lifshtz γ por γ # = e λ por λ# = αγMs . 1+α2 γ 1+α2 No limite em que o amortecimento α << 1, γ # = γ e λ# = αγMs . Pode-se ainda reescrever a equação de LLG de forma que a definir um campo efetivo, proporcional à variação temporal da magnetização: ! dM ! ×H ! ef − = −γ M dt " α Ms # & ' () ! ! ∂ M α ∂ M ! × ! × H ! ef − M = −γ M ∂t Ms γ ∂t * + G ! × H ! ef − H ! ef = −γ M . (.) ! G exerce torques de precessão e relaxação sobre o sistema magnético. Este campo efetivo H ef 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 11 Ainda analisando a equação . podemos mostrar que mesmo havendo relaxação da magnetização o seu módulo em qualquer instante de tempo é igual a Ms . A comprovação é feita fazendo o produto escalar da magnetização com a equação ., vejamos: , , , ! ,2 1 d ,M (t), ! ! ! ! · dM = 1 d(M · M ) = M dt 2 dt 2 dt * +. ! · −γ M ! × H ! ef − H !2 =M = 0, ef , , , ! ,2 d ,M (t), = 0, dt , , ,! , ,M (t), = constante. (.) Esta é uma caracterı́stica da relaxação de Gilbert. 2.2.3 Susceptibilidade Magnética A resposta de um sistema magnético a um campo magnético recebe o nome de susceptibilidade magnética χ. Esta resposta depende de diversos fatores relacionados ao material como interações internas de acoplamento entre os momentos, anisotropias, impurezas e também depende de fatores relacionados ao campo magnético que podem ser devido a fontes externas ou internas e dependências espacias e temporais. Por meio de medidas de linhas de absorção de ressonância ferromagnética (FMR) podemos obter informações sobre a susceptibilidade de sistemas magnéticos. Este tipo de medida é muito útil, pois nos dá informações sobre a forma da amostra estudada, seu tipo de estrutura cristalina e evidencia efeitos quânticos relacionados a processos de relaxação magnética. Para que o sistema permaneça em ressonância ferromagnética e não relaxe durante a realização das medições, é necessário bombear energia continuamente para o sistema. Isto é feito por meio de um pequeno campo !h oscilante no tempo com frequência da ordem de GHz. Nestas condições a magnetização do sistema se acopla com o campo !h e passa a precessionar com a mesma frequência em torno de um eixo de equilı́brio da magnetização. Para tratarmos este problema analiticamente, consideraremos que o sistema é composto por um material ferromagnético e que o mesmo é sujeito a um campo magnético 12 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA ! ef que possui uma componente estática H ! 0 e outra componente oscilante !h(t). efetivo H Calcularemos a susceptibilidade desse sistema por meio da equação de Landau-LifshtzGilbert. Neste ponto, vale lembrar que este problema se assemelha ao discutido na seção 2.3.1, onde tratamos a dinâmica de um spin, porém sem mecanismos de relaxação. ! 0 = H0 ẑ e !h(t) = !heiωt , transversal ao campo estático H ! 0 , onde Consideraremos H h << H0 e cuja frequência é ω. Para simplicarmos, desprezamos os campos de anisotropia. A solução da equação . não é trivial, já que esta equação não é linear. Porém, ! precessiona em torno do campo como nos experimentos de FMR a magnetização M ! 0 com um pequeno ângulo, podemos escrever o vetor magnetização como comestático H posto por uma componente ao longo do campo dc cujo módulo é Ms e outra componente oscilante tranversal à primeira dada por m. ! Podemos escrever: ! ef = H0 ẑ + !h(t), H ! =M ! 0 + m(t) M ! ≈ mx eiωt x̂ + my eiωt ŷ + Ms ẑ. (.) Se substituirmos o campo e a magnetização dados na equação ., na equação mais ! , equação ., obteremos para ordem zero de aproximação simples para a dinâmica de M ! =M !0 e H ! =H ! ef = H ! 0 ), a condição de equilı́brio da magnenos termos oscilantes (M tização: !0 dM !0 ×H ! 0 = 0, = −γ M dt !0 ×H ! 0 = 0. M (.) Assim, se a amostra for isotrópica, a posição de equilı́brio de sua magnetização será paralela ao campo magnético estático. Se considerarmos a aproximação de primeira ordem dos termos oscilantes, obtemos a equação de movimento da magnetização linearizada: dm(t) ! !0 + α + γ m(t) ! ×H dt γ " ∂m ! ∂t # ! 0 × !h(t). = −γ M (.) 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 13 Porém, o processo de linearização vale apenas quando m(t) << Ms e h << H0 . Se substituirmos m(t) ! = me ! iωt e h(t) = !heiωt na equação ., obteremos: !0 + iω m ! + γm ! ×H iαω ! 0 = −γ M ! 0 × !h. m ! ×M Ms (.) Podemos substituir na equação . m ! e !h por suas componentes, assim podemos escrever três equações referentes às três componentes de m: ! iωmx = γMs hy − (γH0 + iαω)mx , iωmy = −γMs hx + (γH0 + iαω)my , (.) iωmz = 0. → A partir das equações . encontramos o tensor susceptibilidade magnética ← χ , onde → m ! =← χ · !h: χxx iχxy 0 ← → χ = −iχxy χxx 0 0 0 0 (.) As componentes dos tensores são números complexos da forma: χxx = χ#xx − iχ##xx e χxy = χ#xy − iχ##xy , onde χ# e χ## são reais. Após alguns cálculos utilizando as equações → . e m ! =← χ · !h, juntamente com . encontramos: χ#xx & " #2 ) 5 6 1 ω = M0 H0 H02 − 1 − α2 , D γ (.) χ##xx 7 8 5 6 $ ω %2 1 ω 2 2 = αM0 H0 + 1 + α , D γ α (.) χ#xy & " #2 ) 5 6 1 ω = M0 H0 H02 − 1 + α2 , D γ (.) 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA χ##xy 1 = 2αM0 H0 D " #2 ω . γ 14 (.) Onde: 7 " #82 & " # 2 )2 5 6 ω ω D= 2αH0 + H02 − 1 + α2 . γ γ (.) No limite α << 1 e fazendo ω = γHR , onde HR é o campo de ressonância, obtemos: χ#xx = χ##xx = ? @ 1 M0 H0 H02 − HR2 , D ? @ 1 αM0 HR H02 + HR2 , D χ#xy = ? @ 1 M0 H0 H02 − HR2 , D χ##xy = 1 2αM0 H0 HR2 , D ? @2 . D = [2αH0 HR ]2 + H02 − HR2 . (.) (.) (.) (.) (.) No limite em que o campo magnético é próximo do campo de ressonância HR , as equações de . até . assumem formas Lorentzianas dadas por: χ#xx = 1 M0 [H0 − HR ] , D (.) 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA χ##xx 1 = M0 D χ#xy = χ##xy D=2 Onde ∆HL = 2α ∆H = αHR = α &" $ % ω $γ % ω γ 1 = M0 D ∆HL 2 #2 " ∆HL 2 # = 1 M0 (∆H) , D 1 M0 [H0 − HR ] = χ#xx , D " ∆HL 2 # = 1 M0 (∆H) = χ##xx , D ) ? @ + (H0 − HR )2 = 2 (∆H)2 + (H0 − HR )2 . 15 (.) (.) (.) (.) é a largura à meia altura da susceptibilidade no limite analisado. Já é chamada de largura de linha de relaxação conforme definiremos mais adiante. Na figura 2.4 podemos ver a dependência das componentes do tensor susceptibilidade com o campo estático H0 para alguns valores distintos do coeficiente de amortecimento α. 2.2.4 Potência Média Absorvida pela Amostra no Experimento de FMR No experimento de ressonância ferromagnética a amostra absorverá energia da radiação eletromagnética incidente sobre a mesma quando a frequência da radiação de microondas for igual à frequência natural de precessão de seus spins. A potência média absorvida durante a ressonância é a derivada no tempo da densidade de energia magnética E = $ % ! · H ! 0 + !h(t) da amostra: −M (P ) = A dE dt B = A %+B d * ! $! −M · H0 + !h(t) , dt (.) 2.2 DINÂMICA DA MAGNETIZAÇÃO E RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 16 Figura 2.4 Dependências com o campo magnético estático H0 das componentes do tensor susceptibilidade magnética χ para diferentes valores do coeficiente de amortecimento α. O campo de ressonância HR = ω γ = 8,6 kOe 2π×2,8 = 480 Oe. ! ef,E = H ! 0 é o campo estático dc. Se considerarmos M ! =M ! 0 + m(t), onde H ! com m(t) ! = ← → χ (H ) · !h(t), e utilizarmos nosso conhecimento de que o valor médio no tempo de uma 0 função harmônica ı́mpar é nulo, podemos calcular (P ): C D % $ % ! $ dM d ! 0 + !h(t) + M ! · ! 0 + !h(t) (P ) = · H H = dt dt E $ % F ! 0 + !h(t) + iω M ! · !h(t) = iω m(t) ! · H (.) + 1 * − Re iω m(t) ! · !h(t) + iω m(t) ! · !h(t) = 2 + 1 * ! ← → ! − Re 2iω h(t) · χ (H0 ) · h(t) . 2 ← → Podemos escrever o produto !h(t) · χ (H0 ) · !h(t) em termos das componentes do vetor !h(t) → e do tensor ← χ: → !h(t) · ← χ (H0 ) · !h(t) = hi hj χij (H0 ), (.) onde χij (H0 ) = χ#ij (H0 ) − iχ##ij (H0 ), com χ#ij e χ##ij reais. Após poucos cálculos vemos que a potência média absorvida pela amostra depende da componente imaginária da susceptibilidade magnética e da frequência da microonda incidente: 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO (P (H0 )) = −ωhi hj χ##ij (H0 ). 17 (.) Nos experimentos realizados em laboratório a microonda incidente na amostra é polarizada na direção x, assim a potência absorvida será: (P (H0 )) = −ωh2x χ##xx (H0 ) = −ωh2 χ##xx (H0 ). (.) Deste resultado vemos que a potência média absorvida pela amostra depende da potência da radiação incidente, já que é proporcional a h2 . 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Muitos são os mecanismos que levam a magnetização de um determinado sistema a relaxar, ou seja, voltar para sua posição de equilı́brio. Estes mecanismos são considerados intrı́nsecos quando não dependem de fatores externos, e portanto não podem ser controlados. Dentre os mecanismos intrı́nsecos tı́picos de metais estudaremos a relaxação por correntes de Foucault [28], espalhamento magnon-fônon [29] e espalhamento de elétrons de condução [30, 31]. Caso o sistema se encontre em regime de excitação não-linear de ondas de spin, existem ainda os processos de decaimento de três e quatro magnons, porém não estudaremos estes dois últimos nesta tese. Como será visto adiante, os mecanismos intrı́nsecos de relaxação da magnetização fazem com que a largura de linha de FMR apresente uma dependância linear com a frequência de ressonância ω, isto foi observado em cristais volumosos (bulk) por volta de 1990 [32, 33]. 2.3.1 Correntes de Foucault Correntes de Foucault são correntes elétricas induzidas dentro de condutores quando submetidos a um fluxo magnético variável no tempo. As correntes de Foucault dissipam 18 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO energia do sistema e são tais que o campo gerado por elas se opõe ao campo que causou o fluxo de corrente. No nosso sistema de estudo, as correntes de Foucault são induzidas pela precessão da magnetização, e a dissipação de energia do sistema devido à estas correntes é proporcional à condutividade da amostra. Sendo assim, quanto maior for o campo magnético de microondas ou quanto maior for a condutividade elétrica da amostra, maiores serão as correntes de Foucault, bem como seus efeitos. Em filmes finos o campo de microondas penetra totalmente no filme. A dinâmica da magnetização dada pela equação de Landau-Lifshtz-Gilbert é alterada pela existência dessas correntes. O resultado, após alguns cálculos [28], é uma constante de amortecimento efetiva dada por: αF oucault 1 = MS γσF M 6 " 4π c #2 t2F M , (.) onde σF M é a condutividade elétrica do material ferromagnético, MS é a magnetização de saturação e tF M é a espessura do filme. Em filmes finos de permalloy o comprimento de penetração (δ) do campo de microondas é da ordem de 1 µm longe da condição de ressonância e 0, 1 µm próximo da ressonância [34]. Os filmes de permalloy utilizados nesta tese possuem espessuras da ordem de 10 nm. Nestes limites, αF oucault ∼ 1% do amortecimento total do sistema o que é uma pequena contribuição para a relaxação da magnetização. 2.3.2 Espalhamento Magnon-Fônon O acoplamento entre as ondas de spins, magnons, com as vibrações da rede, fônons, também contribui para o amortecimento da magnetização. O espalhamento magnonfônon foi investigado em 1998 por Suhl [29] para sistemas geometricamente pequenos com magnetização e tensão da rede homogêneos. A constante de amortecimento devido ao acoplamento magnon-fônon foi descrita por: 19 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO αF onon 2ηγ = MS " B2 (1 + ν) E #2 . (.) η é a viscosidade de fônons, E é o módulo de Young, B2 é a constante magnetoelástica e ν é a razão de Poisson. A viscosidade de fônons para um cristal de N i foi obtida por Heinrich em 1982 [35] através de experimentos de transmissão de microondas. O valor obtido por Heinrich para um cristal de N i foi η = 3, 4 (no CGS), e a constante de amortecimento αF onon ∼ 1 × 10−3 . Portanto, αF onon é 30 vezes menor que a constante de amortecimento total medida para o nı́quel, e dessa forma o espalhamento direto magnon-fônon não é relevante para amostras com geometrias pequenas [36]. 2.3.3 Espalhamento por Elétrons de Condução Em 1970 foi mostrado que a relaxação magnética intrı́nseca não é a mesma para metais e isolantes magnéticos. O amortecimento de Gilbert em metais é causado principalmente pelo espalhamento incoerente de pares excitados de elétron-buraco por fônons e magnons. Faremos uma revisão dos espalhamentos com spin-flip entre os elétrons da banda s-p, que são na realidade estados hı́bridos de elétrons s-p e d, com os elétrons da banda d, e o espalhamento sem spin-flip devido à interação spin-órbita. 2.3.3.1 Espalhamento com Spin-Flip (Interação de Troca s-d) Quando uma onda de spin ou magnon, com energia !ωq e vetor de onda !q , colide com um elétron itinerante de energia εk,σ , onde !σ é o estado de spin do elétron e !k é o vetor de onda do elétron, cria-se um elétron itinerante com momento !k + !q e nova orientação de spin !σ # (veja a figura 2.5). Excitações de pares elétron-buraco podem ou não ser acompanhadas por spin-flip, ou seja, por uma inversão na polarização do spin eletrônico. O spin-flip é causado por interações de intercâmbio entre magnons e elétrons itinerantes, também conhecida como interação de troca s-d, já que é na verdade uma interação entre elétrons itinerantes da banda s-p com spins ou momentos magnéticos localizados (elétrons da banda d). 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 20 Figura 2.5 Ilustraçao da colisão de uma onda de spin com energia !ωq e vetor de onda !q com um elétron itinerante de energia εk,σ , vetor de onda !k e polarização de spin σ. Esta colisão cria um elétron itinerante com nova energia εq+k,σ! , nova orientação de spin σ # e novo vetor de onda !q + !k. A energia da interação de troca s-d é obtida integrando-se no volume o funcional da densidade de energia de troca s-d [37]: Hs−d = !G j !j,d · !ss (!r)d!r. J(!rj − !r)S (.) V A interação de troca s-d entre a densidade de spins dos elétrons itinerantes !ss e os spins !j,d é dada por J(!rj − !r), onde j é um sı́tio da rede. Esta mesma interação localizados S pode ser reescrita utilizando-se a representação de partı́culas da seguinte forma: Ĥs−d = H 2S ! J(!q )a"k,↑ a"+ bq( + h.c., k+" q ,↓ N (.) (k onde S é o spin dos elétrons d, N é o número de sı́tios atômicos, J(!q ) é a constante de interação de troca s-d, a e a+ são os operadores de criação e aniquilação de elétrons, com vetor de onda !k e spin-up (↑) ou spin-down (↓), respectivamente, b é o operador que aniquila magnons com vetor de onda !q . Aqui os sub-ı́ndices ↑ e ↓ representam os spins majoritários e minoritários, respectivamente. 21 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Magnons e elétrons itinerantes são coerentemente espalhados pela interação de troca s-d, e estes espalhamentos resultam na criação e aniquilição de pares elétron-buraco (h.c.). Durante as interações de troca s-d o momento angular total do sistema é conservado, e consequentemente o spin do elétron itinerante rotaciona durante o processo de espalhamento com magnons. No entanto, apenas o espalhamento mostrado na figura 2.5 não é suficiente para relaxar os magnons com vetor de onda !q ≈ 0 (modo uniforme de onda de spin observado nos experimentos de ressonância ferromagnética). De fato, a interação de troca s-d simplesmente leva a um fator de divisão espectroscópica remormalizado γ [30]. Assim, o espalhamento de magnons com elétrons itinerantes tem que ser interrompido por espalhamentos incoerentes com outras excitações. Os pares elétron-buraco com spin-flip (a"k,↑ a"+ k+" q ,↓ ) podem ser espalhados incoerentemente por magnons e fônons excitados ter- micamente. Isto resulta em um rápido e flutuante torque que faz com que os momentos magnéticos relaxem. Nestes espalhamentos incoerentes os pares elétron-buraco têm um tempo de vida finito τef , e portanto a taxa de relaxação será 1/τef . Neste caso a energia de excitação é modificada por um fator adicional δε dado por: δε = ε"k+"q,↓ − ε"k,↑ + i ! . τef (.) Para espalhamentos com spin-flip o tempo de vida de pares elétron-buraco excitados é na verdade o tempo de spin-flip desses pares τsf . O tempo τsf pode ser obtido por meio de medidas do comprimento de difusão de spin λSD [38, 39]: τsf = 6λ2SD λ↑ + λ↓ , ν F λ↑ λ↓ (.) onde νF é a velocidade de Fermi dos elétrons, λ↑ e λ↓ são os livres caminhos médios para elétrons com spin-up e spin-down, respectivamente. O tempo de spin-flip também pode ser escrito em termos de parâmetros experimentais mais acessı́veis, como a resistividade do material ρ, massa do elétron m, densidade total dos elétrons de condução do material ferromagnético n e o coeficiente de assimetria de spin do volume β: 22 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO τsf = 12λ2SD m . ne(1 − β 2 )ρ (.) Para o permalloy (Py) temos ρ = 12, 3 µΩ, n = 6, 3 × 1022 cm−3 , β = 0, 73 e λSF = 4, 3 nm, o que dá um tempo de spin-flip de τsf,P y = 3, 0 × 10−14 s. Para o cobalto τsf,Co = 3, 8 × 10−12 s. A constante de amortecimento de Gilbert, devido ao espalhamento de elétrons de condução com spin-flip, pode ser obtida a partir do cálculo do campo efetivo de amorte! G . O cálculo deste campo, por sua vez, depende da susceptibilidade cimento de Gilbert H ef magnética do sistema ferromagnético. Esta susceptibilidade é obtida usando o formalismo de Green introduzido por Kubo na aproximação de fase aleatória [40]. A partir desta susceptibilidade o campo efetivo de amortecimento pode ser escrito como uma soma sobre todos os estados permitidos em torno da superfı́cie de Fermi: $ % ω 2 (S) ! 2 ↓ ↑ αs−d = |J(!q )| (n" − n" )δ ε"k,↑ − ε"k+"q,↓ + !ωq" , k+" q k γ N gµB (.) (k onde αs−d é a constante de amortecimento, (S) = S [MS (T )/MS (0)] é o spin reduzido e 5 6 δ é a função delta de Dirac. ∆n = n"↓ − n"↑ = δ ε"k − εF !ωq" é a diferença entre os k+" q k números de ocupação do estado spin-down com vetor de onda !k + !q e do estado spinup com vetor de onda !k. Da expressão para ∆n vemos que os processos de relaxação são restritos a elétrons no nı́vel de Fermi, e vemos também que a energia envolvida no processo de espalhamento é a energia do magnon ressonante dada por !ωq" = !ω. $ % A função δ ε"k,↑ − ε"k+"q,↓ + !ωq" é alargada devido a espalhamentos incoerentes de pares elétron-buraco, assim esta função pode ser escrita como uma Lorentziana [30]: $ % δ ε"k,↑ − ε"k+"q,↓ + !ωq" ≈ (ε"k,↑ − ε"k+"q,↓ !/τsf + !ωq" )2 + (!/τsf )2 (.) A Lorentziana é a função de distribuição de probabilidade de um espalhamento ocorrer. Durante a ressonância ferromagnética do sistema em que o modo de onda de spin uniforme (!q ≈ 0) é excitado, a diferença de energia dos elétrons nas excitações elétron-buraco 23 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO com spin-flip é dada pela energia de exchange ou de troca εk,σ − εk+q,σ! = −2 (S) J(0). Usando N (S) gµB = MS (T ) (assumindo o volume unitário) obtém-se um campo de amortecimento proporcional à frequência ω e inversamente proporcional à magnetização de saturação MS . Isto é uma caracterı́stica tı́pica do amortecimento de Gilbert, veja [41]. Após a integração sobre a superfı́cie de Fermi, obtém-se a constante de amortecimento de Gilbert devido aos processos de espalhamento s-d: αs−d = χP 1 , MS γ τsf (.) onde χP é a susceptibilidade de Pauli para os elétrons itinerantes de condução. χP = " !γ 2π #2 G 5 6 k 2 dkδ ε(k − εF = µ2B N (εF ), (.) N (εF ) é a densidade de estados no nı́vel de Fermi. Para metais 3d N (εF ) tem valor de 3 até 9 × 10−6 [42]. FM g Fe 2, 09 [43] Co 2, 18 [43] Ni 2, 21 [50] Py 2, 14 [51] M nN iSb 2, 03 [52] λSD (nm) β ρ(µΩ.cm) τ (ps) 9, 7 [44] 59 [47] 0, 36 6, 2 [44] 3, 8 [48] 6, 8 [44] 4, 3 [48] 0, 73 [48] 1 12, 3 [48] 0, 03 [48] G(107 Hz) α(10−3 ) MS (G) 5, 8 [45] 2 1710 [46] 30 [49] 11 1425 [46] 25 [50] 19 485 [46] 9 6 860 [46] 3, 1 [52] 2, 8 580 [52] Tabela 2.1 Quantidades relevantes para o cálculo da constante de amortecimento de Gilbert α de alguns materiais ferromagnéticos (FM). G é o parâmetro de amortecimento de Gilbert dado por G = χP τsf . Para o permalloy, αs−d ≈ 5 × 10−3 , veja a tabela 2.1, onde são dadas quantidade relevantes para o cálculo de α para alguns materiais ferromagnéticos [53]. Dessa forma, podemos supor que o principal mecanismo de relaxação que contribui para o valor da constante de amortecimento de Gilbert para o permalloy é o espalhamento com spin-flip 24 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO dos elétrons de condução por magnons e fônons. Isto foi confirmado por Ingvarsson em 2002 [54] e também pode ser concluı́do devido a dependência das equações . e . com a resistividade do material. Para metais puros como cobalto, ferro e nı́quel o tempo de spin-flip τsf é suficientemente grande, tornando a interação de troca s-d irrelevante para o amortecimento de Gilbert. 2.3.3.2 Espalhamento sem Spin-Flip (Interação Spin-Órbita) Se ignorarmos a existência de colisões entre os elétrons de condução do material ferromagnético com magnons excitados termicamente, a relaxação s-d é indiretamente proporcional ao tempo de relaxação do momento do material ferromagnético τm [55], e consequentemente escala com a resistividade. Assim pode-se calcular o amortecimento intrı́nseco em metais ferromagnéticos desprezando a interação s-d e considerando a interação spin-órbita. Em 1976 Kamberský [56] mostrou que o amortecimento intrı́nseco em ferromagnetos metálicos podia ser tratado de modo mais geral utilizando apenas o Hamiltoniano da interação spin-órbita.O Hamiltoniano spin-órbita correspondendo às componentes transversais do spin e do momento angular pode ser escrito como um Hamiltoniano de interação de três partı́culas: Ĥs−o 1 = 2 H J 2S ! ! I ξ µ|L+ |ν c+" cµ,"k,σ bq" + h.c., ν,k+" q ,σ N µ,ν,σ (.) (k onde ξ é o coeficiente da interação spin-órbita, L+ = Lx + iLy é a componente horária ! do sı́tio atômico. c do momento angular transversal L e c+" µ," k,σ ν,k+" q ,σ são os operadores de aniquilação e criação de elétrons, respectivamente, com spins σ e estado de Bloch adequados, bq( aniquila a onda de spin com vetor de onda !q . Os ı́ndices µ e ν representam os orbitais dos estados de Bloch, e são usados para identificar as bandas eletrônicas individuais. Por simplicidade, não são consideradas dependências dos elementos de matriz (µ|L+ |ν) com os vetores de onda. A susceptibilidade rf pode ser calculada novamente utilizando o formalismo da função de Green introduzido por Kubo na aproximação de fase aleatória (Random Phase Approximation - RPA). A parte imaginária do denominador da 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 25 susceptibilidade rf circularmente polarizada para uma onda de spin com vetor de onda !q e energia !ω pode ser expressa de modo similar ao feito para a interação de exchange s-d. O campo de amortecimento efetivo é dado por: " #3 G !I JI J ω (S)2 2 1 αs−o = ξ d!k ν|L+ |µ µ|L− |ν γ 2MS 2π µ,ν,σ $ % !/τm ×δ εµ,"k,σ − εF !ω $ . %2 2 εµ,"k,σ − εν,"k+"q,σ + !ω + (!/τm ) (.) O tempo τsf foi trocado pelo tempo τm , ja que não ocorre spin-flip. A relação entre estes dois tempos é dada por: τm = νF2 1 , 12λ2SD τsf (.) onde τm , diferentemente de τsf , escala linearmente com a resistividade. Transições Intra Banda (µ = ν) Para ondas de spin de baixa frequência(q << kF ) o balanço de energia do elétron !ω + εµ,(k,σ − εν,(k+(q,σ = !ω − (!2 /2m)(2!k · !q + q 2 ) no denominador da equação . pode ser significativamente menor que !/τm . Mesmo em boas estruturas cristalinas este limite é satisfeito acima de temperaturas criogênicas. Após uma integração sobre a superfı́cie de Fermi, a constante de amortecimento de Gilbert pode ser aproximada por: IN T RA αs−o (S)2 ∼ = γMS " #2 ! I JI J ξ χµP µ|L+ |µ µ|L− |µ τm , ! µ (.) onde χµP é a susceptibilidade de Pauli de uma dada camada de Fermi. Como pode ser visto, neste limite o amortecimento de Gilbert é proporcional a τm , e portanto, escala linearmente com a condutividade. 26 2.3 MECANISMOS INTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Transições Entre Bandas (µ $= ν) Transições entre bandas são associadas com gaps de energia ∆εµ,ν . Em transições desse tipo, a energia do par elétron-buraco pode ser dominada por esses gaps. Para bandas com gaps de energia maiores que a frequência de relaxação do momento eletrônico (!/τm ), a constante de amortecimento é aproximadamente: IN T RA αs−o onde ∆gµ = 4ξ K ν (S)2 ! µ 1 ∼ χP (∆gµ )2 , = γMS µ τm (.) (µ|Lx |ν) (ν|Lx |µ) /∆εµ,ν determina a contribuição da interação spin- órbita para o fator espectroscópico g [57]. Como pode ser visto para transições entre bandas a constante de amortecimento é proporcional a 1/τm e escala com a resistividade semelhantemente à constante de amortecimento da interação de exchange s-d dada pela equação .. A dependência do sistema com a temperatura é modificada quando há grandes distribuições de gaps de energia. Aumentando-se a temperatura a taxa de relaxação !/τm se torna proporcional à ∆εµ,ν resultando em saturação gradual do amortecimento de Gilbert para processos entre bandas. Assim, para estes processos, a constante de amortecimento deve depender da resistividade apenas em baixas temperaturas [36]. Descrição Fı́sica para o Amortecimento Intrı́nseco Até aqui tratamos o amortecimento intrı́nseco formalmente, por esta razão é importante darmos uma descrição fı́sica para o amortecimento intrı́nseco. Em 1970, Kamberský observou que a superfı́cie de Fermi é alterada quando a direção da magnetização muda, e a partir dessas observações criou o modelo de transições intra banda. Essencialmente, à medida que a magnetização evolui no espaço e no tempo, a superfı́cie de Fermi é distorcida periodicamente no espaço e no tempo. Este mecanismo pode ser descrito por classicamente e é conhecido na literatura pelo termo breathing Fermi surface. Quando a superfı́cie de Fermi é modificada devido à alterações na direção da magnetização, os elétrons se redistribuem na nova superfı́cie de Fermi, porém esta re-população dos elétrons é retardada por um tempo de relaxação finito τm dos elétrons. Isto resulta em uma de- 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 27 fasagem entre a distorção da superfı́cie de Fermi e a precessão da magnetização. Esta defasagem, por sua vez, dá origem à relaxação da magnetização [56, 57]. Já as transições entre bandas são conectadas com a polarização orbital dinâmica, ou seja, mudanças da função de onda do elétron estão relacionadas com mudanças em suas energias. A interação de exchange s-d pode ser vista como dois momentos magnéticos acoplados por um campo de exchange s-d. Esses dois momentos correspondem aos elétrons localizado e itinerante. No limite em que não há amortecimento a baixa energia de excitação (FMR) corresponde aos dois momentos magnéticos alinhados e precessionando em fase. Porém, como o livre caminho médio de spin do elétron itinerante possui valor finito, deve-se considerar na equação de movimento do elétron itinerante a relaxação de spin em torno de um campo efetivo instantâneo !hef : − 1 m ! − χP !hef , γτsp (.) onde o campo efetivo !hef inclui o campo de exchange entre os elétrons localizado e itinerante. Pode-se ainda observar que o amortecimento obtido classicamente é equivalente ao que foi obtido por meio do formalismo de Kubo, e que a defasagem devido à interação s-d e ao breathing Fermi surface é proporcional à frequência de microondas ω. Em ambos os casos o amortecimento ocorre por fricção que é descrito no magnetismo pelo termo de relaxação de Gilbert. 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Os mecanismos extrı́nsecos de relaxação dependem de propriedades como a forma geométrica e a cristalinidade da amostra, das caracterı́sticas das superfı́cies e das interfaces do sistema, dependem também de defeitos microscópicos e de impurezas atômicas. Parte dessas propriedades podem ser controladas através do uso de técnicas modernas de fabricação de amostras magnéticas. Dentre os mecânismos extrı́nsecos de amortecimento da magnetização estudaremos o espalhamento de dois magnons [58], devido a defeitos nas interfaces e superfı́cies e à transferência de momento angular entre duas camadas através 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 28 da interface entre elas por meio do efeito de spin pumping [59]. Assim, a largura de linha do ferromagneto pode ser escrita como: ∆H(ω) = ∆H intrinseco (ω) + ∆H extrinseco (ω) + ∆H(0), (.) onde ∆H intrinseco (ω) = α(ω/γ) é a largura de linha devido a mecanismos intrı́nsecos de relaxação, ∆H extrinseco (ω) é devido a mecanismos extrı́nsecos de relaxação e ∆H(0) é o deslocamento em frequência nula que ocorre em muitos sistemas devido a efeitos extrı́nsecos. A relaxação extrı́nseca pode ser causada por defeitos e inhomogeneidades locais ou ainda pela vizinhança (não-local). 2.4.1 Espalhamento de Dois Magnons Em 1958 Lecraw et al. [60] fizeram um estudo da ressonância ferromagnética em cristais de Granada de Ferro e Ítrio (YIG). Eles observaram que a largura de linha tinha uma relação direta com o tamanho dos grãos utilizados para polir as esferas de YIG, de forma que apenas os mecanismos intrı́nsecos de relaxação não eram suficientes para explicar o aumento nas larguras de linha. Na realidade, esse experimento confirmou que fatores externos como a rugosidade superficial das esferas de YIG estavam alterando as caracterı́sticas do amortecimento das amostras magnéticas. Logo depois em 1961, Sparks et al. explicaram o alargamento das larguras de linha das amostras de YIG considerando o espalhamento de dois magnons [61]. O processo de espalhamento em que o modo de precessão uniforme com vetor de onda (!k ∼ 0) é espalhado para modos não uniformes e de mesma frequência ω (!k = $ 0) é chamado de espalhamento de dois magnons, veja a ilustração na figura 2.6. Os processos de espalhamento de dois magnons têm sido usados extensivamente para explicar o amortecimento extrı́nseco em ferrites [62–64]. Um tratamento mais geral do espalhamento de dois magnons feito em 1969 por Schlöemann et al. [65] leva em conta o espalhamento entre modos não uniformes. Patton [66] foi pioneiro no estudo de espalhamento de dois magnons em filmes metálicos em 1968. 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 29 Figura 2.6 Ilustração do espalhamento de dois magnons onde o modo uniforme (!k = 0) é espalhado para outro modo não uniforme (!k $= 0) com a mesma energia do primeiro. Para calcularmos a resposta magnética para filmes finos magnéticos metálicos, e dessa forma obtermos a largura de linha considerando fenômenos extrı́nsecos de amortecimento, devemos considerar a interação dipolar e de exchange bem como as anisotropias de superfı́cie e a interação do sistema magnético com o campo magnético externo. Em filmes magnéticos a existência de interação dipolar entre os spins pode excitar além do modo uniforme (modo com vetor de onda paralelo à superfı́cie nulo !k// = 0), modos de ondas de spin degenerados com mesma energia que o modo uniforme e com pequenos comprimentos de onda (k// ∼ = 105 cm−1 ) [67]. A interação dipolar pode ter origem em defeitos na superfı́cie, já que esses defeitos espalham a energia do modo uniforme para outros modos degenerados levando a um amortecimento extrı́nseco. O estudo do espalhamento de dois magnons devido a defeitos na superfı́cie de filmes finos ferromagnéticos magnetizados no plano foi realizado em 1999 por Arias e Mills [58]. A teoria desenvolvida por eles é utilizada na análise das larguras de linha de filmes finos ferromagnéticos. Para calcularmos a contribuição do espalhamento de dois magnons para a largura de linha de FMR, consideraremos para filmes ultrafinos que a resposta magnética do sistema depende apenas de ondas de spin que se propagam no plano do filme. Esta consideração é válida por que as ondas de spin estacionárias com vetores de onda perpendiculares à superfı́cie do filme (k⊥ = nπ/tF M , onde n $= 1 e tF M é a espessura do filme) são deslocadas por exchange para altas frequências, bem acima da faixa de frequências utilizadas na ressonância ferromagnética. 30 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO ! 0 e a magFigura 2.7 Ilustração de um filme ferromagnético ultrafino de espessura tF M . O campo H netização de saturação estão no plano do filme paralelos ao eixo z. O vetor de onda !k// faz ângulo φ!k// com o eixo z. Para o cálculo da dispersão de ondas de spin consideraremos um filme ferromagnético ! S no plano do filme e paralela ao campo magnético dc H ! 0, ultrafino com magnetização M e com onda de spin propagando-se também no plano do filme com vetor de onda !k// que ! 0 (Veja a figura 2.7). faz um ângulo φ(k// com H Para descrevermos as ondas de spin escreveremos a magnetização na seguinte forma: ! (!r, t) = MS ẑ + m(! M ! r, t), (.) onde m(! ! r, t) = mx (!r, t)x̂ + my (!r, t)ŷ. Podemos reescrever as amplitudes transversais das componentes dinâmicas da magnetização associadas com a dada onda de spin como uma média sobre todo o perfil do filme [58]: mx,y (x, z, t) = tF M G 0 mx,y (x, y, z, t) dy . tF M Usando a transformada de Fourier nessas amplitudes, teremos: (.) 31 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO mx,y (x, z, t) = L ! 1 ( mx,y (!k// , t)eik// ·(r// , L2 tF M ( (.) k// L2 é a área da superfı́cie do filme, !k// = kx x̂ + kz ẑ, !r// = rx x̂ + rz ẑ. Pode-se notar que mx,y (−!k// ) = mx,y (!k// )∗ . A contribuição para a energia da onda de spin devido aos campos dipolares gerados pelos movimentos dos spins é importante no cálculo da relação de dispersão das ondas de spin no filme. Esta parcela de energia é dada por: Hd = 2π !7 (k// 8 ! k// tF M ∗ ! ! 1− my (k// )my (k// ) + π k// tF M sen2 φ(k// m∗x (!k// )mx (!k// ). 2 (k// (.) Além da contribuição dipolar Hd para a energia da onda de spin existem outras contribuições como a energia Zeeman, a energia de exchange e a energia de anisotropia de superfı́cie. A energia Zeeman, desconsiderando o termo constante de energia, é dada por: Hz = + H0 ! * ∗ ! mx (k// )mx (!k// ) + m∗y (!k// )my (!k// ) . 2MS (.) (k// A energia de exchange, sendo D = 2A/MS a constante de exchange, é dada por: Hex = * + 1 ! 2 Dk// m∗x (!k// )mx (!k// ) + m∗y (!k// )my (!k// ) . 2MS (k// (.) Por fim, a energia de anisotropia de superfı́cie: HA = ! 1 HS m∗y (!k// )my (!k// ), 2MS (k// (.) onde HS = 2KS /(MS tF M ) é o campo de anisotropia. HS é positivo quando y é o eixo duro, caso HS seja negativo y será o eixo fácil. Quando combinamos todos os termos de energia obtemos o hamiltoniano H: 32 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO H= . 1 !Hx (!k// )m∗x (!k// )mx (!k// ) + Hy (!k// )m∗y (!k// )my (!k// ) , 2MS (k// (.) onde: 2 Hx (!k// ) = H0 + 2πMS k// tF M sen2 φ(k// + Dk// , 2 Hy (!k// ) = B0 + HS − 2πMS k// tF M + Dk// , (.) onde B0 = H0 + 4πMS . ! 0 está ao longo do eixo fácil, então caso haja anisoPor simplicidade assumimos que H tropia cúbica, para incluı́-la basta apenas adicionar a H0 o campo efetivo no plano devido ! 0 seja aplicado ao à anisotropia cúbica Ha , e assim substituir H0 por H0 + Ha . Caso H longo do eixo duro e seja suficientemente forte, de modo que a magnetização se alinhe com ele, então devemos subtrair Ha de H0 e utilizarmos H0 − Ha em todos os cálculos ao invés de H0 . Utilizando as transformações de Holstein-Primakoff [63, 68], a frequência das ondas de spin é dada por: ω(!k// ) = γ H* + Hx (!k// )Hy (!k// ) . (.) A partir desses cálculos é possı́vel compreendermos melhor o processo de espalhamento de dois magnons. No experimento de ressonância ferromagnética o modo uniforme !k// = 0 é excitado. A partir das equações . e . vemos que a frequência deste modo é dada por: ωF M R = γ L [HR (HR + HS + 4πMS )] = γ M HR (HR + 4πMef ), (.) onde o campo de ressonância é HR = H0 e 4πMef é a magnetização efetiva do sistema ferromagnético. 33 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Substituindo Hy e Hx dados em . na expressão . para a frequência ω(!k// ), e considerando os termos até segunda ordem de !k// , teremos: * + 2 ω 2 (!k// ) = ωF2 M R − 2πγ 2 MS k// tF M HR − (B0 + HS )sen2 φ(k// + γ 2 (B0 + HS + HR )Dk// * + 2 = ωF2 M R − 2πγMS k// tF M HR − (HR + 4πMef )sen2 φ(k// + γ 2 (2HR + 4πMef )Dk// . (.) Vemos na equação . que a energia dipolar gera um termo linear com k// , no limite de filmes ultrafinos. Podemos ver também que o segundo termo em . pode assumir valores negativos e maiores que o terceiro termo. Isto torna possı́vel a existência de modos com vetores de onda positivos (k// > 0) e com frequência ω(k// ) e energia !ω(k// ) menores que as do modo uniforme. À medida que o vetor de onda k// aumenta, o terceiro termo que é quadrático em k// se torna dominante, este termo de exchange faz com que ω(k// ) cresça até se igualar à ωF M R e continua crescendo. É importante também notar que o termo de exchange, por ser quadrático em k// , leva a uma multiplicidade de modos 0 degenerados com o modo uniforme. Para o permalloy o vetor de onda k// > 0, com 0 mesma energia do modo uniforme k// = 0, tem valor k// ∼ 105 cm−1 . Analisando a expressão para ω(k// ) vemos que os valores de φ(k// para os quais existem estados degenarados são dados pela condição: sen2 φ(k// < HR , B0 + 4πMef esta expressão também define um ângulo crı́tico φ(ck // (.) 0 para o qual ω(k// $= 0) = ωF M R . 0 Para k// ≤ k// existem inúmeros modos degenerados com o modo uniforme, veja a figura 2.8. Para calcularmos a largura de linha levando em conta o espalhamento de dois magnons, Arias e Mills [58] desenvolveram uma teoria na qual utilizaram funções respostas, que são funções de Green, com aproximação contı́nua para reescrever o hamiltoniano .. As funções respostas, são definidas como: 34 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Figura 2.8 Relação de dispersão para a onda de spin. A curva vermelha representa o processo de 0 espalhamento de um modo uniforme para um modo degenerado com ele, de vetor de onda k// . A curva preta é a relação de dispersão para φ!k// = φ!ck // θ(t) Sαβ (!k// , t) = i ! para o qual não há magnons degenerados. E* ! mα (!k// , t), m+ β (k// , 0) +F , (.) onde os operadores mα e m+ β estão na representação de Heinsenberg, α e β assumem valores de x e y. θ(t) é a função degrau de Heaviside, igual à unidade para t > 0 e igual à zero para t < 0. É interessante termos as funções respostas como funções da frequência ω, para tal calculamos a transformada de Fourier dessas funções: G+∞ Sαβ (!k// , ω) = Sαβ (!k// , t)eiωt dt. (.) −∞ Essas funções têm pólos nas frequências de onda de spin do sistema. Na presença de amortecimento ou espalhamento os pólos são deslocados para fora do eixo real. A parte imaginária da frequência é a largura de linha. O potencial mais geral para o espalhamento de dois magnons tem a seguinte forma [58]: 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO V = 35 1 ! + !# # ! mx (k// )Vxx (!k// , k// )mx (!k// ) 2 ! (k// ,(k // + ! !# !# ! ! m+ x (k// )Vxy (k// , k// )my (k// ) (k// ,(k! // + (.) 1 ! + !# # ! my (k// )Vyy (!k// , k// )my (!k// ). 2 ! (k// ,(k // # ! Onde Vαβ (!k// , k// ) são elementos da matriz potencial. Este potencial deve ser incluı́do no Hamiltoniano . e deve ser analisada a sua influência sobre as funções respostas Sα,β (!k// , ω), a fim de obtermos uma expresão formal para a largura de linha devido a espalhamentos de dois magnons. Como existem espalhamento de dois magnons, as funções respostas devem ser mais geraia que as dadas na equação ., já que o vetor de onda não é conservado. As funções respostas assumem a forma: # Sαβ (!k// , !k// ; t) = i +F θ(t) E* !k # , 0) . mα (!k// , t), m+ ( // β ! (.) Os passos seguintes consistem em calcular as transformadas de Fourier das funções # Sαβ (!k// , !k// ; t), e em seguida incluir fenomenologicamente, nas equações de movimento das funções respostas, o termo de amortecimento. Mais especificamente, o termo de amortecimento é incluı́do no cálculo de dmα (!k// , t)/dt, onde usa-se a expressão fenomenológica proposta por Landau-Lifshtz. Após alguns cálculos mais detalhados no trabalho de Arias e Mills [58], encontra-se para o modo uniforme de FMR com !k// = 0, a seguinte expressão para Sxx (!k// = 0, ω): Sxx (!k// = 0, ω) = $ ωF M R γ %2 (HR + 4πMef )MS , $ %2 $ % − ωγ − iα ωγ (2HR + 4πMef ) − Γ2m (.) onde Γ2m é um parâmetro que foi adicionado devido ao espalhamento de dois magnons. A parte imaginária de Γ2m é definida como: 36 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO Figura 2.9 Ilustração de um defeito na forma de paralepı́pedo na superfı́cie de um filme ferromagnético. Γ= πγ 4 MS2 ! 2 ## ## γ |(H0 + 4πMef )Vxx (0, !k// ) + H0 Vyy (0, !k// ) + i [H0 (H0 + 4πMef )]1/2 2ωF M R !! (k // * + * + ## ∗ ## 2 ## ! ! ! × Vxy (0, k// ) − Vxy (0, k// ) | δ ω(k// ) − ω . (.) Γ = Im[Γ2m ] está relacionada com a relaxação de dois magnons, já Re[Γ2m ] está relacionada com o desvio em frequência. Arias e Mills supuseram que os defeitos nas superfı́cies têm formas de ilhas e de# pressões. Dessa forma, os valores dos elementos Vαβ (!k// , !k// ) foram calculados consi- derando as seguintes perturbações devido à estes defeitos: (i) energia Zeeman não homogênea no espaço; (ii) energia dipolar não-homogênea no espaço e (iii) variação espacial da direção do eixo de anisotropia superficial. Dentre estes efeitos, o mais significante para o espalhamento de dois magnons é a variação da direção do eixo de anisotropia. A largura de linha da ressonância ferromagnética, devido ao espalhamento de dois magnons, pode ser calculada considerando que os defeitos (ilhas e depressões) possuem forma de paralepı́pedos retangulares de dimensões laterais a e c que variam de modo aleatório (veja a figura 2.9). O resultado da largura de linha é dado por: 37 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO ∆H 2m = * $E a F % $E a F %+ N 2 2 2 H + (2H + 4πM ) − 1 + (H + 4πM ) − 1 R ef R ef R (2HR + 4πMef )2 c c & ) 1/2 H R ×sen−1 , (HR + 4πMef )1/2 (.) onde N = 8HS2 b2 p/(πD), b é a altura média dos defeitos e p é a fração de área da superfı́cie coberta pelos defeitos e HS = 2KS /(M tF M ) e 4πMef = 4πM − HS . Portanto vemos que ∆H 2m depende de 1/t2F M , sendo tF M a espessura da camada de permalloy. No limite em que HR << 4πMef , podemos escrever [58, 69, 70]: ∆H 2m & ) 1/2 $E a F %+ 8Hs2 b2 p * H R ≈ 2(4πMef )2 − 1 sen−1 , πD(4πMef )2 c (HR + 4πMef )1/2 ∆H 2m 16 s(2Ks /M )2 = sen−1 π D " HR HR + 4πMef #1/2 1 t2F M , (.) (.) onde D é a constante de exchange, s é um fator geométrico caracterı́stico da rugosidade ?I J @ da superfı́cie dado por s = pb2 ac − 1 . Para filmes magnetizados no plano a frequência de FMR pode ser escrita como [63, 71, 72]: ω = γ [HR (HR + 4πMef )]1/2 , (.) onde γ = gµB /! = 2, 8 GHz/kOe é a razão giromagnética. Através de alguns cálculos pode chegar a uma expressão para ∆H 2m em termos da frequência [1, 58, 69, 70]: ∆H 2m 7 2 81/2 2 1/2 16s(2KS /M )2 − ωm /2 1 −1 (ω + ωm /4) = sen , 2 2 2 1/2 πD (ω + ωm /4) + ωm /2 tF M (.) onde ωm = γ4πMef . ∆H 2m se anula para ω = 0 e à medida que ω vai aumentando ∆H 2m cresce linearmente com ω e depois satura para grandes valores de frequência. 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO 38 Podemos escrever a largura de linha total, como sendo: ∆H = ∆H Gilbert + ∆H 2m = ω Γ αG + 2 . γ [γ (2HR + 4πMef )] (.) A expressão . concorda com os resultados obtidos experimentalmente, onde para ω → 0 a largura de linha tende a um valor não nulo devido a contribuições de fenômenos extrı́nsecos para a relaxação do sistema ferromagnético. A figura 2.10 mostra este comportamento da largura de linha devido ao espalhamento de 2-magnons. Figura 2.10 Contribuições para a largura de linha como função da frequência f . O amortecimento de Gilbert (∆HG ) descreve a dinâmica da magnetização total e espera-se que a largura de linha de FMR cresça linearmente com a frequência. ∆H2M representa a largura de linha devido ao espalhamento de 2-magnons como calculado por Arias e Mills, e ∆H0 = ∆H(0) representa uma largura de linha residual homogênea. ∆H é a soma das três contribuições, ou seja, é a largura de linha total.(figura retirada da referência [1]). 2.4.2 Relaxação Magnética por Spin Pumping Sistemas metálicos compostos por uma camada de material ferromagnético (FM) e uma camada de metal normal (NM), quando em ressonância ferromagnética, podem apresentar um mecanismo de relaxação extrı́nseco conhecido como bombeamento de spins 39 2.4 MECANISMOS EXTRÍNSECOS DE RELAXAÇÃO ou ainda spin pumping. Devido ao contato direto entre as duas camadas, durante a precessão da magnetização da camada FM, momento angular é injetado na camada adjacente NM, fazendo com que a constante de amortecimento de Gilbert aumente. A magnitude deste efeito depende da natureza do material NM bem como das espessuras das camadas envolvidas. Este fenômeno foi proposto por Tserkovnyak et al. em 2002 [59] e será discutido com mais detalhes no capı́tulo 4. Essencialmente, por meio de um processo de difusão, uma corrente pura de spin ou um fluxo de momento angular flui através da interface FM/NM fazendo com que a magnetização da camada FM sofra a ação de um torque dado por !τ = −I!S , onde I!S é a corrente de spin. Dois casos limite são de interesse: (1) os spins decaem rapidamente dentro do metal normal (NM) adjacente e a camada ferromagnética é suficientemente pequena e (2) os spins acumulam na interface da camada de metal normal. Na primeiro caso a tranferência de momento angular para a camada NM leva a uma dissipação da dinâmica da magnetização. Esta dissipação da magnetização pode se entendida como um torque que modifica a equação de Landau-Lifshitz-Gilbert, sendo interpretado como um termo adicional na constante de amortecimento. Tserkovnyak et al. [73] calcularam o termo adicional da constante de amortecimento como sendo: γ! 1 α = 4πMs tF M # " Aef,r S # , (.) onde S é a área da interface FM/NM, Ms é a magnetização de saturação da camada FM, Aef,r é a parte real da condutância de spins, que será discutida com mais detalhes posteriormente, e tF M é a espessura da camada ferromagnética. Deste resultado vemos que quanto maior for a espessura da camada FM menor será o efeito do spin pumping na dinâmica da magnetização. O spin pumping afeta a dinâmica da magnetização do FM dependendo se os spins retornam ou não para a camada ferromagnética. Quando a camada adjacente de metal normal é um bom absorvedor de spin, a camada ferromagnética perde momento angular 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 40 por espalhamento spin-flip dentro da camada NM, resultando em um aumento da largura de linha de FMR deste ferromagneto. No outro limite, onde o NM apresenta pouca absorção de spin, a corrente de spin bombeada do FM para o NM (no estado estacionário) é fortemente cancelada por uma corrente de spin de difusão que surge devido à acumulação de spins que ocorre no NM. Esta acumulação de spin pode ser interpretada como uma bateria de spins. 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG A investigação de excitações magnéticas na frequência de microondas em sistemas magnéticos tem sido objeto de estudo ao longo de anos. Desde a teoria sobre ondas de spin proposta por Holstein e Primakoff em 1940 [74], passando pelo descobrimento da ressonância ferromagnética em 1946 por Griffiths [75] seguido do desenvolvimento da teoria da resposta linear para a ressonância ferromagnética por Kittel [76] em 1948. Logo depois, o estudo de excitações magnéticas no limite magnetostático levou ao desenvolvimento de dipositivos de ondas magnetostáticas, pois como essas ondas viajam com velocidades de duas a quatro ordens de grandeza menores que as velocidades das ondas eletromagnéticas foi possı́vel construir dispositivos como linhas de atraso, linhas de atraso dispersivas, filtros, ressonadores, acopladores direcionais, dentre outros [77, 78]. No limite magnetostático as frequências dos modos excitados são bem menores que a frequência eletromagnética correspondente. Nos experimentos em materiais reais, os comprimentos de onda dos modos excitados são geralmente da ordem do tamanho da amostra em estudo. Essencialmente, neste limite, os comprimentos de onda das excitações são suficientemente pequenos para satisfazer o limite magnetostático, mas suficientemente grandes para que as interações de intercâmbio possam ser desprezadas. Em 1956 Mercereau e Feynman [79] calcularam os modos ressonantes para esferas no limite magnetostático, e logo depois em 1957 Walker [80] fez os cálculos para esferóides com o campo dc aplicado ao longo do eixo de revolução. Mas foi em 1961 que Damon e Eshbach [2] calcularam os modos ressonantes, no limite magnetostático, para uma 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 41 placa ferromagnética de área infinita. Em 1995, Hurben e Patton reformularam a teoria de Damon-Eshbach para ondas magnetostáticas em filmes isotrópicos magnetizados no plano [81]. Esta geometria é de grande interesse para a análise dos modos magnetostáticos em filmes finos, especialmente em filmes de Granada de Ferro e Ítrio (YIG) que é um material ferromagnético isolante utilizado nesta tese para o estudo de efeitos de ondas de spin sobre os modos magnetostáticos. 2.5.1 Equação Caracterı́stica dos Modos Magnetostáticos Nesta subseção calcularemos os modos de excitação magnetostáticos de uma placa ferromagnética de espessura S, considerando forças puramente magnetostáticas devido ao campo magnético dc aplicado externamente ao sistema, e também devido a campos dipolares. Dessa forma, desprezaremos interações de exchange e induções eletromagnéticas, conhecida como aproximação de Walker [80]. Encontrar a equação caracterı́stica dos modos magnetostáticos, consiste em resolver simultaneamente as equações de Maxwell em conjunto com a equação de movimento de magnetização, obedecendo as condições de contorno do sistema. No limite magnetostático as equações de Maxwell podem ser escritas como: ! ×H ! = 0, ∇ (.) ! ·B ! = 0. ∇ (.) As condições de contorno para . e . devem ser tais que as componentes normal ! e tangencial de H ! devem ser contı́nuas nas superfı́cies da amostra, e estes campos de B devem zerar a longas distâncias da amostra. Similarmente aos cálculos realizados na subseção 2.3.3, para o cálculo da susceptibilidade magnética consideraremos que o sistema magnético está sujeito a um campo 42 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG magnético dc e um campo de rf. Podemos escrever o campo magnético total e a magnetização do sistema como: ! = H0 ẑ + !h(t)eiωt , H iωt ! = M0 ẑ + m(t)e M ! , (.) onde M0 é a magnetização de saturação, H0 é o campo dc, m ! e !h são as partes rf da magnetização e do campo magnético, respectivamente, e pertencem ao plano x − y, e , , , , ainda |m| ! << M0 e ,!h, << H0 . ! devem satisfazer as equações de Tanto as componentes dc quanto as rf do campo H Maxwell . e .. Temos: ! × !h = 0 ∇ → !h = ∇ψ, ! $ % $ % ! ! ! ! ! ! ! ·m ∇ · B = ∇ · h + 4π m ! = ∇ · ∇ψ + 4π m ! = ∇2 ψ + 4π ∇ ! = 0, (.) (.) onde ψ é o potencial magnético. A equação de movimento da magnetização, desprezando as perdas, é dada por: ! dM ! × H, ! = γM dt (.) onde assumimos a razão giromagnética γ como sendo negativa, ou seja, γ = − |γ|. Subs- ! e para a magnetização M ! dados na equação . tituindo as expressões para o campo H em ., e em seguida separando as componentes nas direções x e y, obteremos: ∂ψ ∂ψ − iν , ∂x ∂y ∂ψ ∂ψ 4πmy = iν +κ . ∂x ∂y 4πmx = κ (.) 43 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG Figura 2.11 Placa infinita magnetizada no plano de espessura S ao longo do eixo x. Um campo dc H0 é aplicado no plano da amostra ao mesmo tempo que um campo rf, !h, é aplicado perpendicular ao campo dc. Onde: ΩH Ω , ν= 2 , 2 −Ω ΩH − Ω2 H0 ω ΩH = , Ω= . 4πM0 4πγM0 κ= Calculando ∂mx ∂x e ∂my ∂y Ω2H (.) a partir das equações ., e em seguida substituindo em ∇2 ψ + ! ·m 4π ∇ ! = 0, obteremos para a região interna da amostra: (1 + κ) " ∂ 2ψi ∂ 2ψi + ∂x2 ∂y 2 # + ∂ 2ψi = 0, ∂z 2 (.) onde ψ i representa o potencial magnético dentro da amostra. Fora da amostra a magne! = 0, e obtemos: tização é nula, M ∇2 ψ e = 0, (.) onde ψ e representa o potencial magnético fora da amostra. Até o momento não colocamos nestas equações quaisquer informações sobre a geometria da amostra, portanto elas são gerais. A partir de agora vamos considerar uma 44 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG placa infinita de espessura S na direção x, como pode ser visto na figura 2.11. Para esta geometria o fator desmagnetizante para o campo polarizado é nulo, Nz = 0, portanto o ! dada por: campo interno é igual à H0 ẑ. A componente normal de B ∂ψ ∂ψ ∂ψ ∂ψ ∂ψ +κ − iν = (1 + κ) − iν , ∂x ∂x ∂y ∂x ∂y hx + 4πmx = deve ser contı́nua, de acordo com as condições de contorno: 7 8 7 e8 ∂ψ i ∂ψ i ∂ψ (1 + κ) − iν = . ∂x ∂y x=±S/2 ∂x x=±S/2 (.) (.) ! é dada por: A continuidade da componente tangencial de H 7 ∂ψ i ∂y 8 x=±S/2 7 ∂ψ e = ∂y 8 . (.) x=±S/2 Integrando em y, esta condição de contorno passa a ser: ? i@ ψ x=±S/2 = [ψ e ]x=±S/2 + cte. (.) A solução do problema deve obedecer as condições . e .. Podemos calcular a solução utilizando o método de separação de variáves em coordenadas retangulares. As soluções dentro e fora da amostra terão as formas: ψ i (x, y, z) = X i (x)Y i (y)Z i (z), ψ e (x, y, z) = X e (x)Y e (y)Z e (z), (.) Da condição ., podemos concluir que Y i = Y e = Y e Z i = Z e = Z, sendo assim apenas X(x) tem forma diferente dentro e fora da amostra, ou seja, X i $= X e . As soluções dentro e fora assumem as seguintes formas: ψ i (x, y, z) = X i (x)Y (y)Z(z), ψ e (x, y, z) = X e (x)Y (y)Z(z). (.) 45 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG As soluções para Y i , Z i , Y e e Z e devem ser funções senoidais com argumentos reais para x e y, pois estas funções devem ser finitas à medida que y, z → ∞. Fora da amostra X e deve ser exponencial, de forma que X e → 0 quando x → ∞. Dentro da amostra X i deve ser periódica do tipo senoidal. As soluções podem ser escritas como: ce−kxe x se x > S 2 e X = e dekx x se x < − S 2 X i = asen(kxi x) + bcos(kxi x), (.) (.) onde kxe é real, e kxi pode ser real ou imaginário. Y = eiky y , (.) Z = cos(Kz z). (.) Substituindo as soluções nas formas dadas em ., ., . e . em ., obteremos: ? @ (1 + κ) (kxi )2 + ky2 + kz2 = 0. (.) Por outro lado, se substituirmos as soluções em . teremos: c(kxe )2 − ky2 − kz2 = 0, d(kxe )2 − ky2 − kz2 = 0, S , 2 S x< . 2 x> Substituindo as expressões para X e e X i na condição de contorno .: (.) 46 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG asen " S kxi # + bcos " S kxi # eS = ce−kx 2 , 2 2 # " # eS iS iS −asen kx + bcos kx = de−kx 2 . 2 2 " (.) Das equações acima, podemos isolar a e b em função de c e d: eS (c + d) ekx 2 5 6, b= 2 cos kxi S2 eS (c − d) ekx 2 5 6. a= 2 sen kxi S2 (.) Agora, substituindo ψ i e ψ e na segunda condição de contorno ., teremos: # " i # " # " i #8 c−d kx S c+d kx S S (1 + cotg − tg + cνky = −ckxe , x = . 2 2 2 2 2 7" # " i # " # " i #8 c−d kx S c+d kx S S (1 + κ)kxi cotg + tg + dνky = dkxe , x = − . 2 2 2 2 2 κ)kxi 7" (.) Isolando c d em cada uma duas expressões dadas em . e em seguida igualando-os, encontraremos: (kxe )2 + 2kxe kxi (1 + κ)cotg(kxi S) − (kxi )2 (1 + κ)2 − (νky )2 = 0. (.) A equação . juntamente com as . e ., determinam o espectro de modos consistente com as condições de contorno do problema. Se fixarmos o campo magnético, estas três equações relacionam as seguintes variáveis: ω, kxi , kxe , ky e kz , onde ω = ω(κ, ν), e κ = κ(H0 ) e ν = ν(ω), considerando M0 constante. Sendo assim, podemos fixar duas das cinco variáveis de modo que os modos de excitação permitidos ao sistema compõem uma superfı́cie tridimensional das variáreis restantes não fixas. O tipo de representação escolhida é arbitrária. Para uma placa infinita nas direções y e z, em que ky e kz podem assumir valores contı́nuos e que podem ser escolhidos arbitrariamente, escolhemos a representação em que os modos estão em superfı́cies no espaço 47 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG ω, ky , kz . Resolvendo as equações ., . e . no espaço ω, ky , kz , encontramos a seguinte superfı́cie de modos possı́veis ao sistema: 5 1+η 6 2 & " # 12 ) ,5 , " 1 + η 2 + κ # 12 2 1 6 1 + η + κ , , + 2 , 1 + η2 2 , − (1 + κ)cotg |Ky | S − + 1+κ 1+κ " # 1 + η2 + κ 2 (1 + κ) − ν 2 = 0, 1+κ (.) 0nde η = kz . ky A equação caracterı́stica . determina a frequência ω de um determinado modo onde ky , kz e H0 são definidos. 2.5.2 Espectro de Modos Magnetostáticos As equações . e a forma compacta das equações ., que é (kxe )2 − ky2 − kz2 = 0, independem da geometria da amostra e determinam algumas restrições como veremos. Por exemplo, se todos os k # s forem reais em ., então esta equação será equivalente à relação de dispersão para onda de spin no limite de longos comprimentos de onda em um meio infinito. Podemos mostrar esta equivalência, considerando θ como sendo o ângulo entre a direção de propagação da onda de spin e a direção do campo magnético H0 ẑ, assim podemos escrever: sen2 θ = (kxi )2 + ky2 . (kxi )2 + ky2 + kz2 (.) De . temos que: − E substituindo κ = ΩH , Ω2H −Ω2 1 = sen2 θ. κ (.) obtemos: Ω2 = Ω2H + ΩH sen2 θ. (.) 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 48 Figura 2.12 Dependência de 1 + κ com a frequência Ω. Quando (1 + κ) < 0 tem-se os chamados modos de volume, para (1 + κ) > 0 tem-se os modos de superfı́cie. Como querı́amos demonstrar, a equação . é a relação de dispersão para ondas de spin no limite magnetostático com campo dipolar nulo. Ainda analisando a equação ., vemos que o sinal de (1 + κ) determina a natureza das soluções. Este sinal depende da posição da frequência ω ou Ω na relação de dispersão. Na região ΩH < Ω < (Ω2H + ΩH ) 1/2 , (1 + κ) < 0, o que equivale a dizer que todos os k # s são reais, o potencial magnético interno caracteriza ondas planas em todo volume da amostra, chamados de modos magnetostáticos de volume. Veja o gráfico 2.12 onde é mostrada a depedência de 1 + κ com a frequência Ω. Se (1 + κ) > 0, vemos facilmente a partir da equação . que kxi é imaginário, pois ky e kz são sempre reais, sendo assim o potencial magnético X i é atenuado no interior da amostra e aumenta à medida que se aproxima das superfı́cies, atingindo amplitude máxima em x = ± S2 . Por esta razão estes modos são chamados de modos de superfı́cie. Na figura 2.13 temos o espectro de modos magnetostáticos para uma placa infinita magnetizada no seu plano. Este espectro é formado por um conjunto de superfı́cies no espaço Ω, ky , kz , e o que muda de superfı́cie para superfı́cie são os valores de kxi e kxe , ou seja, cada superfı́cie tem valores fixos para kxi e kxe . Como pode ser visto, tem-se um 49 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG Figura 2.13 Espectro de modos magnetostáticos para uma placa infinita de espessura S. O espectro é formado por um número infinito de superfı́cies, onde cada superfı́cie possui valores especı́ficos para kxi e kxe . Cada ponto de uma determinada superfı́cie é uma solução permitida para o problema. Esta figura foi retirada da referência [2]. número infinito de superfı́cies no intervalo ΩH ≤ Ω ≤ (Ω2H + ΩH ) 1/2 , e a densidade de su- perfı́cies aumenta à medida que a frequência Ω se aproxima de (Ω2H + ΩH ) 1/2 . Estes modos correspondem aos modos de volume. Pode-se observar também que há uma superfı́cie que emerge acima de (Ω2H + ΩH ) 1/2 alcançando frequência máxima igual a Ω = (ΩH + 1/2), nesta superfı́cie se encontram os modos de superfı́cie. Como mencionamos anteriormente, qualquer ponto de uma dessas superfı́cies corresponde a uma solução permitida para o problema, corresponde a um modo magnetostático permitido. 2.5.3 Determinação dos Modos Magnetostáticos em Filmes de YIG A teoria desenvolvida por Damon-Eshbach para a determinação dos modos magnetostáticos de uma placa infinita de espessura S é utilizada nesta tese para identificarmos os modos excitados em filme de YIG, quando em ressonância ferromagnética. A curva de ressonância ferromagnética tı́pica de um filme de YIG magnetizado no plano apresenta várias linhas de absorção referentes à diferentes modos magnetostáticos excitados, como podemos ver na figura 2.14. A partir dos parâmetros utilizados no experimento, somos 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 50 Figura 2.14 Curva de ressonância ferromagnética de um filme de YIG de 28 µm. A curva apresenta várias linhas de absorção referentes ao diferentes modos magnetostáticos excitados. capazes de identificar os valores ky e kz de cada modo, bem como a natureza do modo ou seja, se o modo é de volume ou de superfı́cie. A figura 2.14 é a curva de ressonância ferromagnética de um filme de YIG de espessura de S = Lx = 28 µm e de dimensões de aproximadamente Lz = 5 mm por Ly = 2 mm. O filme de YIG é magnetizado no plano através de um campo magnético dc (H0 ) aplicado no plano do filme e paralelo ao maior lado do filme. Um campo de microondas de frequência 8, 6 GHz foi aplicado perpendicularmente ao campo dc, cuja amplitude H0 variou de 2, 19 kOe até 2, 31 kOe, dessa forma foi possı́vel observar diferentes linhas de absorção. Para resolvermos a equação caracterı́stica . e assim determinarmos os modos magnetostáticos excitados, utilizamos o software Wolfram Mathematica 8. O código comentado do programa é dado no apêndice B. Fixamos alguns parâmetros como espessura do filme S, frequência de microonda ω, campo magnético dc H0 , magnetização de saturação M0 , e variamos os valores de ny e nz até encontrarmos o conjunto (ny , nz ) que melhor se ajusta à linha de absorção correspondente. ny e nz variam discretamente, pois no nosso sistema o filme não é infinito, de forma que podemos assumir que ky = kz = πnz Lz (ny , nz = 1, 2, 3, ...). πny Ly e 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 51 Figura 2.15 Determinação dos modos magnetostáticos excitados em um filme de YIG por meio da equação caracterı́stica de Damon-Eshbach. Podemos ver o modo uniforme de maior amplitude e (ny , nz ) = (1, 1). À direita desse modo tem-se os modos de volume e à esquerda os modos de superfı́cie. A figura 2.15 mostra o resultado da determinação dos modos magnetostáticos em um filme de YIG. O modo uniforme é tal que (ny , nz ) = (1, 1), este modo apresenta máxima amplitude. À direita do modo uniforme tem-se os chamados modos de volume e à esquerda os modos de superfı́cie. Dentre os modos de volume, o modo par (1, 2) foi excitado, além dele todos os demais são ı́mpares como (1, 3), (1, 5), (1, 7) e assim por diante. Dois modos de superfı́cie foram excitados, os modos (3, 1) e (5, 1). É importante salientar que a equação carcterı́stica obtida por Damon-Eshbach foi obtida para uma placa ou filme infinito, ou seja, limitado apenas na direção x, e não para um filme finito nas três dimensões, como no caso do filme de YIG. No entanto, como para o filme de YIG utilizado em nossos experimentos Ly = 2 mm e Lz = 5 mm, podemos considerar que Ly , Lz >> Lx = 28 µm. Portanto, podemos usar com boa aproximação toda a teoria desenvolvida por Damon e Eshbach. 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 2.5.4 52 Distribuição Espacial dos Modos Magnetostáticos em um Filme de YIG A distribuição espacial dos modos magnetostáticos em um filme finito de YIG é de grande interesse nesta tese, pois o estudo da geração de corrente de spin pelo efeito de bombeamento de spin e pelo efeito Seebeck de spin está intimamente relacionado com a distribuição dos modos magnetostáticos ao longo do filme. As medições de tensões dc no fio de platina depositado sobre o filme de YIG apresentam um comportamento que depende da posição do fio em relação ao filme, ou seja, apresenta um comportamento localizado. Dessa forma, medidas de tensões dc possuem informações sobre a distribuição espacial dos modos, bem como a influência da corrente de spin sobre esses modos. Para um placa infinita, a distribuição espacial dos modos ao longo da direção x é discutida por Damon e Eshbach na referência [2]. Estamos interessados na distribuição espacial dos modos magnetostáticos em um filme de dimensões finitas de YIG, um isolante ferromagnético. A distribuição desses modos magnetostáticos foi medida por Azevedo em 1992 [82, 83] usando espalhamento por luz Brillouin, onde foi analisada a luz espalhada inelasticamente em cada ponto da amostra em função de vários parâmetros experimentais. Essencialmente enquanto o filme de YIG estava em ressonância ferromagnética um feixe de laser escaneava a superfı́cie da amostra de modo a sondar a distribuição dos modos magnetostáticos excitados. Os resultados mostraram que há um confinamento central do modo uniforme e um pinning efetivo da magnetização de rf nas duas extremidades do filme de YIG. As dimensões do filme utilizado neste experimento foram de 30 µm × 3, 0 mm × 5, 4 mm. A figura 2.16 mostra o espectro de absorção de microondas de obtido por Azevedo e Rezende [3] para um campo estático uniforme ao longo de toda a dimensão maior da amostra. Esta condição é a mesma que utilizamos para a obtenção das derivadas de absorção de rf de nossos filmes de YIG. Nesta figura os modos magnetostáticos de ondas de spin estão indicados entre parêntesis. O pico mais intenso (101) é o modo uniforme. A figura 2.17 mostra os resultados obtidos por Azevedo e Rezende [3] para a distribuição espacial dos modos de ressonância ferromagnética. Para o modo uniforme (101) 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 53 Figura 2.16 Espectro de absorção de microondas de um filme de YIG de dimensões 30 µm×3, 0 mm× 5, 4 mm em 9, 4 GHz. O espectro apresenta vários picos relativos aos modos magnetostáticos de ondas de spin excitados. Os modos excitados estão indicados acima de cada pico na forma (nx ny nz ). O pico mais intenso é o do modo uniforme (101) (gráfico retirado da referência [3]). Figura 2.17 Distribuições espaciais da magnetização de rf correspondendo aos modos (101) e (103) (gráficos retirados da referência [3]). 2.5 MODOS MAGNETOSTÁTICOS EM FILMES DE YIG 54 vemos que há um confinamento da magnetização de rf na parte central do filme de YIG, podemos ver também o pinning desta magnetização nas extremidades do filme perpen! diculares ao campo magnético estático (H//ẑ), ou seja, z = 0 e z = c. Para o segundo modo de absorção mais intenso (103), o resultado mostra três máximos da magnetização de rf, ou seja, estes máximos indicam confinamento da magnetização de rf. Mais adiante no capı́tulo de resultados, estudaremos a geração e detecção de correntes puras de spin pelos efeitos de spin pumping e spin Seebeck. Para tal analisaremos curvas de derivadas de absorção e medidas de tensões dc em filmes de YIG com fios de Pt. Utilizaremos o conhecimento que foi discutido neste subseção juntamente com a teoria desenvolvida por Damon e Eshbach para identificarmos os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados. CAPÍTULO 3 TÉCNICAS EXPERIMENTAIS 3.1 INTRODUÇÃO Neste capı́tulo serão apresentadas as principais técnicas experimentais utilizadas tanto na fabricação quanto na caracterização dos sistemas estudados nesta tese. Algumas amostras ou filmes estudados foram fabricadas utilizando a técnica de deposição por evaporação catódica, também conhecida como sputtering. Os filmes de Granada de Ferro e Ítrio (YIG) foram fabricados utilizando Epitaxia por Fase Lı́quida (LPE). Em seguida as amostras foram caracterizadas através de medidas de curvas de absorção de ressonância ferromagnética e também através de tensão dc, sob a condição de ressonância ferromagnética e/ou submetidas a um gradiente de temperatura. 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS 3.2.1 Deposição por Evaporação Catódica ou Sputtering Esta é uma técnica largamente utilizada na indústria de semicondutores, principalmente na produção de filmes metálicos. Nesta tese utilizamos a deposição por evaporação catódica para fabricarmos filmes finos e multicamadas magnéticas. Esta técnica consiste em retirar átomos de um material alvo, em um ambiente com baixa pressão, e em seguida depositá-los sobre uma superfı́cie, no caso os substratos onde são crescidos os filmes. Inicialmente, neste processo, tanto os alvos dos materiais que desejamos depositar sobre os substratos quanto os próprios substratos são colocados dentro de uma câmara de vácuo. Quando a pressão dentro desta câmara atinge valores da ordem de 10−7 Torr 55 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS 56 Figura 3.1 Figura esquemática do processo de deposição por evaporação catódica. Nesta figura as bolas cinzas representam átomos do material alvo que são arrancados de sua superfı́cie devido a colisões com os ı́ons incidentes sobre o alvo (bolas verdes). As bolas vermelhas representam elétrons e as bolas brancas representam átomos de argônio. injetamos um gás nobre (utilizamos argônio) que faz com que a pressão na câmara seja elevada para a ordem de 10−3 Torr. O próximo passo é ionizar este gás dentro da câmara criando um plasma, para tal aplicamos uma diferença de potencial (dc ou rf) entre o ânodo (substrato) e o cátodo (alvo). Os ı́ons resultantes da ionização do argônio são acelerados contra o material alvo, e assim são capazes de transmitir energia cinética para o mesmo através de colisões. Desta forma é possı́vel arrancar átomos do material alvo e direcioná-los para o substrato. A figura 3.1 ilustra este processo detalhadamente. Alguns dos fenômenos resultantes da colisão de partı́culas ionizadas com os átomos do material alvo dependem da magnitude da energia cinética envolvida. Podemos destacar alguns deles: (i) ejeção de átomos e partı́culas; (ii) reflexão e implantação de ı́ons na superfı́cie do material alvo e (iii) produção de partı́culas devido à colisões secundárias em cascata. A dominância de cada um desses efeitos dependerá da faixa de energia cinética envolvida, a qual pode ser controlada através da voltagem aplicada entre o alvo e o substrato que é da ordem de 1 kV. 57 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS Obviamente, o efeito mais importante na técnica sputtering é a ejeção de átomos neutros e carregados. Na situação em que a energia dos ı́ons incidentes é maior que a energia de ionização dos átomos presentes na superfı́cie do alvo, ocorrerá transferência de energia entre os mesmos, tornando possı́vel a ejeção de átomos do alvo. Alguns desses átomos arrancados conseguirão atingir a superfı́cie do substrato, iniciando-se assim o processo de formação de um filme fino. À medida que os átomos vão sendo depositados na superfı́cie do substrato a energia cinética dos mesmos é transformada em energia potencial na forma de ligações entre esses átomos. Uma distribuição uniforme dessas energias só é possı́vel se os ı́ons não forem muito energéticos, mas ainda assim capazes de arrancar átomos das 5-10 monocamadas do material alvo. Caso as energias cinéticas envolvidas sejam muito maiores que a energia de ligação dos átomos presentes no alvo, ocorrem deslocamentos dos átomos do alvo para outros sı́tios da rede o que pode acarretar em vacâncias, defeitos no alvo e recristalização da rede. Tabela 3.1 Energia mı́nima (Emin ) do átomo de Ar para arrancar átomos do material alvo. M aterial Emin (eV ) Ni 21 Fe 20 Cu 17 W 33 Ta 26 SiO2 16 Na tabela 3.1 são dados os valores de energia mı́nima do átomo de argônio para que o mesmo possa arrancar átomos de alvos de alguns materias listados. De acordo com esta tabela, por exemplo, um átomo de argônio deve ter 21 eV de energia para arrancar átomos de um alvo de nı́quel. 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS 3.2.2 58 Plasma Identificado em 1879 por William Crookes, o plasma é conhecido como o quarto estado fı́sico da matéria. Ele é similar ao gás porém com parte de suas partı́culas ionizadas. Essencialmente, o plasma é uma descarga luminosa, um estado onde coexistem em equilı́brio átomos de um gás neutro, ı́ons, elétrons e fótons. Para que o processo de deposição por evaporação catódica ou sputtering ocorra é necessário que a densidade total de partı́culas seja alta comparada com as dimensões do plasma formado na câmara de vácuo. Isto garante um alto número de interações eletrostáticas. Além disso, as densidades de ı́ons e elétrons devem ser pequenas comparadas com a densidade total de partı́culas presentes no plasma. A figura 3.1 ilustra o processo de deposição bem como a formação do plasma dentro da câmara de vácuo. Quando aplicamos um diferença de potencial entre o cátodo (alvo) e o ânodo (substrato), cada elétron livre é acelerado na direção do ânodo, porém ao longo deste percurso estes elétrons sofrem colisões com os átomos do gás neutro presentes na câmara (argônio). Estas colisões arrancam elétrons das últimas camadas eletrônicas dos átomos de argônio ionizando-os e criando elétrons secundários por meio da seguinte reação: e− + Ar0 → Ar+ + 2e− (.) Os ı́ons de argônio criados são acelerados na direção do cátodo (alvo), sofrendo colisões e trocas de energia com os átomos presentes na superfı́cie do material alvo. Dessa forma, átomos do material alvo são ejetados, bem como elétrons livres que alimentam a formação de novos ı́ons, possibilitando a continuidade da reação descrita na equação .. Inicialmente, a corrente elétrica entre o cátodo e ânodo aumenta rapidamente devido ao grande número de partı́culas carregadas presentes nesta região, mas como a fonte de potência tem uma alta impedância, a voltagem permanece aproximadamente constante. Este regime, em que uma grande quantidade de életrons e ı́ons são criados, é conhecido como descarga de Townsend. O próximo estágio é o de descarga luminosa normal, neste regime a quantidade de elétrons gerados é capaz de produzir uma quantidade de ı́ons 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS 59 suficientes para que a quantidade de elétrons permaneça inalterada, é um estado de auto-sustentação. Neste estágio o gás emite luz e a voltagem decresce enquanto que a corrente aumenta rapidamente. Uma das caracterı́sticas da descarga luminosa normal é a não uniformidade na densidade de ı́ons, pois a mesma é mais intensa em torno de bordas e irregularidades. O terceiro estágio de descarga anormal é obtido aumentando-se a voltagem, isto faz com que os ı́ons acelerados se distribuam uniformemente por toda a superfı́cie do cátodo. Esta é a região operativa do sputtering. Por conservação de energia, fótons são liberados quando elétrons livres colidem com ı́ons formando átomos neutros. Esta é a razão do plasma ser brilhante. Um efeito não desejado durante o processo de deposição por evaporação catódica é o bombardeamento tanto do alvo quanto do substrato por partı́culas que são subprodutos de colisões presentes na região do plasma. O processo de deposição não é simples, pois os átomos neutros arrancados da superfı́cie do alvo devem atravessar a região de descarga luminosa a fim de chegar até o substrato. O desejável é que estes átomos não sofram colisões durante esta travessia, pois isto geraria ı́ons ao invés de átomos neutros, prejudicando assim a qualidade do filme depositado. Todavia, tanto as reações quı́micas quanto outros processos presentes na região plasma são mais benéficos que maléficos. De modo geral, eles favorecem a deposição do filme e a limpeza do substrato, especialmente se a configuração do sistema for tal que os substratos estejam dispostos acima do alvo, configuração sputter up. 3.2.3 Eficiência da Técnica Sputtering As propriedades fı́sico-quı́micas das camadas depositadas por evaporação catódica dependem de alguns parâmetros como: energia dos ı́ons, número de átomos ejetados do alvo por ı́on incidente, densidade do plasma, condições do substrato, condições do ambiente de deposição, dopantes, gases residuais, partı́culas secundárias emitidas a partir do substrato, dentre outros. Dentre esses parâmetros, é o número de átomos ejetados por ı́on incidente que determina a eficiência desta técnica, pois esta é a quantidade mais 60 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS importante para a formação de filmes finos. Em 1969, Sigmund [84] propôs uma das teorias mais bem sucedidas para o cálculo da eficiência do sputtering (S) ou sputtering yield. Esta teoria torna possı́vel o cálculo da eficiência a partir de parâmetros próprios de cada material e de suas caracterı́sticas cristalográficas, sem a necessidade de parâmetros de ajuste. Para o análise da eficiência do sputtering é importante definir: 1. Tipo de colisão (elástica ou inelástica), 2. Seção transversal de espalhamento, 3. Estrutura do material alvo (cristalino ou randômico), 4. Energia mı́nima dos ı́ons incidentes, 5. Natureza e forças de ligação na superfı́cie do alvo, 6. Geometria do processo de deposição como: ângulo de incidência, distância alvosubstrato, dentre outros. A eficiência deste processo de deposição depende das massas atômicas tanto da partı́cula incidente (m1 ) quanto da partı́cula que se encontra em repouso no alvo (m2 ). Depende da energia da partı́cula incidente E1 , da energia de ligação do átomo na superfı́cie do alvo Eb , depende dos números atômicos Z1 e Z2 das partı́culas incidente e a partı́cula do alvo, respectivamente. De acordo com a teoria de Sigmund a eficiência S é dada por: S= S = 3.56α 3α m1 m2 E1 , π 2 (m1 + m2 )2 Eb Z1 Z2 2/3 (Z1 + 2/3 Z2 ) para E1 < 1keV, m1 Sn (E1 ) , 2 (m1 + m2 ) Eb para E1 > 1keV, (.) (.) onde α é uma função das massas m1 e m2 , e Sn (E1 ) é a perda de energia por unidade de comprimento durante a colisão. Estes cálculos nos dão uma medida relativa da taxa de 61 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS erosão do alvo ou da taxa de deposição do filme. Na tabela 3.2 são dados os valores da eficiência em ı́on/átomo para dois valores de energia (E1 ) dos ı́ons de argônio (0.5 keV e 1.0 keV ) e materiais alvos como ferro, nı́quel, cobalto, cobre, tungstênio e tântalo. Tabela 3.2 Eficiência do sputtering S para a energia do ı́on de Ar de 0, 5 keV e 1, 0 keV M aterial 3.2.4 S (ı́on/átomo) S (ı́on/átomo) E1 = 0, 5 keV E1 = 1, 0 keV Fe 1, 10 1, 30 Ni 1, 45 2, 20 Co 1, 22 − Cu 2, 35 2, 85 W 0, 57 − Ta 0, 57 − Sputtering dc e magnetron No sputtering dc, discutido anteriormente, o plasma é criado e mantido a partir da aplicação de uma diferença de potencial dc entre o cátodo e o ânodo, isto exige que os eletrodos sejam metálicos. Alguns dos aspectos negativos do sputtering dc é a taxa de deposição lenta e o bombardeamento do substrato por elétrons, o que pode causar danos estruturais e superquecimento. Podemos listar algumas caracterı́sticas do sputtering dc: (i) de modo geral, os ı́ons são produzidos distantes do alvo e dificilmente estes ı́ons atingirão o mesmo; (ii) o livre caminho médio dos elétrons (distância percorrida entre duas colisões) é relativamente grande; (iii) elétrons coletados no ânodo não fazem parte do processo de ionização no cátodo (liberação de elétrons secundários). Nesta configuração, a eficiência na ionização é baixa e a descarga auto-sustentada só ocorre a pressões inferiores a 10 mT orr. Para altas pressões, a probabilidade dos átomos ejetados do alvo sofrerem colisões e não atingirem o substrato ou fazê-lo inadequadamente 3.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS 62 Figura 3.2 Ilustração do sputtering magnetron. As linhas de campo magnético, gerado por imãs permanentes, são representadas na figura acima pelas linhas amarelas. é alta. As condições de operação ótima do sputtering dc são: pressão de argônio de 60 − 140 mT orr e correntes de plasma maiores que 160 mA. A taxa de deposição no sputtering dc é proporcional à potência dc e inversamente proporcional à distância entre o substrato e o alvo [85, 86]. Uma das maneiras de solucionar o problema da taxa de deposição lenta e o bombardeamento do substrato por elétros livres é a implantação (por trás do cátodo) de imãs permanentes que produzem campos magnéticos capazes de confinar tais elétrons sobre a superfı́cie do alvo. Veja o esquema na figura 3.2. Esta configuração é chamada magnetron, e no nosso caso é formada por um cátodo cilı́ndrico envolto pelo ânodo. Nesta situação, os elétrons livres produzidos no cátodo são acelerados contra o ânodo em movimento helicoidal devido à força de Lorentz. Isto aumenta o tempo que o elétron fica no plasma, aumentando também a probabilidade deste elétron colidir com uma molécula de argônio resultando no aparecimento de ı́ons. Esta é uma das razões por que na configuração magnetron as taxas de deposição são bem mais altas que no modo dc. Outra vantagem 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 63 desta configuração é a possibilidade de manter o plasma com voltagens baixas e pressões de até 3 mT orr. Dessa forma, somos capazes de trabalhar com baixas taxas de deposição de até 0, 4 Å/s. 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 3.3.1 Introdução à Técnica de FMR A ressonância ferromagnética, ou FMR, nada mais é que a resposta de uma amostra magnética a um campo de microondas. Esta é uma técnica muito utilizada para o estudo da dinâmica de spin em materiais ferromagnéticos. A observação da absorção de radiação de microondas em meios ferromagnéticos foi feita pela primeira vez em 1912 por V. K. Arkadyev [87], e somente em 1923 Ya. G. Dorfman [88] deu a primeira interpretação téorica para os experimentos que haviam sido realizados até então. De fato, apenas em 1946 ocorreram progressos essenciais nesta área quando E. K. Zavoiskii [89] e J. H. E. Griffiths [75] observaram, independentemente, linhas de ressonância em Ni, Fe e Co. Posteriormente em 1947 e 1948, C. Kittel [76, 90] generalizou a teoria proposta por Landau-Lifshitz [91]. A idéia principal de um experimento de FMR, consiste em aplicar um campo de !0 e microondas numa amostra que esteja situada em um campo magnético estático H observar as linhas de absorção ressonante. O campo magnético da radiação de microondas ! 0, é aplicado perpendicularmente ao campo estático, sendo o primeiro muito menor que H de modo que o campo de microondas perturba os spins desviando-os de sua posição de equilı́brio (posição em que estão alinhados com o campo estático). Quando a frequência de radiação se aproxima da frequência do modo uniforme, o campo rf faz com que os spins precessionem e a amostra absorve energia da radiação. A ressonância é caracterizada por uma linha de absorção, cuja largura dá informações sobre mecanismos microscópicos de relaxação dos magnons. O outro parâmetro importante é o campo de ressonância da linha de absorção que dá informações sobre as anisotropias existentes no meio. 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 3.3.2 64 Obtenção do Sinal de Absorção no Experimento de FMR Neste trabalho estudamos o comportamento de filmes finos e multicamadas magnéticas quando em ressonância ferromagnética. No entanto, o sinal de absorção de filmes finos é pequeno quando comparado com o sinal de amostras mais volumosas, o que dificulta a detecção dos seus espectros de FMR. Uma solução é a utilização de técnicas de processamento de sinais de baixa amplitude, de forma que a detecção seja mais sensı́vel e eficiente. A técnica que utilizamos é a modulação do campo magnético dc e a utilização de um amplificador Lock-in para a detecção da potência média absorvida pela amostra. A idéia principal destes dois processos é gerar um sinal no detector que varie no tempo com frequência conhecida. Isto é obtido por meio da modulação do campo magnético. Em seguida, utiliza-se um amplificador travado em fase e frequência (Lock-in) para amplificar este sinal. ! 0 , utilizamos um par de bobinas na Para modularmos o campo magnético estático H configuração Helmholtz, alimentadas por uma corrente alternada de baixa frequência ! 0. (1.22 kHz) de forma que criamos um campo alternado de baixa frequência paralelo à H Para gerarmos este campo alternado utilizamos um gerador de funções de ondas (Arbitrary Waveform Generation) da marca Agilent e Modelo 33220A juntamente com amplificadores que aumentam a intensidade do sinal enviado para as bobinas. A frequência do campo alternado, ωm , é tal que ωm << ωrf , onde ωrf é a frequência da radiação de microonda da ordem de GHz, e a amplitude do campo alternado hm << H0 . Assim, a ! = H0 ẑ + hm cos (ωm t) ẑ. Devido a esta amostra estará sujeita a um campo externo H modulação, a tensão medida no detector V (H), que é proporcional à potência absorvida pela amostra, passará a depender do tempo. O passo seguinte é a utilização de um amplificador Lock-in. Os amplificadores Lockin são utilizados na detecção e medição de sinais alternados da ordem de nanovolts e permitem medidas precisas de sinais pequenos mesmo quando acompanhados de ruı́dos centenas de vezes maiores. Este equipamento utiliza a técnica de detecção sensı́vel à 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 65 fase, onde é possı́vel separar a componente do sinal em uma fase e frequência especı́ficas. Portanto, o amplicador Lock-in é um filtro com uma largura de banda estreita, que quando sintonizado na frequência do sinal a ser medido elimina a maior parte do ruı́do. Logo, o papel do amplificador Lock-in é selecionar os termos do sinal V (H) com frequências ωm ou 2ωm . Para obtermos uma expressão para o sinal obtido V (H), expandimos V (H) em série de Taylor: dV (H) 1 d2 V (H) |H0 (H − H0 ) + |H0 (H − H0 )2 + ∼ = dH 2 dH 2 (.) dV (H) 1 d2 V (H) 2 V (H)|H0 + |H0 [hm cos(ωm t)] + |H0 [hm cos(ωm t)] . dH 2 dH 2 Escolhendo-se o primeiro harmônico na detecção Lock-in, o sinal obtido no experimento V (H) = V (H) |H0 + de FMR assume a seguinte forma: ## dV (H) d (P (H)) 2 d (χ (H)) V (H) = hm | H0 ∝ h m |H0 = −hm ωh |H0 = dH dH dH 7 8 (H0 − HR )∆H 2 hm ωh M0 . (∆H)2 + (H0 − HR )2 (.) Da equação . obtemos a largura de linha experimental do espectro de FMR (∆Hpp ) definida como a distância em campo entre os dois picos da curva V (H). A partir da equação . podemos relacionar o campo crı́tico HC e ∆Hpp com ∆H: ∆H HC = HR ± √ 3 (.) 2 ∆Hpp = √ ∆H 3 (.) A figura 3.3 mostra a forma do sinal V (H0 ) obtido experimentlamente em comparação com χ##xx e dχ!! xx dH0 em função do campo magnético H0 , bem como as diferenças entre ∆HL e ∆Hpp . Através das medidas de curvas de ressonância ferromagnética podemos obter o campo de ressonância do sistema e também a largura de linha. O campo de ressonância contém 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 66 Figura 3.3 Esta figura mostra a forma do sinal obtido no experimento de FMR (curva vermelha) que é proporcional à derivada da potência média absorvida. A potência média absorvida por sua vez é proporcional à χ!!xx que corresponde à uma Lorentziana (curva preta). informações sobre campos de anisotropias, interação entre camadas e efeitos de interface, dentre outros. Já a largura de linha nos dá informações sobre os processos de relaxação da magnetização. Estas informações são muito importantes, por exemplo, na investigação de correntes de spin, pois a existência de tal corrente leva a um aumento da taxa de relaxação fazendo com que haja um aumento da largura de linha. 3.3.3 Montagem do Experimento de FMR O espectrômetro de FMR utilizado na investigação de nossas amostras magnéticas utiliza microondas na banda-X (8,0 GHz - 12,0 GHz). Durante a realização do experimento de FMR, a amostra fica dentro de uma cavidade onde incide-se radiação eletromagnética. No momento em que a amostra absorve energia da radiação incidente a radiação refletida sofre uma alteração (diminui seu valor). Na configuração do nosso espectrômetro fixamos a frequência de microondas em 8,6 GHz, que é a frequência de ressonância da cavidade utilizada em nossas medições. Na seção seguinte estudaremos com mais detalhes estas cavidades. Uma vez fixada a 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 67 Figura 3.4 Diagrama da montagem do espectrômetro de FMR. A amostra fica situada no fundo da cavidade, representado na montagem pelo ponto vermelho. frequência, varia-se o campo magnético estático H0 e, no momento em que a frequência de precessão dos spins da amostra se iguala à frequência da radiação incidente (8,6 GHz), ocorre a ressonância. Para gerarmos um campo estático de valor variável utilizamos uma fonte de corrente da Varian Associates modelo V7700 conectada a dois eletroimãs. Para modularmos este campo utilizamos bobinas de modulação na configuração de Helmholtz que ficam situadas entre os eletroı́mãs (ver diagrama da montagem do espectrômetro de FMR na figura 3.4). Para a geração de microondas seguida da incidência da mesma sobre a amostra, utilizamos um gerador de microondas juntamente com um amplificador e atenuador, um circulador e uma cavidade. Para gerarmos microondas de frequência bem definida utilizamos um oscilador de varredura da Hewllet-Packard e modelo 8350B. O papel do circulador é fazer com que a radiação gerada incida na amostra e a parte que é refle- 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 68 tida seja direcionada para o detector. O diodo detector retifica a radiação refletida pela cavidade de microondas, medindo desta forma, a absorção da amostra. Sendo assim, quando a radiação refletida chega ao detector, uma tensão elétrica é gerada no mesmo e esta tensão passa por um amplificador sintonizado em frequência de valor central igual à frequência do campo de modulação. O próximo passo consiste em enviar o sinal para um amplificador Lock-in para que seja feita uma detecção diferencial travada em fase com o sinal de modulação, e também em frequência de 1, 22 kHz, que é a frequência do campo de modulação. O circuito de microondas que engloba desde o gerador de microondas até o diodo detector está descrito com maiores detalhes na subseção sobre ponte de microondas. Neste experimento, o sinal detectado corresponde à derivada da absorção da energia de microondas absorvida pela amostra. Nesta montagem, a aquisição do sinal de saı́da do amplificador Lock-in é feita através da interface do tipo GPIB (General Purpose Interface Bus), que é conectada diretamente a um computador, onde um programa utilizando o software Labview mostra e armazena os dados importantes em tempo real. A maior parte dos equipamentos utilizados estão conectados entre si e ao computador por meio da interface GPIB. 3.3.3.1 Ponte de Microondas O circuito de microondas, que engloba desde o gera- dor de microondas até o diodo detector, é descrito com detalhes a seguir e é mostrado na figura 3.5. A ponte é constituı́da do gerador de microondas (A) (5, 7 GHz a 12, 4 GHz), cuja potência varia de −20 dBm a 22 dBm. Uma vez gerada, a radiação de microondas é dividida em dois ramos por um acoplador direcional (B), sendo que 10 dB do sinal de entrada passa para o ramo de referência (ramo superior) e o restante da radiação vai para o ramo da cavidade (ramo inferior). A radiação do ramo de referência é utilizada para polarizar o diodo detector (H) no ponto de trabalho, garantindo que o diodo opera no regime linear. O atenuador (E) de 40 dB é usado para aumentar ou diminuir a corrente de operação do diodo. O defasador (F) é usado para garantir que a microondas do ramo de referência e a microondas refletida pela cavidade estejam em fase quando os dois sinais 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 69 Figura 3.5 Circuito de microondas composto pelas seguintes componentes: gerador de microondas (A), acoplador direcional (B), circulador (C), cavidade (D), atenuador (E), defasador (F), T-mágico (G) e detector (H). se combinarem no diodo detector. Os diodos detectores são muito sensı́veis a excesso de potência de microondas e aos poucos vão dimuindo a sua sensibilidade. A microondas que sai do acoplador direcional (B) incide na porta 1 do circulador (C), sai na porta 2 e incide na cavidade carregada com a amostra. A microondas que reflete da cavidade incide na porta 2, sai pela porta 3 do circulador e entra em uma das portas de um T-mágico (G). A cavidade de microondas é usada para amplificar o sinal fraco de absorção da amostra. Na frequência de ressonância a energia da radiação é absorvida pela cavidade, de forma que a radiação refletida que sai pela porta 3 do circulador é nula. Na prática, como a cavidade não é perfeita ela sempre reflete uma pequena parte da energia de microondas. A figura 3.6 mostra a curva de absorção de uma cavidade de microondas em função da frequência medida pela tensão no diodo detector. Como o detector gera uma tensão negativa, na frequência de ressonância se verifica a tensão mı́nima, que deveria ser zero se a cavidade fosse perfeita. Na prática temos uma pequena tensão gerada pelo atenuador, 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 70 Figura 3.6 Curva de absorção da cavidade de microondas em função da frequência medida pela tensão no diodo detector. Vpol é a tensão de polarização do diodo gerada pelo atenuador do ramos de referência. Figura 3.7 A posição do parafuso da ı́ris pode ser variada para casar a impedância da cavidade com a impedância do guia de ondas. A amostra pode ser colocada no meio ou no fundo da cavidade, onde o campo magnético de rf é máximo. A configuração T E102 é a mais utilizada. 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 71 do ramo de referência, para polarizar o diodo que está representada por Vpol . A radiação de microondas é acoplada à cavidade via o furo da ı́ris, cujo tamanho controla quanto de radiação entra na cavidade e quanto de radiação é refletida, como mostrado na 3.7. Para isto utilizamos um pequeno parafuso que tem o objetivo de casar a impedância da cavidade com a impedância do guia de ondas. O ajuste do casamento de impedâncias pode ser visualizado através da tensão de polarização. Quanto menor for Vpol melhor é o acoplamento entre a cavidade e o guia de ondas. O sinal de FMR ocorre quando a amostra absorve radiação e o Q da cavidade diminui devido ao aumento das perdas. Assim, o acoplamento varia devido à absorção da amostra que provoca uma mudança na impedância da cavidade. A cavidade deixa de ser criticamente acoplada e a radiação de microondas refletida resulta no sinal de FMR. 3.3.4 Guias de Ondas e Cavidades Ressonantes Guias de ondas são tubos condutores através dos quais energia na forma de onda eletromagnética pode ser transportada de um gerador de ondas até um local de interesse. Uma caracterı́stica importante desses objetos consiste no fato de que eles selecionam, de acordo com suas geometrias, valores de frequência que são permitidos para as ondas que neles se propagam. Guias de ondas formados por um condutor oco em forma de tubo são muito usadas em aplicações tecnológicas envolvendo frequências da ordem de microondas. No experimento de FMR utilizamos guias de ondas de seção retangular. A cavidade ressonante pode ser tratada como um guia de ondas formado por um condutor oco em forma de tubo, com seção reta constante e delimitado por duas superfı́cies condutoras, formando as tampas da cavidade. Estes compartimentos fechados, normalmente de forma retangular ou cilı́ndrica, são capazes de armazenar ou retirar energia através de sondas ou fendas devidamente posicionadas em suas paredes. A diferença entre a cavidade e circuitos ressonantes de alta frequência, que utilizam componentes como capacitores e indutores, é que elas são capazes de trabalhar com potências relativamente altas. 72 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA Para uma melhor compreensão do experimento de ressonância ferromagnética é interessante estudarmos a configuração interna dos campos elétrico e magnético, bem como obtermos as frequências de operação de uma cavidade retangular perfeitamente condutora. Para isso resolvemos as equações de Maxwell considerando que a dependência ! e magnético B ! é dada por uma forma harmônica do tipo temporal dos campos elétrico E eiωt . Dessa forma as equações de Maxwell adquirem as formas: ! ·E ! = 0, ∇ ! ·B ! = 0, ∇ ! ×E ! = iω B, ! ∇ (.) ! ×B ! = −iωµ6E. ! ∇ Explicitando os campos em termos de suas componentes transversal e paralela ao eixo z, ! =E !t + E !z e B ! =B !t + B ! z , as equações ., após algumas manipulações [92], podem E ser reescritas como: ! ! t Ez (x, y, z, t) − ∂ Et (x, y, z, t) = iωẑ × B ! t (x, y, z, t), ∇ ∂z * + !t×E ! t (x, y, z, t) = iωBz (x, y, z, t), ẑ · ∇ ! ! t Bz (x, y, z, t) − ∂ Bt (x, y, z, t) = −iωµ6ẑ × E ! t (x, y, z, t), ∇ ∂z * + !t×B ! t (x, y, z, t) = −iωµ6Ez (x, y, z, t), ẑ · ∇ !t·E ! t (x, y, z, t) = − ∂Ez (x, y, z, t) , ∇ ∂z ∂B (x, !t·B ! t (x, y, z, t) = − z y, z, t) . ∇ ∂z (.) (.) (.) !z e B !z Das equações . a . vemos que conhecendo-se as componentes longitudinais E ! =0 e aplicando corretamente as condições de contorno na superfı́cie da cavidade (n̂ × E ! = 0), encontramos imediatamente E !t e B ! t , ou seja, determinamos a distribuição e n̂ · B 73 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA dos campos dentro da cavidade. Diferentemente dos guias de ondas, a dependência dos campos com z é na forma de ondas estacionárias, pois agora a direção z é delimitado: Asen(kz) + Bcos(kz), (.) onde k = pπ/d. Resolvendo o problema para as configurações de campo magnético paralelo nulo (Bz = 0), chamado de modo transversal magnético (TM), a condição para ! t seja nulo em z = 0 e z = d requer: que E Ez = ψ(x, y)cos $ pπz % d , (p = 0, 1, 2, 3, ...). (.) Os campos tranversos no modo TM são dados por: $ % ! t = − pπ sen pπz ∇ ! t ψ, E dγ 2 d $ % ! t = i6ω cos pπz ẑ × ∇ ! t ψ. H γ2 d (.) Já para a configuração de campo elétrico paralelo nulo (Ez = 0), chamado de modo transversal elétrico (TE), obtemos: Ez = ψ(x, y)sen $ pπz % d , (p = 1, 2, 3, ...). (.) Os campos tranversos no modo TE são dados por: $ pπz % −iωµ ! ! t ψ, Et = sen ẑ × ∇ γ2 d $ % ! t = pπ cos pπz ∇ ! t ψ, H dγ 2 d (.) onde d é a profundidade da cavidade, como pode ser vista na figura 3.8. γ e ω são dadas por: 2 2 $ pπ %2 γ = µ6ω − , d 8 7 $ pπ %2 1 ω2 = γ2 + . µ6 d (.) 74 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA Figura 3.8 Figura ilustrativa da cavidade ressonante de dimensões a, b e d. A amostra fica situada dentro da cavidade no plano x-y, onde há um furo circular na base da cavidade. Para obtermos os modos dentro da cavidade, precisamos resolver o problema de contorno bidimensional, nas variáveis x e y: $ " ∂ψ ∂n % ! 2t + γ 2 ψ(x, y) = 0, ∇ # (.) = 0, para o modo T E. (.) s ψs = 0, para o modo T M, onde n é o vetor normal à superfı́cie lateral da cavidade. Após alguns cálculos em que utilizamos o método de separação de variáveis, obtemos para o modo TE: 2 γmn = π2 Para o modo TM: 7$ $ mπx % $ nπy % ψ(x, y) = H0 cos cos , a b 8 m %2 $ n %2 + , (m, n = 0, 1, 2, 3, ...). a b (.) 75 3.3 RESSONÂNCIA FERROMAGNÉTICA 2 γmn =π 2 7$ $ mπx % $ nπy % ψ(x, y) = E0 sen sen , a b 8 m %2 $ n %2 + , (m, n = 1, 2, 3, ...). a b (.) Substituindo γ na expressão para a frequência ω, dada na equação ., obtemos a frequência de cada modo ressonante dentro da cavidade: ωmnp π =√ µ6 H$ m %2 $ n %2 $ p %2 + + . a b d (.) Para as dimensões da cavidade que utilizamos, o modo de operação escolhido é o (m, n, p)=(1, 0, 2), que corresponde ao modo T E102 . Fazendo n = 0 na expressão para ψ(x, y, z), dada na equação ., vemos que ψ(x, y) = 0, ou seja, não há modos ressonantes TM dentro da cavidade. Nesta situação, os modos TM são ondas estacionárias e os campos transversais dentro da cavidade assumem as formas: ! t(102) = i E H H " # $ a %2 $ πx % µ 2πz 1+4 H0 sen sen ŷ, 6 d d a ! t(102) H 2π 2 =− H0 cos adγ 2 " 2πz a # sen $ πx % a x̂. (.) (.) A partir dos resultados para os campos tranversais . e ., vemos que os valores destes campos variam com a posição dentro da cavidade. Esta variação espacial pode ser vista na figura 3.9. A posição onde está situada a amostra, (x, y, z) = ( a2 , 2b , 0), corres! t = 0) e a um máximo do campo magnético ponde a um mı́nimo do campo elétrico (E ! t . Esta configuração não foi escolhida por acaso, pelo contrário, ela nos permite asseH gurar que nas condições em que realizamos o experimento de FMR o campo magnético de microondas é máximo e aproximadamente uniforme sobre toda a amostra. 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA 76 Figura 3.9 Distribuição espacial dos campos transversais dentro de cavidade ressonante de dimensões (a,b,d)=(2.40, 1.19, 5.04) cm. 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA Nesta seção mostraremos com detalhes os processos de fabricação de uma estrutura bastante explorada em nossos estudos sobre a geração e detecção de corrente de spin. O sistema estudado é constituı́do de um filme de YIG sobre o qual são depositados três fios de platina, um deles localizado no centro do filme de YIG e os outros dois nas extremidades direita e esquerda. Os filmes de YIG utilizados foram crescidos sobre substratos (1 1 1) de Granada de Gadolı́nio e Gálio (GGG) utilizando a técnica de Epitaxia por Fase Lı́quida (LPE). Mostraremos também o aparato experimental que nos possibilitou a geração de corrente de spin tanto devido ao efeito de bombeamento de spin quanto devido ao efeito Seebeck de spin. 3.4.1 Preparação da Amostra Os filmes de YIG foram depositados sobre substratos circulares de GGG de diâmetro da ordem de 2 cm. Estes filmes não foram produzidos em nossos laboratórios, de forma que o processo de preparação da amostra iniciou-se com o corte do filme de YIG em formato retangular, de dimensões de aproximadamente 5, 0 mm × 2, 0 mm. Para cortarmos o filme com boa precisão utilizamos uma serra de diamente (low speed diamond wheel saw) 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA 77 Figura 3.10 Ilustração da máscara de alumı́nio utilizada para a deposição dos fios de platina sobre o filme de YIG (a). A máscara é colocada sobre o filme de YIG de modo a proteger toda a área do filme com exceção das áreas onde os fios serão depositados (b). Após a remoção da máscara o filme de YIG apresentará três fios de platina (c). modelo SYJ-150 da marca MTI Corporation. Esta serra possui um avançado micrômetro digital e um controlador de velocidade com display digital. Em seguida foi feita a limpeza da superfı́cie do filme de YIG, colocando-o em um béquer com acetona e levando o conjunto, por aproximadamente 10 minutos, a uma lavadora ultra-sônica da marca Unique e modelo USC1450. Dessa forma a superfı́cie do filme de YIG fica preparada para a deposição dos fios de platina. A deposição dos fios de platina foi feita utilizando a técnica de deposição por evaporação catódica ou sputtering. Para a deposição dos fios utilizamos uma máscara de sombra, que consiste de uma placa de aço inoxidável de 50 µm de espessura com três rasgos de largura 100 µm e comprimento da ordem de 5 mm igualmente espassados. Durante o processo de deposição a máscara protege toda a superfı́cie do filme de YIG com exceção daquelas áreas onde serão depositados os fios de platina (ver figura 3.10). Assim, após a deposição da platina e posterior remoção da máscara de sombra, teremos três fios de Pt depositados sobre a superfı́cie do filme de YIG. 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA 3.4.2 78 Aparato Experimental para Geração e Detecção de Corrente de Spin Durante o processo experimental, quando o filme de YIG está em ressonância ao mesmo tempo que é sujeito a um gradiente de temperatura, sabemos que haverá uma injeção de corrente de spin na platina, através da interface YIG/platina, tanto pelo efeito de bombeamento de spin quanto pelo efeito Seebeck de spin. Por meio do Efeito Hall de Spin Inverso (ISHE), a corrente de spin injetada na platina gera uma corrente de carga ao longo do fio de platina. Assim, medidas de tensão dc entre os terminais de um determinado fio de platina estão diretamente relacionadas com a corrente de spin que flui através da interface YIG/platina. Neste sistema, a amostra é inserida em uma abertura circular feita na base de um guia de ondas retangular em curto, operando a 8,6 GHz. O guia em conjunto com a amostra é posicionado entre os pólos do eletromagneto de um espectrômetro de FMR. Dessa forma, a amostra pode ser posta em ressonância e então, pelo efeito de bombeamento de spin, é possı́vel injetar corrente de spin na platina. Além disso, o filme de YIG deve ser submetido a um gradiente de temperatura, a fim de gerarmos corrente de spin na interface YIG/Pt por meio do efeito Seebeck de spin. Para tal, as extremidades da amostra são fixadas com pasta térmica no topo de duas peças de cobre (ver figura 3.11). A cada peça de cobre são atados aquecedores cerâmicos que nos permitem aquecer estas peças, e assim estabelecer um gradiente de temperatura entre as duas peças de cobre, e consequentemente entre as extremidades do filme de YIG. Assim, ao passarmos uma corrente em um dos aquecedores cerâmicos, uma das peças de cobre fica a uma temperatura aquecida TQ e a outra fica à temperatura ambiente TF . Para sabermos exatamento qual a diferença de temperatura entre as extremidades da amostra utilizamos um termopar. Este termopar foi calibrado para que possamos converter a diferença de tensão entre seus terminais em uma diferença de temperatura ∆T . É importante notar que esta montagem nos permite criar gradientes de temperatura em dois sentidos, ou seja, aquecendo-se a outra peça de cobre o gradiente de temperatura é invertido. Isto nos permite investigar com mais detalhes a polarização da corrente de spin gerada pelo efeito Seebeck de spin. 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA 79 Figura 3.11 Ilustração da montagem da amostra para a realização de medidas de tensões dc, VISHE , devido aos efeitos de bombeamento de spin (spin pumping) e devido ao efeito Seebeck de spin. Nos terminais de cada fio de platina são fixados fios de cobre por meio de tinta de prata, representadas pelas pequenas bolas azuis nas extremidades de cada fio. Através dos dois terminais dos fios de cobre, podemos medir VISHE em cada fio de Pt. O filme de YIG é submetido a uma campo estático, H0 , e uma campo de microondas rf a fim de ser posto em ressonância ferromagnética. A amostra é apoiada e fixada sobre as extremidades de duas peças de cobre, por meio de cola e pasta térmica, que serve para conduzir melhor o calor para a extremidade da amostra a ser aquecida. A cada peça de cobre são atados aquecedores cerâmicos, que têm a função de aquecê-las. Os aquecedores cerâmicos são aquecidos por meio da passagem de correntes elétricas por eles. Um termopar é utilizado para medir a diferença de temperatura ∆T entre as duas peças de cobre, e assim estabelecermos o gradiente de temperatura ao longo do filme de YIG. A peça de cobre aquecida está a um temperatura TQ , enquanto a outra está à temperatura ambiente TF . 3.4 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS DE YIG COM FIOS DE PLATINA 80 O passo seguinte consiste em montar uma estrutura que nos permite realizar medidas de tensão dc gerada pelo Efeito Hall de Spin Inverso, VISHE . Como sabemos que será estabelecida um diferença de potencial entre os terminais de um determinado fio de platina, fazemos contatos elétricos nos terminais de cada fio. Os contatos elétricos são feitos com finos fios de cobre fixados às extremidades de cada fio de platina através de uma pequena quantidade de tinta de prata. A figura 3.11 ilustra bem a configuração da montagem. Utilizamos um nanovoltı́metro da marca Keithley e modelo 2182A para medirmos as tensões dc, da ordem de microvolts, através de conectores que podem ser ligados aos terminais dos fios de cobre. Sendo assim, com a montagem descrita, podemos investigar a relação entre corrente de spin, através de medidas de tensões VISHE , e os modos magnetostáticos de ondas de spin por meio de medidas de curvas de ressonância ferromagnética. Podemos também entender melhor a polarização da corrente de spin gerada pelo efeito Seebeck de spin, já que esta montagem nos permite inverter o sentido do campo magnético estático bem como o sentido do gradiente de temperatura. CAPÍTULO 4 TRANSPORTE DE SPIN 4.1 INTRODUÇÃO Nas duas últimas décadas foram descobertos muitos fenômenos novos na área de nanoestruturas magnéticas. [72, 93–96] Dentre estes fenômenos, que ocorrem principalmente devido à dimensionalidade reduzida destes sistemas e devido à presença de interfaces, destacamos: acoplamento indireto entre camadas, magnetoresistência gigante, polarização de intercâmbio (exchange bias), efeito túnel magnético, torque induzido por transferência de spin, acumulação de spins, geração de ondas de spin por transferência de torque, etc. Uma parte considerável destes fenômenos gerou aplicações tecnológicas importantes na área de armazenamento digital de dados e processamento de sinais e motivou o surgimento de uma área nova de pesquisa chamada de spintrônica. Isto fez com que os componentes eletrônicos convencionais passassem por processos de miniaturização ao longo dos últimos anos, de forma que atualmente o tamanho dos transistores nos chips semicondutores é da ordem de nanometros. No entanto, um obstáculo para a indústria moderna é o fato de que esses transistores não podem ser menores que um único átomo, além do inconveniente aquecimento joule dos componentes eletrônicos. O uso do spin elerônico permitiu não apenas a redução no tamanho de discos rı́gidos como também aumentou sua capacidade de armazenamento. A spintrônica também está presente nas memórias de acesso aleatório magnetoresistivas (MRAM - Magnetoresistive Random Access Memory) também chamada de memória spintrônica. As MRAM’s são capazes de armazenar dados que seriam usualmente perdidos ao desligar o computador. Além dos avanços em armazenamento de dados, a spintrônica pode ser aplicada a semicondutores, permitindo a criação de computadores quânticos. Muitas são as possibilidades de aplicações na spintrônica, 81 4.1 INTRODUÇÃO 82 mas para isso se faz necessário compreendermos e manipularmos bem o spin do elétron. A spintrônica lida com a injeção, manipulação e detecção de spins. Um dos trabalhos seminais desta área, que foi a descoberta do efeito da magnetoresistência gigante em 1988 [10], o que gerou um grande interesse na investigação de fenômenos magnéticos em nano-estruturas. As nano-estruturas metálicas magnéticas têm a propriedade de polarizar os spins dos elétrons de uma corrente elétrica, ou seja, a polarização de spin é definida pela magnetização média do meio. Quando os elétrons, polarizados em spin, passam através de uma interface, podem transportar, além da carga elétrica, a polarização de spin de um meio para o outro. Isto produz um efeito chamado de injeção de spin, que se caracteriza por uma acumulação de spins no meio não-magnético. Embora seja simples de ser imaginado, este efeito só foi possı́vel de ser verificado experimentalmente depois que as nano-estruturas magnéticas se tornaram realidade. A injeção de spin de um meio para o outro de maneira controlada permite construir dispositivos eletrônicos baseados no estado de spin eletrônico. Um dos fenômenos propostos [11–13, 97] mais intrigantes é o da emissão de ondas de spin pelo campo magnético criado pela injeção de spins em multicamadas metálicas magnéticas atravessadas pela corrente elétrica spin polarizada. A primeira verificação experimental deste fenômeno foi realizada através de medidas de magnetoresistência [13] em multicamadas de Co/Cu. Nestes experimentos, foram observadas mudanças bruscas na magnetoresistência em função tanto da corrente como do campo magnético aplicado. Estas mudanças foram atribuı́das à excitação de ondas de spin em certos valores crı́ticos de corrente. Nos últimos cinco anos temos assistido a descoberta de uma série de novos fenômenos muito intrigantes que poderiam significar uma segunda revolução na área de spintrônica. Dentre estes fenômenos destacamos: (i) efeito Hall de spin (SHE); (ii) efeito Hall de spin inverso (ISHE); geração de correntes de spin por (iii) bombeamento de spins (spin pumping); (iv) geração de correntes de spin por efeitos térmicos (efeito Seebeck e Peltier de spin); (v) interação entre correntes de spin e ondas de spin. Estes novos efeitos foram apresentados numa série de artigos recentemente publicados na Nature Materials. [98] Neste capı́tulo estudaremos o que é uma corrente pura de spin, como ela pode ser 4.2 CORRENTE DE SPIN 83 gerada e como pode ser manipulada, bem como os efeitos desta corrente na dinâmica da magnetização de um sistema ferromagnético. Estudaremos dois efeitos que geram correntes puras de spin. O primeiro deles é o bombeamento de spins ou spin pumping, que como já foi discutido ocorre em bicamadas compostas por um material ferromagnético e um material metálico não-magnético. Quando a magnetização do material ferromagnético precessiona em torno da direção de equilı́brio ocorre bombeamento de spins para dentro da camada de metal normal. Quando o material ferromagnético encontra-se em ressonância ferromagnética, este bombeamento é máximo. Esta transferência de momento angular nada mais é que uma corrente pura de spin sendo injetada no metal normal, e pode ser tratada como um torque adicional na equação de movimento da magnetização. O segundo efeito capaz de gerar corrente pura de spin é o efeito Seebeck de spin. Quando um material spin-polarizado é sujeito a gradiente de temperatura, spins com polarizações opostas são defletidos em direções opostas ao longo do gradiente de temperatura, gerando assim uma corrente pura de spin. Estas correntes de spin podem ser detectadas pelo efeito Hall de spin e pelo efeito Hall de spin inverso. Essencialmente, de acordo com estes efeitos, uma corrente de carga gera uma corrente de spin transversal à primeira e vice-versa. Sendo assim, uma vez gerada a corrente de spin pelos efeitos de spin pumping e spin Seebeck, esta corrente é convertida em uma corrente de carga que pode ser medida em laboratório com um multı́metro. 4.2 CORRENTE DE SPIN Como sabemos o elétron tem dois graus de liberdade: um deles é a carga elétrica e o outro é o seu spin. Enquanto que a carga elétrica é a origem da eletricidade, o spin é a origem do magnetismo. O spin eletrônico foi descoberto há aproximadamente 80 anos, mas apenas recentemente o fluxo de spins, que é na verdade um fluxo de momento angular, se tornou objeto de estudo de vários grupos de pesquisa ao redor do mundo. Uma vez gerada uma corrente de spin, esta pode ser aniquilada através de mecanismos de relaxação de spin, bem como devido a processos de difusão de spin. Como o spin é 84 4.2 CORRENTE DE SPIN um vetor, e a corrente de spin é um fluxo de spins, então esta corrente é um tensor. Considerando que o spin pode assumir duas direções, spin-up ou spin-down, ao longo do eixo de quantização, então a corrente de carga Ic será o fluxo total de elétrons, incluindo elétrons spin-up e spin-down. Já a corrente de spin Is será o fluxo lı́quido de spins, isto é, será a diferença entre o fluxo de elétrons com spin-up e o fluxo de elétrons com spin-down. Podemos definir: Ic = I↑ + I↓ , (.) Is = I ↑ − I↓ , onde I↑ e I↓ são os fluxos de elétrons com spin-up e spin-down, respectivamente. Pode-se definir dois tipos de corrente de spin: (i) corrente de spin vinculada a uma corrente de carga, ou seja, Is $= 0 e Ic $= 0; (ii) corrente pura de spin, onde Is $= 0 e Ic = 0. 4.2.1 Corrente de Spin Acompanhada por Corrente de Carga Se considerarmos um fluxo de cargas elétricas em um material ferromagnético, podemos concluir que haverá também um fluxo de spins, já que os elétrons do ferromagneto são spin-polarizados, ou seja, o número de elétrons spin-up e spin-down não são iguais, e portanto Is = I↑ − I↓ $= 0. Porém, este tipo de corrente de spin confinada dentro do material ferromagnético não tem fins práticos. Uma das formas de extrair esta corrente de spin do ferromagneto para outro material não-magnético é por meio de um dispositivo mostrado na figura 4.1, composto por eletrodos ferromagnéticos (A e B) conectados ao material não-magnético [99]. Ao passar uma corrente elétrica do eletrodo A para o eletrodo B, elétrons spin-polarizados fluem dentro do material não-magnético, e portanto esta corrente de spin pode ser extraı́da nas vizinhanças da interface entre o material ferromagnético e o não-magnético. Nesta montagem, a existência da corrente de spin é detectada com uma alteração na voltagem que depende da direção relativa entre as magnetizações dos dois eletrodos ferromagnéticos 4.2 CORRENTE DE SPIN 85 Figura 4.1 (a) Ilustração do dispositivo utlizado para extrair uma corrente de spin acompanhada por uma corrente de carga de um material ferromagnético para um material não-magnético. (b) Distribuição espacial da corrente de carga Ic e da corrente de spin Is dentro do material não-magnético. Pode-se ver que enquanto que a corrente de carga é constante, a corrente de spin decai à medida que se afasta da interface entre o ferromagneto e o material não-magnético. O decaimento da corrente de spin está relacionado com o comprimento de difusão de spin dentro do material não-magnético. (c) Ilustração do fluxo de elétrons e do fluxo de spins. Pode-se ver que como a corrente é spin-polarizada, tem-se mais elétrons spin-up (bolas cinzas) que elétrons spin-down (bolsa vermelhas). Dessa forma, existe tanto um fluxo lı́quido de elétrons como um fluxo lı́quido de spins. através dos quais a corrente flui. Em materiais não-magnéticos uma caracterı́sitica importante é o comprimento de difusão de spin, que é a distância dentro do material que a corrente de spin percorre sem perder sua polarização. O comprimento de difusão de spin em materias não-magnéticos apresenta valores tı́picos de alguns nm a centenas de nm. Nas próximas seções veremos com detalhes como gerar e detectar uma corrente pura de spin, que é um fluxo de spins sem que haja fluxo lı́quido de cargas elétricas. Veremos dois efeitos que geram correntes puras de spin, o efeito de spin pumping e o efeito Seebeck 86 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING Figura 4.2 Ilustração de uma corrente pura de spin. Vê-se que o fluxo lı́quido de elétrons é nulo, pois I↑ = −I↓ , de modo que Ic = I↑ + I↓ = 0, porém o fluxo lı́quido de spins é não nulo como pode ser visto já que Is = I↑ − I↓ = 2I↑ $= 0. de spin. A figura 4.2 mostra uma ilustração deste tipo de corrente. 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING O efeito de spin pumping foi proposto em 2002 por Brataas e Tserkovnyak et al. [16], onde eles previram que um ferromagneto (FM) em precessão injetaria uma corrente pura de spin em um condutor adjacente via contato elétrico. Dessa forma, eles propuseram um sistema composto por um material ferromagnético em contato com um metal normal (não-magnético) que funcionaria como uma bateria de spins. A dinâmica de bombeamento de spins na interface FM/NM resulta em uma acumulação de spins nesta interface. Este efeito interfere no comportamento da magnetização da camada FM, levando à um amortecimento adicional para a magnetização. A corrente de spin injetada na camada adjacente de metal normal (NM) pode ser derivada através da teoria quântica de espalhamento dependente do spin e do tempo [100]. ˆ É conveniente definir um tensor corrente I: 1 e Iˆ = 1̂Ic + σ̂ · I!s , 2 ! (.) 87 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING onde Ic é a corrente de carga dc, I!s é a corrente de momento angular de spin, 1̂ é a matriz identidade na base de spin 1/2 e 2 × 2, σ̂ é o vetor matrizes de Pauli e e = − |e| é a carga eletrônica. O traço do operador corrente Iˆ tem contribuições devido à corrente de carga Ic e devido a corrente de spin I!s . A contribuição para o traço devido à corrente de spin é nula, pois esta corrente não está relacionada a um fluxo de cargas, de modo que não contribui para a corrente de carga total. Pode-se obter uma expressão para a corrente de spin bombeada na interface FM/NM (I!spump ) através de cálculos de segunda quantização em matrizes de espalhamento [59, 101–103], onde considera-se que não existem potenciais elétricos aplicados ao sistema: " ! I!spump = 4π dm ! dm ! Ar m ! × − Ai dt dt # . (.) Pode-se ver que I!spump é perpendicular à interface e depende do parâmetro complexo A = Ar + iAi que é a condutância de spin pumping. Na expressão . o parâmetro dependente do tempo m(t) ! será considerado um monodomı́nio magnético com uma distribuição da magnetização espacialmente uniforme qualquer que seja o tempo. A derivação detalhada da expressão . pode ser vista na referência [101]. A condutância de spin pumping depende da matriz de espalhamento do filme ferromagnético e pode ser escrita como [59]: A = g ↑↓ − t↑↓ , (.) onde g ↑↓ e t↑↓ dependem dos coeficientes de reflexão para dentro do metal normal para ↑ ↓ elétrons com spin-up (rmn ) e spin-down (rmn ), e dos coeficientes de transmissão também para elétrons com spin-up (t↑mn ) e spin-down (t↓mn ). Os sub-ı́ndices m e n marcam os modos transversais na energia de Fermi do filme metálico. Pode-se escrever: , , ,2 % 1 ! $,, ↑ ↓ ,2 rmn − rmn + ,t↑mn − t↓mn , , 2 m,n !$ 5 ↓ 6∗ 5 6∗ % ↑ Ai = Im rmn rmn + t↑mn t↓mn , Ar = m,n (.) 88 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING g ↑↓ = !$ m,n 5 ↓ 6∗ % ↑ δmn − rmn rmn , t↑↓ = ! mn 5 6∗ t↑mn t↓mn . (.) Esta teoria desenvolvida por Brataas, Tserkovnyak e Bauer em 2002 [101], mostrou que o amortecimento do material ferromagnético pode ser tratado como um bombeamento adiabático de spins para dentro da camada metálica adjacente (NM). Uma consequência deste fenômeno ser adiabático é que os spins dentro da camada NM estarão sempre em equilı́brio com a magnetização da camada FM em precessão. Isto pode ser concluı́do quando comparamos o tempo que um elétron permanece em um sı́tio na camada NM com o perı́odo de precessão da magnetização da camada ferromagnética. O tempo médio τ de permanência de um elétron em um sı́tio atômico no metal normal, para uma largura de banda d, de modo que ωd ∼ = 5 eV , será τ = !/ωd ∼ 10−16 s. Já o perı́odo de precessão T da magnetização da camada FM em ressonância, é dado por T = 1/f ∼ 10−10 s considerando uma frequência da ordem de 10 GHz. Vemos que o tempo para a magnetização completar uma volta é 106 vezes maior que o tempo que o elétron na camada NM troca de sı́tio. Em outras palavras, podemos dizer que enquanto a magnetização executa um volta, o elétron percorre 106 sı́tios. Dessa forma, surgirá uma acumulação de spins na interfece FM/NM, e esta acumulação fará com que a corrente de spin dentro da camada NM decaia à medida que se afasta da interface, já que parte dos spins acumulados relaxarão por spin-flip dentro da camada NM e parte será refletido para a camada FM. A corrente de spin efetiva injetada na camada NM será: I!s = I!spump − I!sback , (.) onde I!sback é a corrente refletida para a camada FM. No limite em que a camada de metal normal é um perfeito absorvedor de spins (perfect spin sink ), todos os spins injetados nesta camada relaxarão por processos de spin-flip ou deixarão o sistema, de forma que I!s ≈ I!spump e I!sback ≈ 0. Quando o material NM for um fraco absorvedor de spins, haverá um fluxo de spins de volta para a camada 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING 89 Figura 4.3 Ilustração da bicamada FM/NM. À medida que a magnetização da camada FM precessiona uma corrente de spin (I!spump ) é injetada na camada adjacente de metal normal (NM), levando a uma acumulação de spins (µ↑ e µ↓ ) que relaxa pelo espalhamento spin-flip ou volta para a camada FM, dando origem a uma corrente I!sback . ferromagnética devido a uma acumulação de spins na interface FM/NM, e a camada NM pode servir como uma bateria de spins [16]. Na ausência de espalhamento spin-flip I!s vai a zero, pois toda a corrente injetada na camada NM volta para camada FM. A corrente de spin injetada na camada NM (I!s ) carrega momento angular perpendicular à direção da magnetização da camada FM. Por conservação do momento angular, os spins ejetados da camada FM (I!s ) correspondem a um torque sobre o ferromagneto !τ = −I!s [59]. Se desprezarmos os processos de spin-flip na interface, o torque !τ será inteiramente transferido para a precessão coerente da magnetização. Assim, este torque pode ser adicionada à equação de Landau-Lifshtz-Gilbert para a dinâmica da magnetização: dm ! dm ! γ ! ! ef + α0 m = −γ m ! ×H ! × + Is , dt dt MS V (.) onde α0 é a constante de amortecimento de Gilbert volumétrica e adimensional, MS é a magnetização de saturação da camada FM, e V é o volume desta camada. Pode-se reescrever a equação . utilizando expressão para I!spump dada em . como: 90 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING dm ! dm ! ! ef + γef (α0 + α# )m = −γef m ! ×H ! × , dt γ dt (.) onde: γef = γ " γ! 1− Aef,i 4πMS V α# = #−1 , γ! Aef,r . 4πMS V (.) (.) Aef,r e Aef,i são as partes real e imaginária da condutância de spin devido às correntes I!spump e I!sback . A constante de amortecimento adicional α# gerada pelo bombeamento de spins no sistema FM/NM pode ser observada, por exemplo, em espectros de ressonância ferromagnética, onde a largura de linha mostrará este amortecimento adicional. 4.3.1 Processos de Acumulação e Difusão de Spin O processo de ressonância ferromagnética em bicamadas FM/NM não gera uma corrente de carga neste sistema, mas sim uma corrente pura de spin. Após o inı́cio da precessão da magnetização da camada FM, surgirá uma corrente de spin na camada NM. Esta corrente de spin criará uma magnetização local no metal não-magnético (NM), ! 0 , até de forma se dará inı́cio ao processo de acumulação de spins !µs (x), onde !µs //H que o sistema entre em regime estacionário (veja a figura 4.3). Os regimes transiente e estacionário são caracterizados pela relaxação dos spins através de espalhamentos spinflip e pela acumulação de spins em que a relaxação não ocorre, respectivamente. No estado estacionário, a corrente I!sback é dominada pela acumulação de spin na camada NM, e pode ser escrita como [104]: 1 I!sback = (Ar !µs − Ai !µs × m̂) . 4π (.) 91 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING A acumulação de spins !µs (x) é um vetor que depende da distância da interface x, onde 0 < x < L e L é a espessura da camada NM, e cuja direção é definida pelo desbalanceamento da densidade total de spins !s. O potencial quı́mico de spins ou a acumulação de spins pode ser escrito em termos da função distribuição de elétrons no metal normal fˆ(ε): µ !s = G εF * + dεT r !σ fˆ(ε) , (.) onde εF é a energia de Fermi. No equilı́brio térmico fˆ(ε) é igual à função de distribuição de Fermi-Dirac (fˆF D (ε)) para os elétrons no metal normal [104]. A acumulação de spins difunde para dentro do metal normal, da seguinte forma: −1 iω!µs = D∂x2 !µs − τsf !µs , (.) onde D é o coeficiente de difusão e τsf é o tempo de spin-flip discutido no capı́tulo 2. As condições de contorno são determinadas pela continuidade da corrente de spin na interface FM/NM em x = 0, e a condição de que a corrente de spin deve ser nula em x = L (limite externo da camada NM). Temos: ∂x !µs = −2 (!N SD)−1 I!s , para x = 0, (.) ∂x !µs = 0, para x = L. N é a densidade de estados de spins por unidade de volume na camada NM e S é a área da interface. Resolvendo a equação . juntamente com as condições de contorno, obtemos a acumulação de spin em função de x e outros parâmetros do sistema FM/NM: M * + 1 1 (1−iτsf ω) 4 2 $ % cosh (−1) (−i) (L + x) τsf D (1 − i)(−i) M M * + I!s !µs (x) = √ , 1 1 (1−iτsf ω) (1−iτsf ω) x=0 2!N SD 4 (−i) 2 senh (−1) (L) τsf D τsf D − 12 onde I!s(x=0) é a corrente de spin na interface FM/NM. (.) 92 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING Podemos reescrever !µs (x) em função do vetor de onda (k = λ−1 SD L comprimento de difusão de spin na camada NM (λSD ≡ Dτsf ): !µs (x) = cosh [k(x − L)] 2!(Is )x=0 . senh(kL) !N SDk L 1 + iωτsf ) e do (.) Podemos obter uma expressão simplificada para a corrente I!sback quando a camada ferromagnética tem espessura maior que o comprimento de coerência de spin (λspin ) [100] dentro deste material, onde λspin = π/(kF↑ − kF↓ ) e kF↑ e kF↓ são os vetores de onda para os elétrons spin-up e spin-down na superfı́cie de Fermi. Neste limite os coeficientes de transmissão para elétrons spin-up e spin-down (t↑↓ ) são nulos [105], e o bombeamento de spins através da interface FM/AF passa a depender apenas de g ↑↓ (condutância mista de spin). Na maioria dos sistemas reais, a parte imaginária da condutância de spin pumping é desprezı́vel, ou seja, Ai << Ar , e portanto gi↑↓ << gr↑↓ . Assim a parte real da condutância de spin pumping pode ser escrita como: Ar = , 1 ! ,, ↑ ↓ ,2 rmn − rmn = g ↑↓ . 2 m,n (.) A corrente I!sback na interface FM/AF, de acordo com as considerações anteriores será: 1 (.) I!sback |x=0 = Ar !µs (x)|x=0 . 4π O fluxo total de spins através na interface FM/AF, I!s = I!spump − I!sback em x = 0, pode ser escrito como: I!s |x=0 = I!spump |x=0 − I!sback |x=0 , I!s |x=0 = I!spump |x=0 − βAr I!s |x=0 , (.) onde β = 1/ [!N SDtanh(kL)] é um parâmetro que governa a corrente refletida I!sback . O valor de k ≈ 1/λSD para frequências tı́picas usadas em experimentos de FMR da ordem de GHz, onde ω << 1/τsf . 93 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING Considerando que o sistema se comporte como um gás de elétrons, teremos λSD = L vF τel τsf /3 e N = kF2 /(πhvF ) = 4Nch /(hSvF ), onde Nch é o número de canais de condução no metal normal, vF é a velocidade de Fermi e kF é o número de onda de Fermi. Já o parâmetro β assume a forma: β= 2Nch L 1 ξ/3 tanh(kL) , (.) onde a probabilidade de ocorrer a inversão do spin ou spin-flip é dada pela constante ξ = τel /τsf que relaciona o tempo de espalhamento elástico (τel ) e o tempo de spin-flip (τsf ). −1 Assumindo que a frequência de precessão ω << τsf , e assim k ≈ λ−1 SD . Para um campo estático da ordem de 1 kOe, a frequência será ω ∼ 1011 s−1 . A taxa de espalhamento elástico correspondendo a um livre caminho médio de λel ∼ 10 nm, será τel−1 ∼ 1014 s−1 . Consequentemente, as derivações a seguir são restritas a metais para os quais ξ = τel /τsf ≥ 10−3 . Na prática [106], esta condição é satisfeita para metais −1 com grande número atômico Z. O limite de altas frequências ω ≥ τsf é importante para hı́bridos com pequeno espalhamento spin-flip no metal normal [16]. Utilizando a corrente de spin I!s na interface (x = 0) dada na equação . e substituindo em ., obtemos: I!s |x=0 " # ∼ 1 ! d m̂ pump = I! = Ar m̂ × , 1 + βAr s 4π dt (.) ∼ onde Ar é a parte real da condutância de spin-pumping redefinida, que pode ser expressa em termos de Ar : ∼ Ar = 1 . 1 + βAr (.) É mostrado em [107] que para interfaces reais do tipo FM/NM, gi↑↓ << gr↑↓ , de forma ∼ que g ↑↓ ≈ gr↑↓ . Neste regime, Ai ∼ 0, e: 94 4.3 EFEITO DE SPIN PUMPING Figura 4.4 Dependência da corrente de spin com a distância x da interface dentro da camada NM. Is decai à medida que se afasta da interface. A dependência de Is com x é mostrada na curva vermelha. As várias setas azuis e vermelhas na interface FM/NM indicam a injeção de corrente de spin (setas vermelhas) e a reflexão dessa corrente (setas azuis). ∼ Ar ≈ gr↑↓ * L +−1 . 1 + 2 ξ/3 tanh(kL) (.) Usando !µs (x) dado na equação . juntamente com ., obtemos uma expressão para a corrente de spin I!s em função da posição x na camada NM e do tempo t, dada por: " # !N SD ∂!µs (x) ! ∼ dm̂ senh [k(L + x)] ! Is (x, t) = = Ar m̂ × . 2 ∂x 4π dt senh(kL) (.) Podemos reescrever a constante adicional de amortecimento de Gilbert α# devido ao spin pumping, dada na equação ., da seguinte forma: α# = ∼ γ! Ar = 4πMS SL 1 # * L +−1 α∞ , 1 + 2 ξ/3 tanh(L/λSD ) (.) # onde α∞ é a constante de amortecimento de spin pumping considerando que todos os spins bombeados para o metal normal são nele absorvidos, o que significa que o metal normal é um perfeito absorvedor de spins, ou seja, τsf → 0 [59, 101]. α∞ é dada por: 95 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN # α∞ = gL µB Ar , 4πMS V (.) onde µB é o magneton de Bohr, gL é a constante de Landé e V é o volume da camada ferromagnética. Estimando alguns valores numéricos para a equação . pode-se ver que para uma alta # probabilidade de spin-flip (ξ ≥ 10−2 ) tem-se α# ≈ α∞ , e portanto o metal normal (NM) pode ser considerado um bom absorvedor de spins. Dessa forma, metais leves como Al, Cr e Cu e metais pesados com apenas elétrons s na banda de condução, como Ag, Au e Ta não são bons absorvedores de spin, já que estes metais possuem fraco acoplamento spin-órbita e valores tı́picos para ξ ≤ 10−2 [106, 108–110]. Já metais pesados com número atômico Z ≥ 50 e com elétrons da banda de condução na banda p ou d são bons absorvedores de spin e apresentam valores de ξ ≥ 10−1 [106]. Pt e Pd são bons absorvedores de spin. Experimentalmente, os regimes em que se tem um perfeito absorvedor de spin como a platina, e um pobre ou fraco absorvedor de spin como o cobre, foram observados por Mizukami et al. [111] para tricamadas do tipo NM/FM/NM com o permalloy sendo o material ferromagnético. A corrente de spin gerada pela precessão da magnetização no sistema FM/NM gera uma corrente de spin alternada (ac), e na média temporal uma corrente contı́nua (dc) E F ! ! 0. A Is (x, t) , onde os spins desta corrente são orientados antiparalelamente à M existência desta corrente dc só é possı́vel por causa que a precessão da magnetização é elı́ptica. Caso a precessão da magnetização fosse circular teria-se apenas uma corrente ac. Como veremos adiante, a existência desta corrente dc é importantı́ssima no nosso experimento do estudo do efeito do spin pumping em bicamadas FM/NM, onde realizamos medidas de tensão dc por meio do efeito Hall de spin inverso. 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN Quando um condutor é sujeito a um gradiente de temperatura uma tensão elétrica é gerada nos terminais deste condutor, este é o conhecido efeito Seebeck convencional 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 96 Figura 4.5 Ilustração do efeito Seebeck convencional que ocorre em metais e semicondutores. Quando um gradiente de temperatura é aplicado a um condutor, uma voltagem elétrica V é gerada ao longo do ! . gradiente de temperatura ∇T [112, 113]. A eficiência deste efeito é quantificada através do coeficiente Seebeck, S, definido como a razão entre a tensão elétrica gerada, V , e a diferença de temperatura, ∆T , assim S = V /∆T . Este efeito é determinado pelas diferentes taxas de espalhamento e densidades dos portadores de carga positivos ou negativos. Através da descoberta do efeito Seebeck convencional foi possı́vel a criação dos termopares, que consistem de dois condutores, com diferentes coeficientes Seebeck, que quando conectados eletricamente e sujeitos a um gradiente de temperatura, uma diferença de potencial surge entre seus terminais não conectados. Recentemente observou-se a geração de uma tensão de spin induzida por um gradiente de temperatura em um magneto metálico, nomeado de efeito Seebeck de spin [4]. Este efeito tem sido pesquisado em metais e isolantes ferromagnéticos, mas a comunidade cientı́fica ainda não entrou em consenso sobre os mecanismos microscópicos deste efeito, especialmente em isolantes. A geração da voltagem de spin em condutores ferromagnéticos (µ↑ − µ↓ ) ocorre por que os elétrons spin-up (↑) e spin-down (↓) possuem diferentes coeficientes Seebeck de spin, e portanto quando o magneto é sujeito ao gradi! , spins com diferentes polarizações são defletidos em direções opostas ao longo do ente ∇T magneto gerando a tensão de spin. µ↑ e µ↓ são os potenciais eletroquı́micos para elétrons com spin-up e spin-down [114, 115]. A figura 4.6 ilustra o que ocorre com os elétrons dentro do condutor magnético. 97 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN ! , o sentido do gradiente é do Figura 4.6 Magneto metálico sujeito a um gradiente de temperatura ∇T azul para o vermelho. Se for considerado um condutor magnético com magnetização uniforme sujeito a um gradiente de temperatura também uniforme, tem-se que, se o comprimento do magneto ! for muito maior que o comprimento de difusão de spin [116] do ao longo do gradiente ∇T material magnético, então a partir de argumentos termodinâmicos [117] pode-se prever a distribuição espacial dos potenciais eletroquı́micos µ↑ e µ↓ , como mostrados na figura 4.7 [4]. Para o cálculo dos potencias eletroquı́micos µ↑ e µ↓ , podemos escrever: µ↑ = µc↑ − eφ, µ↓ = µc↓ − eφ, (.) onde e é a carga elementar do elétron, φ é o potencial eletrostático, µc↑ e µc↓ são os potenciais quı́micos spin-dependentes que dependem da temperatura e também das densidades de elétrons spin-up (n↑ ) e spin-down (n↓ ) [4]. Dessa forma, podemos calcular os gradientes de µ↑ e µ↓ , da seguinte forma: ∂µc↑ ! ↑+ ∇n ∂n↑ ∂µc↓ ! ! ↓+ ∇µ↓ = ∇n ∂n↓ ! ↑= ∇µ ∂µc↑ ! − e∇φ, ! ∇T ∂T ∂µc↓ ! − e∇φ. ! ∇T ∂T (.) ! ↑ reflete a modulação da denO primeiro termo do lado direito para a expressão de ∇µ sidade (n↑ ), que é um termo de acumulação, e o segundo termo é a contribuição da 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 98 Figura 4.7 Dependência espacial dos potenciais quı́micos de spin para elétrons spin-up (µ↑ ) e elétrons spin-down (µ↓ ). entropia; ∂µc↑ ∂T reflete a entropia da sub-banda de spin. Como o comprimento do filme de permalloy (L = 6 mm) é bem maior que o comprimento de difusão de spin, que é ! ↑ e ∇n ! ↓ decaem nas extremidades do filme de Py. Os da ordem de 5 nm para o Py, ∇n ! ↑ − µ↓ ) = eS ∇T ! , termos de acumulação para spin-up e spin-down são espelhados e ∇(µ S ? @ onde SS = (1/e) ∂µc↑ /∂T − ∂µc↓ /∂T , sendo SS é o coeficiente Seebeck de spin. De modo geral, ∂µc↑ /∂T $= ∂µc↓ /∂T , o que faz com que um gradiente de temperatura induza uma voltagem de spin finita, µ↓ − µ↓ . Em 2008, Uchida et al. [4] propuseram um experimento para detectar o efeito Seebeck de spin em condutores magnéticos. O experimento consistiu em submeter um filme de Py, depositado sobre um substrato de safira, de 6 mm de comprimento e 20 nm de espessura ! , e através do efeito Hall de inverso foi possı́vel medir a um gradiente de temperatura ∇T uma corrente de carga, diretamente relacionada com a corrente de spin, gerada por este sistema. Nas extremidades do filme de Py foram depositados fios de platina de 10 nm de espessura, 100 µm de largura e 4 mm de comprimento (veja a figura 4.8). O sistema ! suficiente para manter a magnetização foi submetido a um campo magnético estático H ! . Nas extremidades opostas alinhada com este campo ao mesmo tempo que é sujeito a ∇T do filme de Py haverá acúmulo de spins-up e spins-down, e este acúmulo de spins difundirá para dentro dos fios de platina, ou seja, surgirá uma corrente de spin através da interface Py/Pt. A corrente pura de spin dentro da platina se converterá em uma corrente de carga transversal à corrente de spin através do efeito Hall de spin inverso, efeito que 99 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN Figura 4.8 Montagem do experimento feito em 2008 por Uchida et al. para detecção do efeito Seebeck de spin. Tem-se um filme de Py sobre o qual foram depositados dois fios de Pt nas suas extremidades. Os campos elétricos gerados em cada fio de Pt, por meio do efeito Hall de spin inverso têm polarizações opostas, já que os spins nas diferentes extremidades possuem polarizações !σ opostas (figura retirada da referência [4]). será discutido com maiores detalhes na próxima seção. Será possı́vel detectar um campo elétrico nos terminais dos fios de platina dado por: ! SHE = DISHE J!s × !σ , E (.) onde J!s é a corrente de spin, !σ é a polarização da corrente de spin e DISHE é a eficiência ! e do efeito Hall de spin inverso (ISHE). A polarização !σ é paralela ao campo estático H a eficiência ISHE é maior em metais nobres como a platina. Os resultados obtidos por este grupo de pesquisa foram medidas de tensões elétricas nos terminais dos fios de platina para diferentes gradientes de temperatura [4]. Eles observaram que as medidas de tensões nos dois fios localizados nas extremidades do filme de Py, estando um dos fios a uma temperatura baixa T e o outro a uma temperatura alta T + ∆T , eram reversas uma em relação à outra, o que é uma evidência de que correntes de spin com polarizações opostas estariam sendo injetadas nos fios de Pt. A voltagem de spin induzida no fio de Pt localizado em T + ∆T foi µ↑ − µ↓ = eSS ∆T /2 que é convertida em uma tensão elétrica através do efeito Hall de spin inverso dada por V ≈ 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 100 θP t ηP y/P t (LP t /dP t )SS ∆T /2, onde θP t é o ângulo Hall de spin da platina [114, 118–120], ηP y/P t é a eficiência da injeção de spin através da interface Py/Pt [114] e (LP t /dP t ) ≈ 4 × 105 é a razão de aspecto do fio de platina. O valor encontrado para o coeficiente Seebeck de spin SS , para V /∆T = 0, 25µV K −1 , ηP y/P t ≈ 0, 2 e θP t = 0, 0037 [119], foi de SS = −2 nV K −1 para T = 300 K, bastante diferente do coeficiente Seebeck convencional de valor −20 µV K −1 . 4.4.1 Spin Seebeck em Isolantes Ferromagnéticos O efeito Seebeck de spin também foi descoberto em isolantes ferromagnéticos, como o YIG e LaY2 F e5 O12 . A descoberta de que efeitos termoelétricos são possı́veis em isolantes é de grande importância já que elétrons de condução são geralmente um problema em projetos térmicos de dispositivos. Em 2010, Saitoh et al. [22] descobriram que mesmo na ausência de elétrons de condução é possı́vel converter um fluxo de calor em uma voltagem de spin. O experimento é similar ao que foi realizado por Uchida et al. em 2008 [4], com a diferença de que o permalloy é substituı́do por LaY2 F e5 O12 . Similarmente, os fios de platina são depositados nas extremidades do filme de LaY2 F e5 O12 , e através do efeito Hall de spin inverso pode-se medir uma tensão elétrica entre as extremidades de um determinado fio. Esta tensão elétrica, por sua vez, está relacionada com a corrente de spin que flui do LaY2 F e5 O12 para Pt. Pode-se assumir que não há contato elétrico entre o filme de LaY2 F e5 O12 e o fio de Pt, já que a resistência entre eles é bem maior que 10 GΩ. Os resultados experimentais estão relacionados a uma interação de intercâmbio (exchange) de spin ativado termicamente através da interface entre o filme de LaY2 F e5 O12 e a platina. Como foi visto anteriormente, o efeito Seebeck convencional necessita de portadores de carga itinerantes ou elétrons de condução, de forma que ocorre apenas em materiais condutores ou semicondutores. Por esta razão esperava-se, inicialmente, que o efeito Seebeck de spin também ocorresse apenas em condutores magnéticos. Assim, as explicações iniciais do efeito Seebeck de spin são baseadas na acumulação de spin induzida termi- 101 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN camente em termos de um termopar de spin análago ao termopar convencional (efeito Seebeck convencional). A descoberta de que o efeito Seebeck de spin ocorre em isolantes aponta a necessidade de uma explicação mais geral da origem do efeito Seebeck de spin, uma vez que a explicação baseada no acúmulo de spin induzido termicamente não explica este efeito em isolantes ferromagnéticos. No efeito Seebeck em isolantes ferromagnéticos, os momentos magnéticos localizados no filme isolante ferromagnético e os elétrons de condução da Pt são acoplados pela interação de exchange através da interface entre eles [121]. Este efeito gera uma corrente de spin J!s ao longo da direção perpendicular à interface FM/NM, com polarização !σ ! aplicado externamente para manter a magnetização ao longo da direção do campo H alinhada. O campo elétrico gerado ao longo do fio de Pt é tranversal à corrente de spin que flui através da interface FM/NM, e depende do ângulo Hall de spin θSH e da resistividade da platina ρ: ! = (θ ρ)J!s × !σ . E SH (.) Os resultados obtidos por Uchida et al. para o sistema LaY2 F e5 O12 /Pt foram similares aos obtidos para Py/Pt. Medidas de tensões elétricas (V ) ao longo de fios opostos de Pt (fios localizados na extremidades aquecida e não-aquecida) para diferentes gradientes ! ) também apresentaram valores invertidos entre si. Ao realizarem de temperatura (∇T medidas em estruturas com fios de cobre, que possui uma fraca interação spin-órbita, o sinal V desapareceu, provando que este sinal é afetado pela interface FM/NM. O grupo também realizou medidas em LaY2 F e5 O12 /SiO2 /Pt, onde a espessura da camada separadora isolante de SiO2 foi de 10 nm, e em Gd3 Ga5 O12 /Pt onde o LaY2 F e5 O12 foi substituı́do pelo material paramagnético Gd3 Ga5 O12 , e verificaram que o sinal V desepareceu, confirmando mais uma vez que o contato direto entre o ferromagneto isolante LaY2 F e5 O12 e a platina é essencial para que ocorra o efeito Seebeck de spin. O efeito Seebeck de spin em isolantes ferromagnéticos não pode ser explicado através de excitações térmicas dos elétrons de condução, como é feita para metais como o per- 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 102 Figura 4.9 Ferromagneto (FM) de espessura d e comprimento L sujeito a uma diferença de tempera! //ẑ e sobre o ferrogmaneto há um fio de platina (Pt) tura TR − TL . A magnetização do ferromagneto M de dimensões l × w × h posicionado em zc . Um corrente de spin I!s = I!sp − I!f l flui através da interface FM/NM e é convertida em uma corrente de carga (I!c ) ou em uma tensão dc (VH ) através do efeito Hall de spin inverso. malloy. Este efeito em isolantes não pode ser explicado pelo equilı́brio de spin-pumping [21, 59], por que a corrente de spin média dos momentos magnéticos excitados termicamente é cancelada pelo ruı́do de corrente de spin térmica [122–124]. Como veremos a seguir, a voltagem de spin observada em isolantes pode ser explicada introduzindo um estado fora do equilı́brio dos momentos magnéticos no ferromagneto isolante e dos elétrons na platina, esta é a teoria do efeito Seebeck de spin guiado por magnons [124]. 4.4.1.1 Efeito Seebeck de Spin Guiado por Magnons Em 2010 Xiao et al. [124] propuseram uma explicação para o efeito Seebeck de spin em termos do spin pumping causado pela diferença de temperatura do magnon no filme ferromagnético e a temperatura do elétron (assumida igual à temperatura do fônon) no metal normal em contato com o ferromagneto. Xiao et al. derivaram a corrente de spin que flui através da interface FM/NM na aproximação de macrospin, em seguida derivaram para uma dispersão de magnon finita. Neste trabalho assume-se que os subsistemas de magnons (m), fônons (f) e elétrons (e) podem ser descritos pelas suas temperaturas locais uma vez que os tempos de relaxação do spin, fônon e elétron são bem menores que o tempo de relaxação 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 103 Figura 4.10 Ilustração da interface FM/NM através da qual fluem as correntes de spin pumping (I!sp ) gerada pela ativação térmica da magnetização e a corrente flutuante (I!f l ) gerada pela ativação térmica dos spins eletrônicos no metal normal NM. spin-rede, de forma que os reservatórios se tornam termalizados internamente antes de entrarem em equilı́brio entre si. Considera-se que a interação elétron-fônon é suficientemente forte de modo que localmente as suas temperaturas tanto no ferromagneto quanto no metal normal são iguais. Sendo assim, TFf M = TFe M = TF M e TNf M = TNe M = TN M , onde TFf M , TNf M , TFe M e TNe M são as temperaturas do fônon e do elétron no materiais FM e NM, respectivamente. A temperatura do magnon no FM (TFmM ) é diferente de TF M . A figura 4.9 mostra o sistema estudado por Xiao et al. Na aproximação de macrospin a magnetização é considerada um único domı́nio e pode ! = MS V m, ser escrita como M ! onde m ! é o vetor unitário paralelo à magnetização, MS é a magnetização de saturação e V é o volume total do FM. A figura 4.10 mostra a estrutura estudada na derivação da corrente de spin ativada termicamente. Para temperatura finita, o parâmetro de ordem da magnetização é ativado termicamente, de modo que m !˙ = $ 0. Se considerarmos o metal normal NM, atado ao ferromagneto, como um reservatório ideal teremos uma corrente de spin bombeada do FM para o NM similar à corrente de spin dada na subseção 4.2.1 na equação .: + ! * I!sp (t) = gr m(t) ! ×m !˙ + gi m !˙ , 4π (.) onde gr e gi são as partes real e imaginária da condutância mista de spin da interface FM/NM. A dinâmica da magnetização ativada termicamente depende da temperatura do magnon no ferromagneto TFmM . De acordo com o teorema da flutuação-dissipação, 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 104 teorema este que permite a previsão do comportamento de sistemas termodinâmicos fora do equilı́brio, a componente de ruı́do da corrente que flui através da interface FM/NM induzida por spin pumping é acompanhada por uma corrente de spin flutuante I!f l que flui do NM para o FM. Isto ocorre devido ao ruı́do térmico no metal normal, e sua ação no ferromagneto pode ser tratada como um campo magnético aleatório !h# que atua na magnetização do ferromagneto [122]: MS V I!f l (t) = − γ m(t) ! × !h# (t). γ (.) O torque estocástico m ! × !h# descreve uma agitação térmica em termos do campo aleatório com valor médio zero e com função de correlação [125] dada por: I # J 2α# γkB TN M γhi (t)γh#j (0) = δij δ(t) ≡ σ #2 δij δ(t), MS V (.) onde i e j são as componentes cartezianas (i, j = x, y), kB TN M é a energia térmica e () denota a média no ensemble. α# é a constante de amortecimento da magnetização devido ao spin pumping, dada por α# = (γ!/4πMS V )gr , e depende da parte real da condutância mista de spin. A corrente de spin efetiva que flui através da interface FM/NM, como ilustrado na figura 4.10, é dada por I!s = I!sp + I!f l . Analisando apenas a componente dc da corrente de spin (I!s ), vemos que quando a temperatura do magnon no material FM é igual a temperatura do fônon/elétron no metal normal, TFmM = TN M , situação de equilı́brio ((I!s ) = 0). Fora do equilı́brio, teremos: E F M V * E F E F+ S # # ˙ ! ! Is = α m ! ×m ! +γ m ! ×h . γ (.) O termo da corrente de spin I!sp que dependende de gi tem média nula no tempo, já que (m) !˙ = 0. As médias das componentes x e y de I!s , (Isx ) e (Isy ), são nulas e temos: 105 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN (Isz ) = I J@ MS V ? # α (mx ṁy − my ṁx ) − γ mx h#y − my h#x . γ (.) A equação de movimento de m ! é dada pela equação de Landau-Lifshtz-Gilbert, e pode ser escrita em termos de um campo magnético efetivo !hef e da constante de amortecimento total α: ! ef ẑ + !h) + αm m !˙ = −γ m ! × (H ! × m. !˙ (.) O campo !h é um campo aleatório mais geral e leva em conta os campos aleatórios devido a todas as fontes de amortecimento magnético, nele está incluı́do o campo aleatório térmico !h0 da rede (associado ao amortecimento volumétrico de Gilbert α0 ), o campo aleatório !h# devido ao contato FM/NM associado à constante de amortecimento α# , dentre outros possı́veis campos aleatórios. Campos aleatórios devido a fontes de ruı́dos não relacionadas são estatisticamente independentes. Sendo assim, os correlatores de !h são aditivos e determinados por uma constante de amortecimento total (α = α0 + α# + ...). O campo !h satisfaz a correlação no tempo e depende da temperatura do magnon no ferromagneto TFmM : (γhi (t)γhj (0)) = 2αγkB TFmM δij δ(t) ≡ σ 2 δij δ(t). MS V (.) A temperatura TFmM é afetada pelas temperaturas e pelos acoplamentos de todos os subsistemas, ou seja: αTFmM = α0 TF M + α# TN M + ... (.) Quando o sistema se encontra próximo ao estado de equilı́brio, a equação de LandauLifshtz-Gilbert . pode ser linearizada, e considerando a aproximação em que m⊥ << 1 e mz ≈ 1, temos: 106 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN ṁx + αṁy = −ω0 my + γhy , (.) ṁy + −αṁx = +ω0 mx − γhx , onde ω0 = γHef é a frequência de ressonância ferromagnética do ferromagneto. Podemos escrever a equação ., usando a transformada de Fourier, em termos da frequência ω, de forma que temos mi (t) com (i, j = x, y) e passamos a ter m̃i (ω) que pode ser escrita como: m̃i (ω) = ! χij (ω)γ h̃j , (.) j onde χ é a susceptibilidade magnética, que após algumas manipulações magnéticas pode ser obtida: χ(ω) = ω − iαω −iω 1 0 . 2 2 (ω0 − iαω) − ω iω ω0 − iαω (.) Os correlatores (mi (t)mj (0)), (mi (t)h#j (0)) e (ṁi (t)mj (0)) podem ser calculados em termos da susceptibilidade χ(ω): σ2 (mi (t)mj (0)) = 2α (mi (t)h#j (0)) G χij (ω) − χ∗ji (ω) −iωt dω e , iω 2π σ #2 = γ G χij (ω)e−iωt dω . 2π (.) (.) A partir da equação . podemos calcular o desvio médio quadrático de m ! no limite em que t → 0: (mi (0)mj (0)) = δij γkB TFmM . ω0 MS V (.) 107 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN Derivando . no tempo, encontramos: σ2 (ṁi (t)mj (0)) = − 2α G ? @ dω χij (ω) − χ∗ji (ω) e−iωt . 2π (.) Podemos calcular (Isz ) substituindo as equações . e . em . [7]: #G E F M V " α# dω S z 2 #2 ! Is = σ −σ [χxy (ω) − χyx (ω)] bγ α 2π # 2α kB γ!gr kB = (TFmM − TN M ) 3 (T m − TN M ) , 2 1+α 2πMS V F M (.) E F I!sz ≡ L#s (TFmM − TN M ), (.) L#s é o coeficiente Seebeck de spin interfacial. Podemos ver a partir da equação . que a corrente dc devido ao spin pumping na interface FM/NM é proporcional à diferença de temperatura do magnon no ferromagneto e do elétron/fônon no metal normal. Quando TFmM > TN M a corrente de spin flui do FM para o NM, caso contrário o sentido da corrente é invertido. Os cálculos acima foram obtidos considerando-se o ferromagneto como um macrospin. Estes resultados podem ser estendidos para excitações de magnons em todos os vetores de onda. Assim, as funções de autocorrelação no espaço-tempo para um filme quasidimensional de espessura d é dada por [124] (mi (0, 0)mi (0, 0)) = γkB TFmM /ω0 MS Va , onde Va é o volume de coerência magnética dependente da temperatura e é dado por: −4πDd/!ω0 1 kB TFmM Va = K ≈ log (1 − e−β!ωn ) ζ (3/2) !ω0 n " 4πD kB TFmM #3/2 , (.) onde !ωn = !ω0 + Dkn2 e kn = 2πn/d com (n = 0, ±1, ±2, ...). D é a rigidez de spin definida em termos da constante de exchange Aex , dada por D = 2γ!Aex /MS . A forma aproL ximada é o limite tridimensional válido quando d 4 2π D/kB TFmM . Fisicamente, o vo- lume de coerência magnética dependente da temperatura ou o comprimento de coerência 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN 108 Figura 4.11 Perfis de temperatura para magnon (Tm ) e fônon (Tp ) dentro de uma amostra com condutividade térmica. A amostra possui comprimento L, e sua temperatura média é T0 . Q é o fluxo total de calor e Kp e Km são as condutividades térmicas do sistema de fônons e magnons, respectivamente. As curvas pontilhadas são válidas nos limites τmp → 0 e ∞. Gráfico retirado da referência [5]. 1/3 (La = Va ) reflete a rigidez finita dos sistemas magnéticos que limita o range ou distância em que é sentida. Quando o comprimento de correlação é pequeno o campo de correlação tem efeito grande em um pequeno volume magnético. No tratamento de magnons, teremos L#s = γ!kB (gr /A)/2πMS Va . 4.4.1.2 Perfil da Diferença de Temperatura entre Magnons e Fônons Como discutimos na subseção anterior o efeito Seebeck de spin é causado por uma diferença de temperatura entre magnons no filme ferromagnético e elétrons no metal normal. No entanto, de acordo com o trabalho de Sanders e Walton de 1977 [5] nos contornos do sistema só pode haver troca de calor através do sistema de fônons, ou seja, magnons no ferromagneto não poderiam trocar calor com banhos térmicos não-magnéticos, o que # implicaria em uma condutividade térmica nula para os magnons (Km = 0). Dessa forma, os magnons interagiriam apenas com os fônons dentro do volume do ferromagneto e se tornariam gradualmente termalizados levando a uma diferença de temperatura entre 109 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN magnons e fônons nula. A figura 4.11 mostra os perfis de temperatura obtidos por Sanders e Walton para magnon (Tm ) e fônon (Tp ) dentro de uma amostra com condutividade térmica. De acordo com o trabalho de Xiao et al. [124] os magnons no ferromagneto não estão completamente isolados quando os reservatórios de calor são metais normais, e esta é a razão do surgimento do spin pumping causado pela diferença de temperatura entre magnons e fônons e que explica o efeito Seebeck de spin. Xiao et al. refizeram os cálculos de Sanders e Walton e encontraram a diferença de temperatura magnon-fônon em um filme ferromagnético isolante induzida por uma diferença de temperatura (∆T ) aplicada # ao longo do ferromagneto. Nos cálculos considera-se Km não nula. No caso em que o ferromagneto é um condutor ao invés de isolante o sistema dos elétrons de condução (não existente em ferromagnetos isolantes) deve ser considerado como um canal adicional de fluxo de calor. As condições de contorno impostas por Sanders e Walton precisam ser modificadas, devemos considerar que os magnons não estão completamente confinados no ferromagneto uma vez que uma corrente de spin é bombeada do ferromagneto para o metal normal. Consideramos que o ferromagneto está sujeito a uma diferença de temperatura ∆T através de aquecedores metálicos (reservatórios), similar ao nosso aparato experimental detalhado no capı́tulo 3, onde ∆T = TQ − TF e TQ > TF . Quando os magnons e fônons estão em contato com os reservatórios de calor, por conservação de energia o calor integrado fluindo do subsistema de fônons para o subsistema de magnons (Qmf ) no intervalo −L/2 ≤ z # ≤ z e do subsistema de magnons para o de fônons (Q̄mf ) no intervalo z ≤ z # ≤ L/2 é dado por [5]: Cf Cm 1 Qmf (z) = CT τmf Gz [Tf (z # ) − Tm (z # )] dz # = Km −L/2 = −Kf dTm # + Km [Tm (−L/2) − TQ ] dz dTf − Kf# [Tf (−L/2) − TQ ] , dz (.) 110 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN Cf Cm 1 Q̄mf (z) = CT τmf GL/2 dTm # [Tf (z # ) − Tm (z # )] dz # = −Km + Km [Tm (L/2) − TF ] dz (.) z dTf = +Kf − Kf# [Tf (L/2) − TF ] , dz onde z é a distância medida ao longo do ferromagneto definida na figura 4.9, Cf e Cm são os calores especı́ficos dos subsistemas de fônons e magnons, respectivamente, CT = # Cf + Cm , Kf (Kf# ) e Km (Km ) são as condutividades térmicas dos subsistemas de magnons e fônons no volume (nos contornos) do ferromagneto respectivamente, KT = Kf + Km # e KT# = Kf# + Km . τmf [126] é o tempo de termalização magnon-fônon ou o tempo de relaxação spin-rede. As condições de contorno para Tm e Tp dadas nas equações . e . em z = ±L/2 são: ? @ dTm # |z=±L/2 = ∓Km Tm (±L/2) − TF/Q , dz ? @ dTf Kf |z=±L/2 = ∓Kf# Tf (±L/2) − TF/Q . dz Km (.) Resolvendo as equações . e . juntamente com as condições de contorno ., após alguns cálculos, encontramos a dependência da diferença de temperatura entre os magnons e fônons, ∆Tmf (z) = Tm (z) − Tf (z), com a distância z é dada por: ∆Tmf (z) = # KT (Kf# Km − Km Kf )senh [z/λ] ∆T , 1 # # K 2 + 2K # K 2 + K # K # LK )senh[L/2λ] K K (K L + 2K )cosh[L/2λ] + (2K m f T T m m m T f f f λ (.) ∆Tmf (z) = η senh[z/λ] ∆T. senh[L/2λ] (.) ∆T = TQ − TF e λ é definida como: λ2 = Cf + C m Kf Km Km τmf ≈ τmf , C f C m Kf + Km Cm (.) 111 4.4 EFEITO SEEBECK DE SPIN para Cf >> Cm e Kf >> Km . A equação . mostra que a diferença de temperatura entre os magnons e fônons depende da diferença de temperatura ∆T aplicada, depende do tamanho L do ferromagneto e decai para zero distante dos contornos com comprimento caracterı́stico λ. Para calcularmos λ, podemos usar a condutividade térmica dos magnons e seu calor especı́fico calculados por Yelon e Berger [127] usando a teoria cinética, dados por: H 5 3 15ζ(5/2) kB T Cm = , 3 32 H π D3 7 5 35ζ(7/2) kB T τm Km = , 3 16 π D !2 (.) onde assumiu-se que !ω0 << kB T . O valor de λ fica: λ2 = 14ζ(7/2) DkB T τm τmf . 3ζ(5/2) !2 (.) Xiao et al. [124] estimaram o valor de τmf como sendo aproximadamente ≈ 1/(2αω0 ), onde α é o amortecimento magnético. No entanto, não se sabe claramente como λ varia com T , pois os tempos de relaxação também dependem de T , na verdade eles decrescem com o aumento da temperatura. # No limite em que Km → 0 e Kf# → ∞, limite em que os magnons não interagem com os banhos térmicos, ou seja os contornos são termicamente isolados para os magnons, e não há resistividade térmica para os fônons o fator η da equação . se reduzirá a: η= KT 1 ≈ , (L/λ)Kf coth(L/2λ) + 2Km (L/λ)coth(L/2λ) (.) onde a aproximação é válida para Kf >> Km . O resultado . é igual ao encontrado por Sanders e Walton [5]. Claramente a diferença de temperatura entre magnons e fônons é máxima neste limite já que Sanders e Walton consideraram que os magnons interagiam termicamente apenas dentro do volume do ferromagneto. 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO 4.5 112 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO O efeito Hall de spin (SHE - Spin Hall Effect) é um fenômeno de transporte predito em 1971 por Dyakonov e Perel [17, 18]. Este efeito consiste no aparecimento de uma acumulação de spins nas laterais de uma amostra pela qual passa uma corrente elétrica. Spins com polarizações opostas se acumulam em sentidos opostos. O termo efeito Hall de spin foi introduzido por Hirsch em 1999 [128]. Apesar do efeito Hall de spin ter algumas similaridades com o efeito Hall convencional, no qual cargas de sinais opostos, na presença de um campo magnético, são deflexionadas em sentidos opostos da lateral do condutor para compensar a força de Lorentz, o efeito Hall de spin não necessita de um campo magnético. O efeito Hall de spin foi observado em semicondutores [19, 129] trinta anos depois de ser predito por Dyakonov e Perel. Ao incidir luz na região em que há acúmulo de spins devido ao SHE, a luz refletida se torna circularmente polarizada, assim como a polarização por efeito Kerr. Dessa forma, foi possı́vel verificar o SHE experimentalmente através da óptica. A origem do efeito Hall de spin em metais não-magnéticos está na interação spinórbita, interação relativı́stica entre o spin do elétron e o seu movimento orbital. Para que exista o efeito Hall em metais normais é necessário que estes metais apresentem impurezas ou defeitos de forma que a interação spin-órbita nos potenciais gerados pelos defeitos/impurezas espalhem anti-simetricamente os elétrons de condução de acordo com suas polarização de spin. Dessa forma, a existência de uma corrente de carga fluindo através de um condutor não-magnético que apresente espalhamento spin-órbita, levará a uma corrente Hall de spin e por conseguinte a uma acumulação de spins nas extremidades do condutor transversalmente à corrente de carga. Opostamente, uma corrente pura de spin fluindo através de um condutor não-magnético que apresente interação spin-órbita fará com que surja um corrente de carga transversalmente à primeira, e por conseguinte surgirá também uma acumulação de carga nas extremidades do condutor transversal à corrente de spin. O efeito Hall de spin inverso 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO 113 Figura 4.12 Ilustração dos efeitos Hall de spin (a) e Hall de spin inverso (b). No primeiro, uma corrente de carga não polarizada em spin ao atravessar um condutor não-magnético com espalhamento spin-órbita tem suas cargas, com polarizações de spin opostas, acumuladas em extremidades opostas do condutor, extremidades estas transversais à corrente de carga, gerando assim uma corrente pura de spin transversal à corrente de carga. No segundo, uma corrente pura de spin gera uma corrente de carga transversal à primeira. (ISHE - Inverse Spin Hall Effect) é utilizado nesta tese, como já mencionamos anteriormente, em experimentos de geração de corrente pura de spin em sistemas do tipo FM/NM, onde o material ferromagnético pode ser um condutor ou isolante e o metal normal é um condutor não-magnético que apresenta espalhamento spin-órbita como a platina. É importante notar que caso a corrente de carga seja spin-polarizada tanto o SHE quanto o ISHE ocorrerão. A obtenção das relações entre as correntes de spin e a de carga, tanto no SHE quanto no ISHE podem ser obtidas de acordo com a formulação desenvolvida por Takahashi e Maekawa [130], onde são considerados os efeitos do espalhamento spin-órbita nos transportes de carga e de spin em metais normais (não-magnéticos). O efeito Hall de spin e o efeito Hall de spin inverso são discutidos levando em conta mecanismos de side-jump e de espalhamento skew scattering [131–134]. ! Consideramos que o elétron de massa m e velocidade p̂/m = (!/i) ∇/m ao passar próximo a uma impureza localizada na posição !ri sente um campo magnético efetivo dado por: ! ef (!r) = − 1 p̂ × E(! ! r), B mc (.) 114 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO ! r) = −(1/e)∇V ! (!r), sendo e a carga do elétron, e V (!r) o potencial gerado pela onde E(! impureza localizada no metal normal (NM) na posição !ri , e cuja expressão é dada por: V (!r) = Vimp ! i δ(!r − !ri ). (.) A interação do elétron, com polarização de spin !σ , com a impureza leva ao acoplamento spin-órbita representado pelo seguinte potencial: * + ! ef (!r) = ηSO σ̂ · ∇V ! (!r) × ∇/i ! Vso (!r) = −µB σ̂ · B , (.) onde σ̂ é o operador de spin de Pauli e ηso é o parâmetro de acoplamento spin-órbita. O potencial total devido às impurezas, U (!r), é a soma do potencial de impurezas ordinárias V (!r) com o potencial spin-órbita Vso (!r): U (!r) = V (!r) + Vso (!r). Na presença de um potencial de impurezas U (!r), o espalhamento de elétrons de condução entre estados |!kσ) de momento !k e spin σ é descrito pela amplitude de espalhamento dada por: ! U(kσ!(kσ * +! ( (! # # # ! ! ! ! = (k σ |U |kσ) = Vimp δσ! σ + iηso σ̂σ! σ · (k × k ) ei(k−k )·(ri , (.) i K ( (! σ̂ é a matriz de Pauli e Vimp ei(k−k )·(ri representa os elementos de matriz do potencial Ki função-δ fraco V (!r) ≈ Vimp δ(!r − !ri ). i Podemos calcular a velocidade do elétron !v(kσ no estado |!kσ) na presença de um po- tencial spin-órbita, tomando os elementos matriciais !v(kσ = (!k + σ # |v̂|!k + σ) do operador velocidade v̂ = dr̂/dt entre os estados espalhados |!k + σ). Estes estados podem ser escritos em primeira ordem de perturbação da seguinte forma: |!k + σ) = |!kσ) + ! i Vimp |!k # σ) K ( (! ei(k−k )·(ri i ξ(k − ξ(k! + iδ , (.) 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO 115 onde ξ(k é a energia cinética do elétron dada por ξ(k = (!k)2 /2m − εF . Assim, a velociade é dada por: !v(kσ = !!k +ω ! (kσ . m (.) ω ! (kσ é a velocidade anômala e pode ser escrita como: SJ ω ! (kσ = γH (σ̂σ! σ × !!k ), m (.) SJ onde γH é o parâmetro de acoplamento adimensional devido ao espalhamento side-jump, e é dado por: mηso !η̄so η̄so = = , (.) 0 0 !τtr 2εF τtr kF l ? @ 2 onde o tempo de espalhamento é dado por τtr0 = 1/ (2π/!)nimp N (0)Vimp , e nimp é a SJ γH = concentração de impurezas. η̄so = kF2 ηso é o parâmetro adimensional de acoplamento spin-órbita, kF é o momento de Fermi e l = vF τtr0 é o livre caminho médio. Como pode ser visto na expressão . para a velocidade anômala, esta é perpendicular à velocidade usual do elétron, de forma que ao se deslocar em um material que apresente acoplamento spin-órbita devido à impurezas, o elétron sofre um desvio perpendicular à sua trajetória. Podemos calcular a corrente que surge devido ao acoplamento spin-órbita. Para isto, introduzimos o operador de corrente para elétrons de condução com spin σ, Jˆσ = e % !$ !!k/m + ω ! (kσ a(∗kσ a(kσ , (.) (k onde e é a carga do elétron (e = − |e|). Podemos escrever a corrente total de carga J!c e a corrente total de spin J!s como: * + SJ J!c = J!↑ + J!↓ = J!c# + γH ẑ × J!s# , (.) 116 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO * + SJ J!s = J!↑ − J!↓ = J!s# + γH ẑ × J!c# , (.) onde: J!c# = e ! !!k $ (k J!s# = e m % f(k↑ + f(k↓ , ! !!k $ (k m (.) % f(k↑ − f(k↓ . (.) E F f(kσ = a(∗kσ a(kσ é a função de distribuição de um elétron com energia ξ(k e spin σ e ẑ é o vetor de polarização. Os segundos termos nas equações . e . são as correntes Hall de carga e de spin induzidas pelo espalhamento side-jump. Em adição à contribuição de side-jump, existe a contribuição de skew scattering que tem origem no espalhamento anisotrópico devido a interação spin-órbita e que modifica a função de distribuição do elétron. Baseando-se na equação de transporte de Boltzmann no estado estacionário, a função de distribuição f(kσ é calculada da seguinte forma: ! ! ( + eE · ∇ ! ( f( = !v(k · ∇f kσ k kσ ! " ∂f(kσ ∂t # , (.) esp ! é o campo elétrico externo e (∂f( /∂t)esp é o termo de colisão devido onde !v(k = !!k/m, E kσ a espalhamentos com impurezas. Usando as soluções da equação de Boltzmann [130], a função distribuição pode ser escrita como: f(kσ ≈ f0 (ξ(k ) − σ @ ∂f0 (ξ(k ) ∂f0 (ξ(k ) ? SS ! σ (!r). µN (!r) + τtr × !v(k − γH σ̂σσ × !v(k · ∇µ N ∂ξ(k ∂ξ(k (.) SS γH é o parâmetro adimensional devido ao skew scattering, f0 (ξ(k ) é a função distribuição de Fermi, µσN (!r) = εF + eφ + σδεF é o potencial eletroquı́mico, φ é o potencial elétrico, 117 4.5 EFEITO HALL DE SPIN E EFEITO HALL DE SPIN INVERSO ! = ∇φ ! é o campo elétrico, µN = (µ↑ − µ↓ )/2 é a acumulação de spins devido ao spin-flip E causada pelo acoplamento spin-órbita, σδεF é o deslocamento de energia do equilı́brio 2 global, e por fim τtr = τtr0 / [1 + (2/3)η̄so N (0)] é o tempo de relaxação de transporte. J!c# e J!s# definidas na equações . e . podem ser reescritas utilizando-se a expressão dada em . da seguinte forma: * + J!c# = !jc + γH ẑ × !js , (.) * + # ! ! ! Js = js + γH ẑ × jc , (.) SJ SS onde γH = γH + γH = η̄so [1/(kF l) + (2π/3)N (0)Vimp ] . As equações . e . mostram claramente que um corrente de spin !js induz uma * + corrente de carga transversal a esta e dada por !jcH = γH ẑ × !js , e uma corrente de carga * + !jc induz uma corrente de spin transversal à !jc e dada por !jsH = γH ẑ × !jc . CAPÍTULO 5 MEDIDAS DE RELAXAÇÃO EM CAMADAS MAGNÉTICAS: SPIN PUMPING E ESPALHAMENTO DE 2-MAGNONS 5.1 INTRODUÇÃO Neste primeiro capı́tulo de resultados investigaremos os mecanismos dominantes de relaxação através de medidas de largura de linha de ressonância ferromagnética em camadas magnéticas. Os mecanismos de relaxação são objetos de estudos teóricos e experimentais há muitas décadas tanto em sistemas volumosos quanto em filmes finos [63, 71, 72]. Em isolantes ferromagnéticos volumosos os processos de relaxação se dão através de mecanismos intrı́nsecos envolvendo processos magnon-magnon e magnon-fônon, e mecanismos extrı́nsecos de espalhamento de magnons por impurezas e irregularidades na forma da amostra. Para sistemas ferromagnéticos metálicos volumosos os mecanismos de relaxação são dominados por processos envolvendo elétrons de condução [135, 136]. No caso de filmes muito finos e multicamadas novos processos de relaxação têm sido descobertos nos últimos quinze anos, como espalhamentos de dois magnons por imperfeições em superfı́cies e interfaces [58, 69, 70, 137, 138] e spin pumping [59, 73]. 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS Nesta seção investigamos a dependência da largura de linha da ressonância ferro- magnética em camadas de Py e metais não-magnéticos em função das espessuras tanto do Py como dos materiais NM. Foram investigadas as larguras de linhas de FMR em 118 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 119 filmes simples de Py, bicamadas e tricamadas de Py/Pt, Pt/Py/Pt, Py/Cu, Cu/Py/Cu, Py/Ag e Ag/Py/Ag, depositadas sobre substratos de silı́cio Si(001). Encontramos que além do amortecimento intrı́nseco de Gilbert devemos considerar dois mecanismos de relaxação para que possamos explicar os resultados experimentais. Estes mecanismos são: espalhamento de dois magnons e spin-pumping que aumentam rapidamente à medida que a espessura da camada de permalloy diminui. 5.2.1 Dependência dos Mecanismos de Relaxação em Py/Pt e Py/Ag com a Espessura da Camada FM Uma das mais importantes propriedades da dinâmica da magnetização em estruturas FM/NM é a taxa com que a magnetizaçao da camada ferromagnética (FM) relaxa em torno do equilı́brio. Investigamos este comportamento através de medidas detalhadas de larguras de linha de FMR. Investigamos como esta largura de linha varia com a espessura da camada de Py mantendo fixa a camada de Pt com espessura (tP t = 10 nm), no caso da prata sua espessura também foi de tAg = 10 nm. Como vimos no capı́tulo 2, a largura de linha devido ao espalhamento de dois magnons (∆H 2m ) é proporcional a 1/t2F M , onde tF M é a espessura da camada ferromagnética. No limite em que H << 4πMef , e considerando que o filme é magnetizado no plano, ω = γ [H(H + 4πMef )]1/2 , onde 4πMef = 4πM − Hs e Hs = 2Ks /(M tF M ), a largura de linha devido ao espalhamento de dois magnons pode ser escrita em termos da frequência como: ∆H 2m 7 2 81/2 2 1/2 16s(2KS /M )2 − ωm /2 1 −1 (ω + ωm /4) = sen , 2 2 2 1/2 πD (ω + ωm /4) + ωm /2 tF M (.) onde ωm = γ4πMef . ∆H 2m se anula para ω = 0 e à medida que ω vai aumentando ∆H 2m cresce linearmente com ω e depois satura para grandes valores de frequência, como exemplificado na figura 2.10 do capı́tulo 2 que mostra a dependência das contribuições intrı́nseca, de Gilbert e de 2-magnons para a largura de linha em função da frequência. O conceito de spin pumping foi proposto por Tserkovnyak et al. [59, 73] para explicar 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 120 o aumento observado [111,139] na largura de linha quando se depositava uma camada de um metal normal sobre o filme ferromagnético. De acordo com o que vimos na subseção 2.5.2 do capı́tulo 2 desta tese, a largura de linha devido ao spin pumping tem a seguinte forma: ∆H sp ↑↓ !gef ω = , 4πM tF M (.) ↑↓ onde gef é parte real da condutância mista de spin na interface FM/NM. Para camadas de Pt de 10 nm (usada em alguns experimentos), esta é uma espessura suficiente para considerar que toda a corrrente de spin foi absorvida. Depositamos filmes de Py e bicamadas de Py/Pt e Py/Ag em substratos de silı́cio Si(001) de dimensões 2mm × 2mm utilizando a técnica de deposição por evaporação catódica ou sputtering. Os substratos de silı́cio passaram por um processo de limpeza similar ao descrito na subseção 3.4.1 para filmes de YIG. Figura 5.1 Curvas de ressonância ferromagnética em filmes simples de Py e em bicamadas Py/Pt depositados sobre substratos de silı́cio Si(001). Em (a) a curva vermelha é a derivada do espectro de absorção de um filme de Py de 60 nm de espessura, a curva azul é o espectro para este filme com uma camada de Pt de 10 nm de espessura depositado sobre ele. Em (b) tem-se o espectro para um filme de Py de 7 nm (curva vermelha) e para a bicamda Py(7 nm)/Pt(10 nm). Os valores dos campos de ressonância e das larguras de linha obtidos através de ajustes teóricos estão indicados em cada gráfico. 121 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS A figura 5.1 mostra as derivadas dos espectros de absorção para filmes de Py(tP y ) e bicamadas de Py(tP y )/Pt(10 nm) para tP y = 7 nm e 60 nm. A tabela 5.1 mostra os valores dos campos de ressonância (HR ) e das larguras de linha (∆H) obtidos ao ajustarmos as quatro curvas da figura 5.1 com a derivada da Lorentziana, além dos valores de δ(HR ) e δ(∆H) que são as diferenças de HR e ∆H para o filme de Py com e sem Pt. Pode-se ver que os espectros de FMR são deslocados em campo quando se tem a camada de Pt comparando com um simples filme de Py. A figura 5.2-(a) mostra como o campo de ressonância HR varia com tP y para um filme simples de Py e para a bicamada Py/Pt. Na figura 5.2-(b) é mostrado o ajuste teórico de HR ×tP y para o filme de Py, onde utilizamos a relação ω = γ [H(H + 4πMef )]1/2 e 4πMef = 4πM − Hs e Hs = 2Ks /M tP y . A partir dos dados do ajuste obtivemos a constante de anisotropia Ks = 0, 68 erg/cm2 e 4πM = 11, 65 kG. Tabela 5.1 Campos de ressonância e larguras de linha para Py e Py/Pt. P y(60nm) P y(60nm)/P t(10nm) HR (Oe) 796, 3 795, 3 ∆H (Oe) 23, 0 27, 3 P y(7nm) P y(7nm)/P t(10nm) δ(HR ) = 1, 0 Oe 905, 4 906, 3 δ(HR ) = 0, 9 Oe δ(∆H) = 4, 3 Oe 32, 9 47, 7 δ(∆H) = 14, 8 Oe A figura 5.3 mostra como a largura de linha de FMR varia com a espessura da camada de permalloy. Como discutimos inicialmente, o espalhamento de dois magnons e o spin pumping são os principais mecanismos de relaxação das estruturas Py e Py/Pt, porém o spin pumping ocorre apenas na bicamada. Vemos através do gráfico 5.3 que a largura de linha aumenta quando se tem a camada de Pt (pontos azuis), assim podemos afirmar que este aumento é devido principalmente ao spin pumping. Para filmes simples de Py os mecanismos de amortecimento são o amortecimento intrı́nseco de Gilbert que não depende da espessura do filme e o espalhamento de dois magnons que como vimos depende de 1/t2F M . Dessa forma, para fazermos o ajuste dos pontos experimentais em vermelho da figura 5.3 utilizamos a seguinte expressão: ∆H = ∆H int + C2m , t2P y (.) 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 122 Figura 5.2 (a) Dependência do campo de ressonância HR com a espessura da camada de Py para um filme simples de Py e para a bicamada Py/Pt(10 nm) depositados sobre substratos de Si(001). (b) Ajuste teórico para HR × tP y . Os valores das constantes 4πM e Ks estão indicados na figura. ∆H int é a largura de linha devido ao amortecimento de Gilbert e C2m é uma constante relacionada ao espalhamento de dois magnons. Tabela 5.2 Resultados dos ajustes teóricos para ∆H int , C2m e Csp nos sistemas Py e Py/Pt. Py P y/P t(10nm) 22, 15 22, 25 C2m (Oe nm ) 520, 5 520, 5 ∆H int (Oe) 2 Csp (Oe nm) 0 108, 4 Para bicamadas de Py/Pt em que tP y é pequeno o mecanismo dominante de amortecimento é o spin pumping. Inicialmente, para fazermos o ajuste teórico dos pontos experimentais em azul no gráfico 5.3 consideramos que a contribuição de dois magnons para a bicamada Py/Pt é aproximadamente a mesma de um filme simples de Py. Em seguida consideramos o amortecimento devido ao spin pumping. Assim a largura de linha da bicamada Py/Pt tem as seguintes contribuições: ∆H = ∆H int + C2m Csp + . t2P y tP y (.) 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 123 Figura 5.3 Dependência da largura de linha de FMR para um filme de Py (pontos vermelhos) e para a bicamada Py/Pt (pontos azuis) depositados sobre substratos de Si(001). As linhas sólidas são os ajustes teóricos. Para o filme de Py consideramos para o ajuste o amortecimento intrı́nseco de Gilbert e o espalhamento de dois magnons. Para a bicamada Py/Pt consideramos além destes dois mecanismos o efeito de spin pumping. O valores de ∆H int , C2m e Csp obtidos a partir da previsão teórica estão indicados na figura. Os parâmetros ∆H int , C2m e Csp dos ajustes dos pontos experimentais tanto para o filme simples de Py quanto para a bicamada Py/Pt estão indicados na tabela 5.2 e as curvas teóricas estão desenhadas na figura 5.3 juntamente com os pontos experimentais. Usando o valor de Csp = 108, 4 Oe nm obtido através do ajuste e 4πM = 11, 5 kG ↑↓ para o permalloy encontramos a condutância mista de spin gef = Csp 4πM/(!ω) = 2, 18 × 1015 cm−2 , o que é muito próximo dos valores encontrados por outros autores [73,140–142] na faixa de 2, 4 a 3, 1 × 1015 cm−2 . Também precisamos levar em conta a possibilidade da largura de linha devido ao espalhamento de dois magnons ser maior para Py/Pt do que para um simples filme de Py por causa de flutuações na anisotropia de superfı́cie [58]. Se analisarmos os campos de ressonância do filme simples de Py temos HR (tP y = 60nm) = 796, 3 Oe e HR (tP y = 7nm) = 905, 4 Oe, uma diferença de 109, 1 Oe, quando há a camada 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 124 de Pt de 10 nm a diferença passa a ser de 906, 3 − 795, 3 = 111, 0 Oe. Comparando esses deslocamentos vemos que o campo de anisotropia de superfı́cie é 111, 0/109, 1 ∼ = 1, 02 maior para Py/Pt do que para Py. Se fizermos o ajuste para Py/Pt do gráfico 5.3 ∗ considerando ∆H int = 22, 25 Oe, C2m = (1, 02)2 × 520, 5 = 541, 5 Oe nm2 obtemos ↑↓ ∗ ∼ Csp = 105, 9 Oe nm e gef = 2, 14 × 1015 cm−2 , valor muito próximo do encontrado quando desprezamos o aumento no espalhamento de dois magnons devido a presença da Pt na bicamada Py/Pt. Investigamos como a largura de linha em sistemas Py/Ag(10 nm) depende da espessura da camada de permalloy. Os resultados são bastante preliminares e para pequenas espessuras da camada de permalloy. Como pode ser visto na figura 5.4, inversamente ao que ocorre com Py/Pt, bicamadas de Py/Ag apresentam uma diminuição das larguras de linha em relação a um simples filme de permalloy, ou seja, o filme de Ag faz com que surja uma amortecimento negativo na camada de Py. A figura 5.4 mostra os pontos experimentais (pontos azuis) e o ajuste téorico (curva preta) para a largura de linha em função de tP y para a bicamada Py/Ag. Nesta figura está também o ajuste teórico (curva vermelha) obtido anteriormente para um filme simples de Py. Os parâmetros obtidos através dos ajustes teóricos são dados na tabela 5.3. O valor negativo obtido para Csp = −98, 5 Oe explica a atenuação que ocorre na constante de amortecimento do sistema Py/Ag, opostamente ao ganho que ocorre com Py/Pt. Esta atenuação poderia ser explicada levando em conta que a prata é um fraco absorvedor de spin, ou seja, a corrente de spin bombeada do Py para a Ag é refletida nos contornos do filme de prata e volta para o filme de Py levando a uma diminuição da constante de amortecimento. Tabela 5.3 Resultados dos ajustes teóricos para ∆H int , C2m e Csp nos sistemas Py e Py/Ag. Py P y/Ag(10nm) (Oe) 22, 15 25, 30 2 C2m (Oe nm ) 520, 5 520, 5 Csp (Oe nm) 0 −98, 5 ∆H int 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 125 Figura 5.4 Dependência da largura de linha da bicamada Py/Ag(10 nm) com a espessura da camada de Py (tP y ) depositada sobre substrato de Si(001). Os pontos azuis são pontos experimentais e a curva sólida preta é o ajuste teórico de ∆H versus tP y para a bicamada Py/Ag considerando-se o amortecimento intrı́nseco de Gilbert, o espalhamento de 2-magnons e o efeito de spin pumping. A curva sólida vermelha é o mesmo ajuste teórico obtido na figura 5.3 para um filme simples de Py. Como pode-se ver a deposição de uma camada de Ag sobre o filme de Py faz com que o amortecimento seja atenuado. As constantes resultantes dos ajustes estão indicadas na figura. 5.2.2 Dependência dos Mecanismos de Relaxação em Py/Pt, Pt/Py/Pt, Py/Cu e Cu/Py/Cu com a Espessura da Camada NM No ı́nicio do século XXI Mizukami et al. [6, 111, 143, 144] e Tserkovnyak et al. [59, 101] fizeram um estudo detalhado do efeito de spin pumping em multicamadas ferromagnéticas e mostraram que a constante de amortecimento de Gilbert em estruturas do tipo FM/NM e NM/FM/NM sofre um aumento devido ao efeito de spin pumping. Nesta subseção investigamos a dependência da largura de linha da ressonância ferromagnética com a espessura da camada de metal normal (NM) em sistemas do tipo Py/Pt, Pt/Py/Pt, Py/Cu e Cu/Py/Cu depositados sobre substratos de Si(001). Como vimos na discussão teórica, o efeito de spin pumping em estruturas FM/NM pode ser tratado como uma 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 126 constante amortecimento adicional na dinâmica da magnetização dada por α# . No caso de tricamadas NM/FM/NM este efeito é duplicado, ou seja, a constante de amortecimento devido ao efeito de spin pumping é acrescida de 2α# [101]. Figura 5.5 Dependência da largura de linha ∆H da bicamada Py(10 nm)/Pt(tP t ) e da tricamada Pt(tP t )/Py(10 nm)/Pt(tP t ) depositadas sobre substratos de Si(001) com a espessura da camada de platina tP t . As curvas sólidas são os ajustes teóricos obtidos a partir da expressão para a constante de amortecimento de spin pumping (equação .). Como vimos na discussão teórica a constante de amortecimento devido ao efeito de spin pumping depende da espessura da camada (L = tP t ) de metal não magnético da seguinte forma: α# = 1 # * L +−1 α∞ . 1 + 2 ξ/3 tanh(L/λSD ) (.) Sabemos que a largura de linha é proporcional à constante de amortecimento, assim usado a expressão dada na equação . podemos ajustar os pontos experimentais para Pt/Py e Pt/Py/Pt dados no gráfico 5.5. Para a bicamada Py/Pt utilizamos os seguintes parâmetros ξ = τel /τsf = 100, como discutido no capı́tulo 4 na subseção sobre processos de 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 127 acumulação e difusão de spin ξ deve ser maior que 10−1 para metais normais que são bons absorvedores de spin como a platina. Para este ajuste encontramos que o comprimento de difusão de spin da platina é λSD ∼ = 3, 3 nm. O valor encontrado para λSD é próximo dos valores encontrados na literatura [140, 145]. Para a tricamada obtivemos o mesmo resultado para ξ e λSD , já que estes parâmetros dependem do material, mudando apenas uma constante multiplicatica em ∆H da ordem de 2. Claramente, os resultados experimentais mostrados na figura 5.5 não podem ser explicados pela equação .. Por esta equação, a largura de linha deveria aumentar monotonicamente até saturar. Mas o que vimos foi um aumento brusco em ∆H para pequenas espessuras de Pt seguida de uma pequena oscilação amortecida. Este resultado pode talvez ser entendido em termos das interferências quânticas sofridas pelas correntes de spin refletidas nas extremidades da camada de metal normal [146]. Estamos ainda investigando este mesmo sistema com camadas de Cu para entender o papel do espalhamento de 2-magnons no sistema. Figura 5.6 Dependência da largura de linha da bicamada Py/Cu depositada sobre substrato de Si(001) com a espessura da camada de cobre tCu para tP y = 10 nm. Investigamos também os processos de relaxação nos sistemas Py/Cu e Cu/Py/Cu variando a espessura da camada de cobre. Como o cobre possui fraco acoplamento spin- 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 128 órbita, ou seja o cobre é um fraco absorvedor de spins (poor spin sink), o contato Py/Cu não leva a magnetização do permalloy a um amortecimento significante por meio do efeito de spin pumping. Devido à baixa taxa de spin-flip, os spins transferidos da camada ferromagnética ressonante para a camada de metal normal adjacente são espalhados de volta para a camada FM e nela são relaxados. Este efeito leva a um pequeno aumento no amortecimento do ferromagneto. Quando a espessura da camada NM aumenta muito, ou seja tCu >> λSD , ocorre saturação do amortecimento devido ao spin pumping e no limite oposto, tCu << λSD , o amortecimento devido ao contato Py/Cu vai a zero. Os gráficos para medidas nas estruturas Py/Cu e Cu/Py/Cu são mostrados nas figuras 5.6 e 5.7 onde fixamos a camada de permalloy em 10 nm de espessura e variamos a espessura da camada de cobre (tCu ). Na bicamada Py/Cu observamos que para espessuras de cobre de até 10 nm a largura de linha é praticamente igual à de um filme simples de Py. À medida que aumenta-se tCu ocorre uma diminuição na largura de linha de aproximadamente 3, 5 Oe, o que corresponde a um amortecimento negativo da camda de Py, além disso toda corrente de spin bombeada do Py para o Cu é refletida nos contornos da camada de Py. Ao continuar aumentando tCu , ∆H volta a crescer. Fizemos um estudo mais extenso da dependência de ∆H com tCu para a tricamada Cu/Py/Cu, com tCu chegando a valores de até 1000 nm. Como pode ser visto no zoom da figura 5.7, para pequenos valores de tCu o comportamento de ∆H da tricamada Cu/Py/Cu é similar ao da bicamada Py/Cu. Para valores tCu de 10 nm até aproximadamente 30 nm, a corrente de spin injetada na camada de Cu é refletida nos seus contornos. Aumentando-se tCu (tCu >> λSD ) a largura de linha do sistema aumenta de aproximadamente 10 vezes até atingir um valor de saturação. O resultado do ajuste teórico para a dependência da largura de linha do sistema Cu/Py/Cu com a espessura da camada de metal normal é mostrado na figura 5.7 (curva sólida preta). Este ajuste foi obtido a partir da expressão para a constante de amortecimento devido ao efeito de spin pumping α# (equação .). Os dados importantantes do ajuste foram ξ = τel /τsf = 7, 5 × 10−5 , este valor é tal que ξ ≤ 10−1 (válido para materiais que são pobres absorvedores de spin), e λSD ∼ = 500 nm. O valor obtido para o comprimento de difusão de spin do cobre é da 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 129 Figura 5.7 Dependência da largura de linha da tricamada Cu/Py/Cu depositada sobre substrato de Si(001) com a espessura da camada de cobre (tCu ) para tP y = 10 nm. Para tCu >> λSD o amortecimento devido ao efeito de spin pumping sofre saturação. No gráfico é mostrado um zoom da região em que tCu << λSD . A curva sólida preta é resultado do ajuste teórico para a largura de linha devido ao efeito de spin pumping baseado na expressão para a constante de amortecimento de spin pumping dada na equação .. mesma ordem de grandeza dos valores obtidos na literatura [116, 147, 148]. 5.2.3 Mecanismos de Relaxação em sistemas Ag/Py, Py/Ag e Ag/Py/Ag Assim como o cobre, a prata não apresenta forte acoplamento spin-órbita, de modo que o efeito de spin pumping na interface Py/Ag é relativamente pequeno. Nesta seção investigaremos detalhadamente a relaxação por espalhamento de dois magnons em sistemas Ag/Py e Py/Ag. Quando depositamos primeiramente a Ag sobre o substrato de silı́cio, verificamos que para espessuras muito pequenas de Ag, espessuras menores que 10 nm, ocorre a formação de ilhas de Ag, ao invés de um filme fino uniforme. Esta propriedade da prata induz defeitos no filme de permalloy, depositado sobre a prata, intensificando o espalhamento de dois magnons. Para espessuras maiores de deposição da prata ocorre a formação de um filme de prata aproximadamente uniforme, e portanto o espalhamento de 130 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS dois magnons é minimizado. Este efeito não ocorre quando depositamos primeiramente o filme de permalloy e em seguida o filme de Ag, pois nesta situação não são induzidos defeitos adicionais no filme de permalloy. A figura 5.8 ilustra a rugosidade na interface Ag/Py, onde Ag é o metal normal NM. Figura 5.8 Ilustração esquemática da seção transversal da camada de Py depositada sobre o filme de prata (NM). Como pode ser visto a superfı́cie da prata apresenta rugosidades que faz com que os planos locais do filme de Py apresentem inclinações. Estas inclinações, por sua vez, aumentam consideravelmente o espalhamento de dois magnons. (Figura retirada da referência [6]). Fabricamos as amostras Py(10 nm)/Ag(tAg ) e Ag(tAg )/Py(10 nm) para tAg = 3 nm, 6 nm e 9 nm, e em seguida realizamos medidas da largura de linha em função de tAg , como pode ser visto no gráfico 5.9. Podemos ver que a largura de linha do sistema Ag/Py é significativamente maior que a largura de linha do sistema Py/Ag. Como vimos na revisão teórica sobre mecanismos de relaxação extrı́nsecos, a contribuição para a largura de linha do filme ferromagnético devido ao espalhamento de dois magnons é dada por: ∆H 2m 16 s(2Ks /M )2 = sen−1 π D " HR HR + 4πMef #1/2 1 t2F M , (.) onde considerou-se HR << 4πMef . Podemos ver na equação . que a largura de linha devido ao espalhamento de dois magnons depende da quantidade s, dada por: s = pb2 *E a F c + −1 , (.) onde p é a fração da superfı́cie coberta por defeitos e a, b e c são as dimensões laterais do defeito onde considerou-se que o defeito possui a forma de um paralepı́pedo. A altura 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 131 Figura 5.9 Dependência da largura de linha de Ag/Py e Py/Ag, depositados sobre substratos de Si(001), com a espessura da camada de Ag (tAg ). Devido ao espalhamento de dois magnons a largura de linha de Ag/Py é significativamente maior do que para Py/Ag. Figura 5.10 A figura do lado esquerdo mostra a imagem da superfı́cie de um filme de Ag de 3 nm de espessura nominal feita com microscópio eletrônico. Nesta imagem observa-se inúmeras ilhas/defeitos cuja distribuição do tamanho desses defeitos está mostrada no gráfico ao lado. Do histograma mostrado na figura da direita vemos que o tamanho médio lateral dos defeitos é de (a) = 15, 4 nm. 132 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS do defeito é b e a e c são as suas dimensões laterais. A fim de confirmarmos a presença dos defeitos no filme de Ag, fizemos imagens destes filmes utilizando um microscópio eletrônico de varredura do Centro de Tecnologias Estratégicas do Nordeste (CETENE) que possui filamento de field emission e dá resolução suficiente para resolver o tamanho dos grãos de Ag. A partir da análise destas imagens podemos estimar quantitativamente a contribuição para a relaxação do filme ferromagnético devido ao espalhamento de dois magnons calculando ∆H 2m . A figura 5.10 mostra a imagem do filme de prata de 3 nm de espessura e ao lado a distribuição de (a) dos defeitos desse filme. O valor médio de (c) = 14, 1 nm, valor muito próximo de (a), e o valor de (b) = 3, 0 nm é considerado igual à espessura nominal do filme de Ag. Pudemos estimar que cerca de 70 % da superfı́cie do filme de Ag é coberta por defeitos ou ilhas, ou seja, p = 0, 7. Com base nestes dados podemos estimar o valor de ∆H 2m , para isto utilizaremos 4πMef = 10 kOe e D = 2 × 10−9 Oe cm2 [149], tF M = 10 nm e HR = 842 Oe. Para Ag(3 nm)/Py(10 nm), podemos calcular o valor de s como: s = pb2 onde IaJ c *E a F c + − 1 = 0, 7 × (3, 0 × 10−7 )2 cm2 [1, 09 − 1] = 5, 67 × 10−15 cm2 , (.) = 1, 09. O valor de ∆H 2m experimental para Ag(3 nm)/Py(10 nm) é a diferença entre os valores de ∆H para Ag(3 nm)/Py(10 nm) e Py(10 nm)/Ag(3 nm), pois esta diferença na largura de linha do dois sistemas é devido ao espalhamento de dois magnons induzido na bicamada Ag(3 nm)/Py(10 nm). A diferença é dada por: ∆H 2m = 86, 65 − 24, 19 = 62, 5 Oe. Usando a expressão . podemos encontrar o valor da constante Ks /M para que ∆H 2m concorde com o valor experimental de 62, 5 Oe: ∆H 2m 16 5, 67 × 10−15 cm2 (2Ks /M )2 = sen−1 π 2 × 10−9 Oe cm2 " 842 10742 #1/2 1 (10−6 )2 cm2 4, 08 × 106 (2Ks /M )2 = 62, 5 Oe ∴ 1 = 62, 5 Oe ∴ Oe cm2 Ks /M = 1, 96 × 10−3 Oe cm. (.) 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 133 Este resultado para Ks /M = 1, 96×10−3 Oe cm concorda com o valor obtido na subseção 5.2.1 desta tese. O que confirma que o espalhamento de dois magnons é responsável pelo grande aumento na largura de linha de bicamadas Ag/Py. Figura 5.11 Imagem de um filme de prata (Ag) de 6 nm de espessura nominal. Este filme de Ag apresenta vales compridos e estreitos que induzem defeitos no filme de Py quando depositado sobre um filme de Ag nestas condições. A distribuição dos tamanhos laterais a e c destes defeitos mostra que seus valores médios são (a) = 56, 2 nm e (c) = 8, 6 nm, uma razão de aspecto média de (a/c) = 6, 5. As imagens de filmes de prata de 6 nm, 9 nm e 15 nm são mostradas nas figuras 5.11, 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 134 5.12 e 5.13. Como pode ser visto nestas imagens à medida que a camada de prata se torna mais espessa a formação de ilhas se torna escassa e o filme de prata vai ficando cada vez mais uniforme, consequentemente os defeitos no filme de Py se tornam desprezı́veis. Por esta razão o espalhamento de dois magnons é um mecanismo de relaxação dominante para pequenas espessuras de Ag. Figura 5.12 Imagem de um filme de prata (Ag) de 9 nm de espessura nominal. Como podemos os defeitos na superfı́cie do filme apresentam como pequenos vales. Uma estimativa das dimensões laterais médias destes defeitos nos deu (a) = 56, 0 nm e (c) = 50, 0 nm, uma razão de aspecto de 1, 12. Estimamos o valor 2Ks /M para Ag(6 nm)/Py(10 nm) e Ag(9 nm)/Py(10 nm). Para Ag(6 nm)/Py(10 nm), consideramos que o espalhamento de dois magnons ocorre devido a existência de estreitos vales na superfı́cie do filme de Ag com (a) = 56, 2 nm e (c) = 8, 6 nm, e portanto (a/c) = 6, 5. O valor médio da altura dos defeitos para Ag(6 nm) é de (b) = 6 nm. Utilizamos 4πMef = 10 kOe e D = 2 × 10−9 Oe cm2 . E a partir da análise da imagem da superfı́cie do filme de prata dada na figura5.11 estimamos que os defeitos cobrem cerca de 20% da área do filme. O valor experimental para ∆H 2m é dado por ∆H 2m = 155, 42 − 25, 80 = 129, 62 Oe (valores extraı́dos do gráfico 5.9). A partir destes dados e realizando cálculos similares aos realizados nas equações . e . encontramos 2Ks /M = 0, 34 × 10−3 Oe cm. A mesma estimativa foi feita também 5.2 RELAXAÇÃO EM BICAMADAS E TRICAMADAS MAGNÉTICAS 135 Figura 5.13 Imagem de um filme de prata (Ag) de 15 nm de espessura nominal. Para tAg = 15 nm temos um filme uniforme de prata com poucos defeitos o que leva à uma pequena taxa de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons. para Ag(9 nm)/Py(10 nm). Neste caso (a) = 56, 0 nm e (c) = 50, 0 nm, e portanto (a/c) = 1, 12. A altura média dos defeitos é (b) = 9 nm, e estimamos que os defeitos cobrem cerca de 5% da superfı́cie do filme de Py (veja as imagens da figura 5.12). Após alguns cálculos obtemos Ks /M = 2, 19 × 10−3 Oe cm, valor muito próximo ao encontrado para Ag(3 nm)/Py(10 nm). Em seguida investigamos a dependência da largura de linha da tricamada Ag(tAg )/Py(10 nm)/Ag(tAg ) com a espessura da camada de Ag. O resultado desta investigação é mostrado na figura 5.14-(a). Como pode ser visto neste gráfico para tAg = 0, o sistema se reduz a um simples filme de Py de espessura 10 nm com largura de linha de aproximadamente 25 Oe. Ao adicionarmos duas camadas de prata, devemos considerar a relaxação do sistema por spin pumping e pelo espalhamento de 2-magnons. A relaxação desta tricamada pelo efeito de bombeamento de spins (spin pumping) é bastante pequena, pois a prata apresenta fraco acoplamento spin-órbita, isto é, a prata é um fraco absorvedor de spin. Assim a corrente de spin bombeada do Py para dentro das camadas de Ag adjacentes não relaxam nestas camadas e são refletidas de volta para a camada de Py. 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO 136 Figura 5.14 (a) Dependência da largura de linha média ∆H da tricamada Ag(tAg )/Py(10 nm)/Ag(tAg ) depositada sobre Si(001) com a espessura da camada de prata tAg . Para tAg < 9 nm, valores para os quais o filme de Ag não é contı́nuo, mas formado por ilhas, o mecanismo de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons é dominante. Para tAg > 9 nm tanto a taxa de relaxação devido ao espalhamento de dois magnons quanto a taxa de relaxação devido ao bombeamento de spins (spin pumping) são pequenas. (b) Gráfico 5.9. Pode-se ver o contraste entre os gráficos (a) e (b) para tAg > 9 nm. Para espessuras menores que 9 nm tanto a tricamada Ag/Py/Ag quanto a bicamada Ag/Py apresentam um aumento no valor médio de ∆H devido à intensificação de espalhamento de 2-magnons. Portanto a variação na largura de linha desta tricamada devido ao efeito de spin pumping é desprezı́vel. O gráfico 5.14-(a) mostra que ∆H do sistema praticamente não depende da espessura da camada de Ag para tAg > 9 nm, ou seja, os mecanismos extrı́nsecos de relaxação de 2-magnons e spin pumping são desprezı́veis para estes valores de tAg . Para espessuras muito pequenas de Ag (tAg < 9 nm) o espalhamento de 2-magnons é bastante intenso, pois para estes valores de tAg o filme de prata ainda não está completamente uniforme, e esta não uniformidade induz defeitos no filme de Py depositado sobre a prata. 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO Investigamos, de modo bastante preliminar, a geração e absorção de correntes puras de spin em tricamadas do tipo FM1/NM/FM2, através de medidas de larguras de linha 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO 137 das curvas de ressonância ferromagnética. A camada FM1 é posta em ressonância ferromagnética e assim bombeia spins para dentro das camadas NM e FM2. Estudaremos as condições em que a camada FM2 absorve a corrente de spin, para isso, utilizaremos um metal normal (NM) pobre absorvedor de spins. Assim, quando a corrente de spin for absorvida, resultando numa variação de ∆H, poderemos garantir que a absorção ocorreu na camada FM2. É importante observar que o metal normal NM deve ser tal que evite o acoplamento estático entre as camadas FM1 e FM2. O efeito de spin pumping em multicamadas de metais normais e ferromagnéticos, em que uma das camadas FM se encontra em ressonância foi estudado com mais detalhes por Tomohiro et al. [150–152]. Observamos uma espessura crı́tica de FM2 (t∗F M 2 ) para a qual esta camada absorve a corrente de spin que é bombeada pela camada FM1 ressonante. Investigamos também como a absorção da corrente de spin pela camada FM2 depende da espessura da camada separadora NM. Em estruturas FM1/NM/FM2 excitamos a ressonância ferromagnética da primeira camada ferromagnética (FM1) de forma que uma corrente de spin é injetada nas camadas adjacentes por spin pumping. Dependendo da natureza da camada separadora de metal normal (NM) a corrente de spin bombeada pode propagar-se sem ser absorvida pela camada NM e alcança a segunda camada ferromagnética (FM2). Utilizamos o tungstênio como metal normal, o permalloy como a camada ferromagnética ressonante e o cobalto como a camada ferromagnética absorvedora de spins. Através de medições de larguras de linha de ressonância ferromagnéticas desses sistemas podemos sondar o efeito de absorção de correntes de spin pelas camadas de metais normais, bem como pela segunda camada ferromagnética. Todas as tricamadas possuem uma camada de cobre de 6, 7 nm que foi depositada apenas para suavizar a superfı́cie do substrato sobre o qual é depositada a tricamada. Como vimos na subseção 5.2.2 deste capı́tulo para esta espessura de camada de Cu a largura de linha de Py/Cu é praticamente igual à largura de linha do filme simples de Py, ou seja, a camada de Cu de 6, 7 nm não causa alterações na relaxação do Py. Os resultados mostrados na figura 5.15 mostram a dependência da largura de linha 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO 138 Figura 5.15 Dependência da largura de linha ∆H com a espessura da camada de cobalto (tCo ) para tricamadas do tipo Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(tCo ) depositadas sobre Si(001). Fixando a espessura da camada de tungstênio em 1, 5 nm vemos que ocorre um salto em ∆H para t∗Co ≈ 2 nm, ou seja, a camada de Co passa a absorver a corrente de spin bombeada pela camada de Py em precessão quando tCo > t∗Co . Vemos que t∗Co depende da espessura da camada de tungstênio. Para tW = 1, 8 nm tem-se t∗Co ≈ 2, 6 nm. ∆H da camada de Py com a espessura da camada FM2 de cobalto tCo . Para todas as amostras estudadas a camada suavizadora de cobre tem espessura de 6, 7 nm e camada FM1 de permalloy possui 12, 4 nm de espessura. Analisando os pontos vermelhos na figura 5.15 para tW = 1, 5 nm de espessura da camada de tungstênio, vemos que à medida que tCo aumenta ocorre um aumento brusco em ∆H de aproximadamente 25 Oe. Ou seja para espessuras da camada de cobalto menores que a espessura crı́tica t∗Co ≈ 2 nm não ocorre absorção da corrente de spin pelas adjacentes NM e FM2. O resultado, como pode ser visto, é tal que para tCo < t∗Co a largura de linha permanece praticamente constante, indicação de que não há absorção da corrente de spin. Para tCo > t∗Co verificamos um salto de aproximadamente 25 Oe na largura de linha da camada de Py, um indicativo da absorção da corrente de spin pela camada de cobalto. Os pontos pretos na mesma figura 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO 139 5.15 são medidas similares para tW = 1, 8 nm, valor ligeiramente maior que 1, 5 nm. Obtivemos t∗Co ≈ 2, 6 nm para tW = 1, 8 nm. Dessa forma percebemos que o valor da espessura da camada FM2 (cobalto), para o qual ocorrerá absorção de corrente de spin por esta camada depende da espessura da camada separadora de metal normal(tungstênio). Figura 5.16 Dependência da largura de linha ∆H para o sistema Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(tCo ) depoisitado sobre Si(001) mantendo-se fixa a espessura da camada de cobalto e variando-se a espessura da camada de tungstênio (tW ). O deslocamento dos pontos vermelhos para uma largura de linha média de 53, 7 Oe indica para camadas de cobalto mais espessas, no caso tCo = 3, 9 nm, haverá absorção da corrente de spin bombeada do Py para o Co e isto parece independer da espessura da camada de tungstênio. Na figura 5.16 analisamos a mesma estrutura da figura 5.15, porém agora fixamos a espessura da camada de cobalto (FM2) e variamos a espessura da camada separadora de metal normal, o tungstênio. Realizamos medidas para tCo = 0, ou seja, sem camada de cobalto, para tCo = 1, 9 nm e tCo = 3, 9 nm e variamos o valor de tW no intervalo 0 nm < tW < 2, 7 nm. Para a bicamada Py(12,4 nm)/W(tW ) (pontos pretos na figura 5.16) vemos que ∆H = 32, 6 Oe para tW = 0 e à medida que tW aumenta ∆H fica aproximadamente constante com valor médio em torno de 29, 2 Oe. Podemos comparar 5.3 ABSORÇÃO DE CORRENTE DE SPIN EM TRICAMADAS PY/W/CO 140 esta pequena redução de aproximadamente 3 Oe em ∆H no sistema Py/W com a reduçao que observamos anteriormenre para o sistema Py/Cu, já que tanto Cu quanto W não são bons absorvedores de spin, camadas destes materiais se comportam como uma bateria de spin, ou seja a corrente de spin é refletida nos contornos destas camadas e a absorção se torna desprezı́vel. Quando se tem uma camada de cobalto, Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(1,9 nm) (pontos azuis) na figura 5.16, podemos ver que ∆H praticamente permanece constante e igual à 29, 2 Oe, a não ser pelo pico que surge nas proximidades de tW = 1, 5 nm. Este pico pode ser explicado analisando-se o gráfico vermelho na figura 5.15 onde tW = 1, 5 nm. Pode-se ver que para t∗Co ≈ 2 nm ocorre o salto em ∆H. Como na estrutura Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(1,9 nm) a espessura da camada de Co é muito próxima do valor crı́tico t∗Co e levando em consideração o erro na determinação da espessura da camada de Co que pode ser para menos ou para mais, podemos dizer que o pico no gráfico azul em 5.16 corresponde à espessura crı́tica de tungstênio (t∗W ) para a qual ocorrerá absorção da corrente de spin pela camada de 1, 9 nm de cobalto. O gráfico vermelho na figura 5.16 mostra o resultado para Py(12,4 nm)/W(tW )/Co(3,9 nm). Para este valor de espessura da camada de cobalto as larguras de linha apresentam valores em torno de 53, 7 Oe no intervalo 0, 6 nm < tW < 2, 7 nm. Assim, para camadas espessas de cobalto a corrente bombeada do Py para o Co é sempre absorvida neste intervalo de tW . Obviamente, para compreendermos melhor os pontos crı́ticos destes sistemas precisamos investigar seu comportamento para diversos valores de tW e tCo . CAPÍTULO 6 INTERAÇÃO ENTRE CORRENTES DE SPIN E ONDAS DE SPIN Neste capı́tulo investigamos a interação entre ondas de spin em filmes espessos de YIG com correntes de spin geradas pelos efeitos de spin pumping (SPE) e Seebeck de spin (SSE). Tivemos que montar um experimento relativamente sofisticado onde 3 efeitos são simultaneamente produzidos: (i) criação de um gradiente de temperatura ao longo do plano da amostra; (ii) excitação de ondas de spin magnetostáticas; (iii) medidas de tensões elétricas de spin pumping. Como descrito no capı́tulo de técnicas experimentais, para realizar a detecção de tensão elétrica de spin pumping (VISHE ) depositamos três fitas muito finas de Pt simetricamente posicionadas ao longo da superfı́cie do filme de YIG. Estas fitas de Pt são muito finas de modo que não modificam a largura de linha de FMR, mas são suficientes para funcionar como sondas que dão informações sobre a dinâmica local da magnetização. Desta maneira, ao medirmos a tensão VISHE em cada sonda de Pt, estaremos localmente medindo a corrente de spin que resulta da superposição das correntes de spin geradas por SPE e SSE. Com este experimento fomos capazes de investigar a tensão VISHE em função dos seguintes parâmetros: (i) intensidade do gradiente de temperatura; (ii) sentido do gradiente de temperatura; (iii) potência de microondas e (iv) distribuição espacial do efeito ao longo da amostra. Descobrimos que a deposição das fitas de Pt levavam à excitação de modos localizados de ondas de spin de natureza diferentes dos modos de Damon e Eshbach, como previsto teoricamente por Xiao e Bauer [7]. Descobrimos também que é possı́vel aumentar a intensidade da onda de spin por transferência de torque da corrente de spin gerada pelo efeito Seebeck de spin. 141 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 142 Figura 6.1 Ilustração da montagem experimental para uma amostra de YIG de 28 µm de espessura com três fios de platina depositados no centro e nas extremidades do filme de YIG. A amostra é submetida ! ao longo do qual a magnetização M ! está saturada. Ao mesmo tempo a um campo magnético estático H a amostra é submetida a um campo de rf que faz com que o filme de YIG entre em ressonância e assim bombeie correntes de spin para dentro dos três fios de platina, dessa forma o efeito de spin pumping é ativado. Como pode ser visto a amostra é fixada sobre duas peças de alumı́nio com diferentes temperaturas TF e TQ , onde TQ > TF , a fim de que um gradiente de temperatura seja estabelecido ao longo do filme de YIG (direção z) e o efeito Seebeck de spin seja excitado. Através de medidas de tensões dc (VISHE ) nos terminais dos fios de Pt e de curvas de ressonância ferromagnética somos capazes de investigar as relações entre ondas de spin e correntes de spin geradas por SPE e SSE. 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE Nesta seção investigamos a interação entre ondas de spin em filmes de YIG e correntes puras de spin geradas pelo efeito de spin Pumping (SPE) e pelo efeito Seebeck de Spin (SPE). Através do efeito Hall de Spin Inverso (ISHE), a corrente pura de spin que flui através da interface YIG/Pt é convertida em uma corrente de carga dentro da platina que pode ser medida experimentalmente, como veremos adiante. Para investigarmos a relação entre ondas de spin e correntes puras de spin em filmes de YIG, montamos um esquema experimental que nos permitiu a geração simultânea de corrente pura de spin por SPE e SSE. Com o objetivo inicial de mostrar a viabilidade técnica da montagem para a geração e detecção de correntes de spin preparamos uma amostra de YIG com fitas de Pt depo- 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 143 Figura 6.2 (a) Imagem feita com microscópio óptico da superfı́cie do filme de YIG, bem como as dimensões deste filme. (b) Imagem da montagem do filme de YIG sobre as duas peças de cobre. Nesta imagem pode-se ver os pingos de tinta de prata que foram utilizados para estabelecer contato elétrico entre os terminais dos fios de Pt. (c) Imagem do porta-amostra. Esta peça de plástico branca é fixada à base retangular do guia de onda através de dois parafusos laterais. Dessa forma, é possı́vel excitar a ressonância ferromagnética do filme de YIG ao mesmo tempo em que são realizadas medidas de tensões ISHE. sitadas sobre a superfı́cie do filme de YIG, como mostrado na figura 6.1. Nesta primeira montagem as fitas de Pt foram depositadas nas extremidades e no centro do filme de YIG. As dimensões da amostra de YIG são: 5,5 mm de comprimento, 2,0 mm de largura e 28 µm de espessura. As fitas de Pt foram depositadas por sputtering, com as seguintes dimensões: 2,0 mm de comprimento, 100 µm de largura e 6,0 nm de espessura. A amostra é inserida em um buraco circular que foi perfurado na base de um guia de onda de microonda em curto, que opera na frequência de 8, 6 GHz (veja esta descrição com mais detalhes no capı́tulo 3 desta tese). Este guia de onda, juntamente com a amostra, é colocado entre os pólos de um magneto de um espectrômetro de ressonância ferromagnética que foi montado em nossos laboratórios. Os terminais da amostra são fixados, usando um pouco de cola e pasta térmica, sobre duas pequenas peças de alumı́nio a temperaturas TF e TQ , onde TF é a temperatura ambiente e TQ é a temperatura controlada. À peça de alumı́nio a TQ é atado um aquecedor cerâmico pelo qual passa corrente elétrica a fim de aquecer esta peça, e consequentemente aquecer uma das extremidades 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 144 Figura 6.3 (a) Curva de ressonância ferromagnética para um filme de YIG de 28 µm de espessura. (b) Tensão VISHE medida no fio de Pt localizado na extremidade com temperatura TF , ou temperatura ambiente. Como pode ser visto existe uma relação direta entre os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados pela ressonância ferromagnética da amostra de YIG, identificados na figura como (nx , nz ) = (1,1), (1,3), (1,5), (1,7) e (1,9), e os picos presentes na tensão VISHE (curva azul). do filme de YIG. A maior diferença de temperatura entre as duas peças de alumı́nio e, consequentemente, entre as extremidades da amostra, que utilizamos sem aquecer a ! ≈ 2, 1K/mm. amostra foi de ∆T = 11, 6 K, o que corresponde a um gradiente de ∇T A figura 6.3 mostra a medida de absorção de microondas (curva preta) e a tensão de spin pumping (curva azul) no eletrodo localizado na extremidade com temperatura TF em função do campo magnético aplicado sem a presença de um gradiente de temperatura ! = 0 K/mm). A tensão VISHE obtida neste eletrodo foi medida diretamente por (∇T um nanovoltı́metro e a potência de microondas utilizada foi de 42 mW e frequência de 8, 6 GHz. Como pode ser visto existe claramente uma correspondência direta entre os modos magnetostáticos de ondas de spin detectados por FMR (curva preta) e os picos na tensão VISHE (curva azul). O espectro de FMR da figura 6.3 (curva preta) contém várias linhas de absorção na forma de Lorentzianas que correspondem aos modos estacionários de ondas de spin excitados. Os dois picos mais intensos correspondem aos modos uniforme 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 145 Figura 6.4 Evolução do sinal de FMR à medida que a diferença de temperatura ∆T aumenta de 0 K até 11, 6 K. O efeito do gradiente de temperatura sobre o sinal de FMR é um deslocamento em campo de aproximadamente 10 Oe, além de uma pequena diminuição na amplitude do sinal. ! = 0, a tensão (nx = kx Lx /π, nz = kz Lz /π) = (1, 1) e (1, 3). Como nestas medições ∇T VISHE detectada depende apenas da corrente de spin injetada na platina devido ao efeito de spin pumping, ou seja, não há correntes de spin devido ao efeito Seebeck de spin. A partir dos resultados mostrados na figura 6.3 passamos a investigar os efeitos de um gradiente de temperatura sobre a distribuição dos modos magnetostáticos de ondas de spin. A montagem experimental nos permite controlar o gradiente de temperatura aplicado ao longo do filme de YIG e obtivemos uma diferença de temperatura de ! = ∆T /LY IG ∼ até ∆T = TQ − TF ∼ = 12 K que corresponde a um gradiente de ∇T = 12 K/5, 5 mm = 2, 1 K/mm, onde LY IG é o comprimento do filme de YIG ao longo da 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 146 Figura 6.5 Medidas de tensões VISHE no fio de Pt localizado na extremidade a temperatura TF . À medida que o gradiente de temperatura aumenta ocorre a amplificação do modo uniforme (1,1) e a atenuação do modo (1,3). direção z. Realizamos medidas similares à da figura 6.3 para diferentes valores de ∆T , os resultados das medidas de curvas de ressonância ferromagnética são mostrados na figura 6.4 e as medidas no eletrodo central de tensões VISHE são mostradas na figura 6.5. Como podemos ver na figura 6.4 o efeito mais significante da aplicação de um gradiente de temperatura sobre o sinal de FMR é uma pequena diminuição na amplitude do sinal acompanhada de um deslocamento positivo em campo magnético de aproximadamente +10 Oe. Usando ∆(4πM )/∆T ≈ −3, 6 G/K para o YIG [153] e supondo que a temperatura varia linearmente ao longo do filme de YIG, para ∆T ≈ 12 K, a redução na magnetização na posição do eletrodo central é de aproximadamente 20 G. Isto explica o aumento no campo de ressonância de 2, 142 Oe para 2, 154 Oe, visto na figura 6.4. Este mesmo deslocamento em campo ocorre também na tensão de spin pumping como mostrado na figura 6.5. ! ∼ À medida que se aumenta o gradiente de temperatura de zero até ∇T = 2, 1 K/mm a voltagem de pico correspondente ao modo uniforme (1,1) é amplificada por fator da ordem de 6. A intensidade deste pico aumenta de ∼ 0, 5 µV para ∼ 3 µV . Já o pico em ! ∼ VISHE correspondente ao modo (1,3) é completamente atenuado para ∇T = 2, 1 K/mm. A figura 6.7 mostra a dependência da tensão de pico (VP ICO ) para os modos (1,1) e (1,3) 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 147 Figura 6.6 Definições das tensões VISHE , VP ICO e VBASE . À medida que aumenta-se ∆T a base da curva VISHE é deslocada em tensão para cima ou para baixo dependendo da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. Para um fio localizado exatamente no centro do gradiente este deslocamento é nulo, de modo que VISHE = VP ICO . com ∆T , onde VP ICO é a tensão medida da base da curva VISHE até o valor de pico, enquanto que VISHE é o valor de tensão medida a partir do nı́vel zero de tensão. A figura 6.6 ilustra a diferença entre estas tensões. A distinção entre estes dois tipos de tensões ocorre porque, à medida que a amostra vai sendo aquecida, o sinal de tensão VISHE sofre um deslocamento em tensão que pode ser positivo ou negativo dependendo ! . Este deslocamento é puramente da posição do fio de Pt em relação ao gradiente ∇T devido ao efeito Seebeck de spin e cresce linearmente com ∆T como investigado por Uchida et al. [4]. Para ∆T = 0 K temos apenas a contribuição do SPE e vemos que todos os modos magnetostáticos de ondas de spin injetam correntes de spin na Pt através da interface YIG/Pt, já que na curva VISHE temos picos correspontes a todos os modos. Para ∆T $= 0 há uma superposição dos efeitos SPE e SSE. Enquanto que SPE e SSE se superpõem coerentemente para o modo (1,1) levando à uma amplificação da tensão de pico correspondente, SPE e SSE superpõem-se incoerentemente para o modo (1,3) atenuando-o completamente. De modo geral, podemos dizer que a tensão VISHE é dada SP E SSE por VISHE = VISHE + VISHE . Nesta investigação preliminar nos restringimos a analisar as medidas de tensões VISHE 6.1 INVESTIGAÇÃO PRELIMINAR DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 148 Figura 6.7 Dependência da tensão de pico para o modo (1,1) e (1,3) com a diferença de temperatura medidas no fio de Pt central. São mostradas também as curvas VISHE para ∆T = 0 K e ∆T ≈ 12 K. Enquanto a tensão VP ICO correspondendo ao modo (1,1) é amplificada por um fator de 6, VP ICO correspondendo ao modo (1,3) é completamente atenuada. no fio de Pt localizado na extremidade não aquecida do filme de YIG. Percebemos através de diversas tentativas que os sinais VISHE medidos no fio de Pt localizado na extremidade aquecida do filme de YIG, eram ruidosos devido à proximidade desse fio ao ponto de aquecimento. Para resolvermos este problema e explorarmos mais profundamente o sistema de estudo, montamos um novo sistema onde a distância dos fios de Pt até o ponto de aquecimento era maior, resultando em uma menor relação sinal-ruı́do. Uma outra limitação desta montagem inicial era que o gradiente de temperatura só podia ser aplicado em um único sentido. Fabricamos duas peças de cobre, melhor condutor térmico que o alumı́nio, sobre as quais o filme de YIG é apoiado e fixado com pasta térmica e cola. A cada peça de cobre foram atados aquecedores cerâmicos, assim pudemos aquecer uma ou outra peça e dessa forma invertemos o sentido do gradiente de temperatura. A montagem também nos permitiu fazer os contatos elétricos nos terminais dos três fios de Pt simultaneamente. Os resultados utilizando esta nova e eficiente montagem serão apresentados na próxima seção. 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 149 ! e gradiente de temperatura ∇T ! utilizadas na investigação das Figura 6.8 Configurações de campo H relações entre correntes puras de spin e ondas magnetostáticas de spin. No primeiro esquema o gradiente ! 3→1 (sentido do azul para o vermelho ou do fio 3 para o 1) é aplicado paralelo ao de temperatura ∇T ! No segundo esquema o gradiente ∇T ! 1→3 é invertido e antiparalelo à H. ! Uma tensão VISHE campo H. é medida nos terminais dos fios de Pt, pois a corrente de spin que flui através da interface YIG/Pt é convertida em uma corrente de carga dentro da platina, este é o efeito Hall de spin inverso (ISHE). 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE Nesta seção aprofundamos a investigação da relação entre correntes puras de spin e ondas magnetostáticas de spin utilizando uma montagem mais sofisticada que a descrita na seção anterior. Com a nova montagem pudemos inverter o sentido do gradiente de ! em relação ao campo magnético estático H. ! A figura 6.8 ilustra as duas temperatura ∇T ! 3→1 paralelo ao campo magnético situações estudadas: (i) gradiente de temperatura ∇T ! (ii) gradiente de temperatura ∇T ! 1→3 antiparalelo ao campo magnético H. ! Os fios de H; platina são nomeados por (1), (2) e (3), como na figura 6.8 e utilizaremos esta notação ao longo desta seção. Nas subseções seguintes discutiremos detalhadamente os resultados experimentais para medições realizadas nos três fios de Pt para gradientes de temperatura de até ! 3→1 e ∇T ! 1→3 . Discuti2, 8 K/mm que corresponde a ∆T ∼ = 14 K e nas configurações ∇T remos também a dependência da tensão VISHE com a potência de microondas. 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 6.2.1 150 Tensão dc nos Três Fios de Pt com ∆T = 0 K Inicialmente é importante analisarmos o espectro de ondas magnetostáticas de spin e as voltagens dc medidas nos três fios de platina para ∆T = 0. Nesta condição há apenas correntes puras de spin devido ao efeito de spin pumping. Durante o experimento, à medida que variarmos ∆T , manteremos o campo de rf com parâmetros constantes, ou seja, o efeito de spin pumping será constante durante todo o processo, porém o efeito Seebeck de spin dependerá do valor de ∆T . Figura 6.9 Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de Pt central. Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. Pode-se ver que os modos (1,1), (1,3) e (1,5) são detectados tanto na medida de FMR quanto na tensão VISHE , porém o mesmo não ocorre com o modo (3, 5)∗ . O modo é excitado apenas localmente razão pela qual este não é detectado na medida de ressonância ferromagnética. Este resultado é uma evidência experimental da previsão de modos excitados localmente feita por Xiao e Bauer [7]. As figuras 6.9, 6.10 e 6.11 mostram as curvas de ressonância ferromagnética e as tensões medidas devido ao efeito de spin pumping nos fios de Pt (2), (3) e (1) para ∆T = 0. Ainda nestas figuras estão identificados os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados (1,1), (1,3), (1,5) e um modo excitado localmente (3, 5)∗ . Enquanto o sinal de FMR é devido a absorção de rf de todo o volume da amostra (o filme de 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 151 YIG), o sinal VISHE é uma medida local da interface entre o filme de YIG e fio de Pt através da qual flui um corrente pura de spin. Enquanto os modos (1,1), (1,3) e (1,5) são modos de volume, e portanto eles aparecem tanto na medida de FMR como na medida de VISHE , o modo (3, 5)∗ é excitado apenas localmente e por esta razão não é detectado através medida de FMR, mas aparece no sinal VISHE . Este modo excitado localmente em valor de campo H = 2, 192 kOe foi nomeado de modo (3, 5)∗ pois este seria o valor de campo onde o modo magnetostático de onda de spin (3,5) seria excitado na ressonância ferromagnética para a frequência de 8, 6 GHz. Podemos ver nas figuras 6.9, 6.11 e 6.10 que a tensão VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ tem intensidade aproximadamente 2, 8 vezes maior que VISHE para o modo uniforme (1,1), e é fortemente excitado apenas nos eletrodos (1)-central e (3). A excitação de modos de ondas de spin locais foi prevista teoricamente por Xiao e Bauer [7] e esta é uma verificação experimental desta previsão teórica. Figura 6.10 Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de (1). Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. Como pode-se ver para ∆T = 0 não há modos detectados através de medições de tensões neste eletrodo ou fio, exceto pelo modo local que é levemente detectado em H aproximadamente igual à 2, 197 kOe. A medida de tensão VISHE no eletrodo ou fio central (2) (figura 6.9) apresenta picos 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 152 Figura 6.11 Curva de ressonância ferromagnética e tensão VISHE medida no fio de (3). Os modos magnetostáticos de ondas de spin excitados estão indicados na figura. O modo local (3, 5)∗ também é excitado neste fio de Pt para ∆T = 0. mais intensos em relação aos picos de VISHE nos fios (1) e (3). Isto ocorre por que a distribuição espacial da magnetização de rf apresenta máximos centrais para os modos (1,1), (1,3) e (1,5) (ver seção 2.5.4 do capı́tulo 2 desta tese). Como esperado, a intensidade destes modos é menor fora do centro do filme. Já o resultado de VISHE para o fio (1) é inesperadamente diferente do resultado para o fio (3). Como estamos analisando apenas o efeito de spin pumping esperarı́amos que os resultados fossem similares nos fios (1) e (3). Acreditamos que a diferença ocorra por que os fios de Pt não são perfeitamente simétricos em relação ao centro do filme de YIG. Outra possibilidade é que a interface YIG/Pt tenha ficado pior no eletrodo (1) do que no eletrodo (3). Como pode-se ver na figura 6.10 praticamente não há modos excitados na posição do fio (1), apenas o modo local de onda de spin apresenta uma tensão VISHE muito pequena em torno de H = 2, 197 kOe. Podemos dizer que a posição em que se encontra o fio (1) é uma posição de intensidade mı́nima dos modos magnetostáticos de ondas de spin. A seguir submeteremos o filme de YIG, em ressonância ferromagnética, a diferentes gradientes de temperatura e analisaremos o efeito da corrente de spin, gerada pelo efeito 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 153 Seebeck de spin, sobre a distribuição dos modos magnetostáticos de ondas de spin de Damon Eshbach e sobre o modo (3, 5)∗ excitado apenas localmente. Nesta situação teremos geração de correntes de spin por SPE e SSE. Também analisaremos o efeito da inversão do gradiente de temperatura nestas medidas. 6.2.2 ! 3→1 e ∇T ! 1→3 Tensão dc no Fio de Pt Central com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T Realizamos uma série de medidas de FMR e tensões dc para o gradiente de temperatura variando de 0 K/mm até 2, 8 K/mm. As figuras 6.12, 6.13 e 6.14 mostram todas as medições de curvas de FMR e VISHE com seus respectivos valores de ∆T , bem como o ! 3→1 ou ∇T ! 1→3 ). A análise de como as tensões gradiente de temperatura utilizado (∇T VISHE e de pico (VP ICO ), correspondentes a diferentes modos de ondas de spin, evoluem à medida que o gradiente de temperatura aumenta está resumida nos gráficos presentes nas figuras 6.15 e 6.16. A tensão de pico é importante para a análise destes resultados por que à medida que aumentamos ∆T a base a curva VISHE é deslocada em tensão e o sentido deste deslocamento (para cima ou para baixo) depende da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. Este deslocamento se dá devido puramente ao efeito Seebeck de spin e depende linearmente de ∆T . Assim, VP ICO nos dará informações sobre a amplificação ou atenuação dos modos magnetostáticos detectados através de medidas de tensões. A figura 6.15 mostra como as tensões VISHE medidas no eletrodo central correspon! 3→1 e ∇T ! 1→3 . Como podemos dentes aos modos (1,1) e (3, 5)∗ variam com ∆T para ∇T ver o modo (1,1) apresenta uma pequena variação quando o gradiente de temperatura é invertido. Isto ocorre por que o efeito Seebeck de spin é nulo no centro do filme de YIG. Caso o fio de Pt (2) estivesse perfeitamente localizado no centro do filme de YIG não haveria esta pequena variação ao invertermos o gradiente. Ao analisarmos VISHE no fio de Pt central correspondente ao modo (3, 5)∗ vemos que este modo é fortemente afetado por pequenas variações de temperatura. Estas pequenas variações de temperatura ocorrem por que o fio de Pt (2) deve apresentar um pequeno desvio em relação ao 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 154 Figura 6.12 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). valores de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 155 Figura 6.13 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). valores de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 156 Figura 6.14 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt central (2) para os ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). valores de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 157 centro do filme de YIG, dessa forma VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ é atenuado ! 3→1 quanto para ∇T ! 1→3 . O comportamento de VISHE para o modo (3, 5)∗ tanto para ∇T ! //H ! (configuração ∇T ! 3→1 ) depende do sentido do gradiente de temperatura. Quando ∇T ! é antiparalelo a H ! a tensão ISHE é atenuada em aproximadamente 70 %. Quando ∇T ! 1→3 ) a tensão VISHE para o modo (3, 5)∗ é inicialmente amplificada e (configuração ∇T em seguida é atenuada, apresentando um valor máximo em ∆T ∼ = 4 K. A figura 6.16 mostra a análise da evolução das tensões de pico correspondendo aos modos (1,1) e (3, 5)∗ . Como o fio de Pt (2) está localizado bem próximo do centro do filme de YIG, o efeito de deslocamento em tensão da base das curvas VISHE à medida que ∆T aumenta é praticamente desprezı́vel. Dessa forma, e como pode ser conferido, VISHE ∼ = VP ICO . As diferenças entre VISHE e VP ICO começam a aparecer nos eletrodos (1) e (3) localizados nas extremidades do filme de YIG onde o efeito Seebeck de spin é máximo. Além disso, pode-se ver que a intensidade do pico correspondente ao modo ! 1→3 , medida no eletrodo central, é sempre maior que para ∇T ! 3→1 , local (3, 5)∗ para ∇T isto porque há uma transferência de torque devido à corrente térmica de spin. Figura 6.16 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (2) ou fio de platina central. À esquerda é mostrado como as tensões de pico correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas amplitudes ! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de temperatura à medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T paralelos). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 158 Figura 6.15 Tensões VISHE medidas no eletrodo (2) ou fio de platina central. À esquerda é mostrado como as tensões correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas intensidades à ! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de temperatura medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T paralelos). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente ! 1→3 é quase sempre maior que para ∇T ! 3→1 . Além de temperatura. Vê-se que VISHE na configuração ∇T disso, a tensão ISHE no fio (2) depende fortemente da posição deste fio em relação ao centro do gradiente. 6.2.3 ! 3→1 e ∇T ! 1→3 Tensão dc no Fio de Pt (1) com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T ! 3→1 As medidas de FMR e de tensões dc nos terminais do fio de Pt (1) para ∇T ! 1→3 , onde 0 ≤ ∆T < 14 K, estão mostradas nas figuras 6.17, 6.18 e 6.19. Na e ∇T ! 3→1 o fio (1) está aquecido a temperatura TQ e na configuração ∇T ! 1→3 configurção ∇T este fio está a temperatura ambiente TF . As medidas de tensões VISHE neste fio para ∆T = 0 não apresentam picos correspondentes aos modos excitados de ondas de spin, ou seja, este fio de Pt (1) está localizado numa região em que a amplitude dos modos excitados é bastante pequena. À medida que o efeito Seebeck de spin é excitado (∆T > 0) vemos o surgimento do modo local (3, 5)∗ . Este modo se torna intenso para ∆T ∼ = 14 K ! 3→1 , quando o fio (1) está aquecido. atingindo valor próximo de 1, 7 µV na configuração ∇T Quando o gradiente de temperatura é contrário ao sentido do campo magnético e o fio (1) se encontra a temperatura ambiente, este mesmo modo é excitado, porém com menor ! 1→3 é de aproximadamente intensidade. A tensão ISHE correspondente este modo para ∇T ! 3→1 . O que confirma o 0, 25 µV , valor este quase 7 vezes menor que na configuração ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 159 Figura 6.17 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 160 Figura 6.18 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 161 Figura 6.19 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (1) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 162 Figura 6.20 Dependência do deslocamento em campo magnético em função de ∆T para o pico de tensão VISHE medido no fio (1) correspondente ao modo (3, 5)∗ . À medida que amostra é aquecida, a magnetização diminui, sendo necessário um campo maior para excitar o mesmo modo (3, 5)∗ . fato deste modo ser excitado a altas temperaturas (TQ ). A figura 6.20 mostra o visı́vel deslocamento em campo magnético que ocorre com o modo (3, 5)∗ à medida que ∆T ! 3→1 . De acordo com esta análise vemos que varia de zero até 14 K na configuração ∇T ocorre um deslocamento linear em campo do modo (3, 5)∗ , o que mostra que o gradiente de temperatura afeta não apenas a intensidade de VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ , mas também o valor em campo para o qual este modo é excitado. O aumento no valor do campo correspondente ao modo (3, 5)∗ ocorre por que à medida que a temperatura aumenta, a magnetização dimimui, fazendo com que seja necessário um campo maior para excitar o mesmo modo a temperaturas maiores. As figuras 6.21 e 6.22 mostram a evolução de VISHE e VP ICO à medida que aumen! //H ! e o fio (1) está aquecido temos a tamos o gradiente de temperatura. Quando ∇T ! é antiparalelo à H ! e o fio se enconexcitação térmica do modo local (3, 5)∗ . Quando ∇T tra a temperatura ambiente, praticamente não há modos excitados na posição em que se encontra o fio (1). Podemos ver também que à medida que aumentamos ∆T a base ! 3→1 , e é da curva VISHE é deslocada para cima de aproximadamente 0, 2 µV quando ∇T ! 1→3 . Este deslocamento deslocada para baixo de aproximadamente −0, 5 µV quando ∇T ocorre devido ao aquecimento da amostra de YIG e faz com que VISHE $= VP ICO para o fio (1). 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 163 Figura 6.21 Tensões VISHE medidas no eletrodo (1). À esquerda é mostrado como VISHE correspon! 3→1 (campo dente ao modo (1,1) varia sua intensidade à medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T magnético e gradiente de temperatura paralelos). Nesta configuração o eletrodo (1) está aquecido a TQ . À direita a mesma análise é feita para os modos (1,1) e (3, 5)∗ para o campo magnético antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (1) está a temperatura ambiente (TF ). Figura 6.22 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (1). À esquerda é mostrado como VP ICO correspon! 3→1 dente ao modo uniforme (1,1) varia sua amplitude à medida que ∆T aumenta até 14 K para ∇T (campo magnético e gradiente de temperatura paralelos). Nesta configuração o eletrodo (1) está aquecido a TQ . À direita a mesma análise é feita para os modos (1,1) e (3, 5)∗ para o campo magnético antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (1) está a temperatura ambiente (TF ). 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 6.2.4 164 ! 3→1 e ∇T ! 1→3 Tensão dc no Fio de (3) com 0 ≤ ∆T < 14 K para ∇T As curvas de ressonância ferromagnética e as medidas de tensões VISHE para diferentes valores de ∆T (variando de 0 K até 14 K) medidas no eletrodo (3) estão indicadas nas figuras 6.23, 6.24 e 6.25. Neste eletrodo (3) temos a detecção dos modos (1,1) e (3, 5)∗ assim como ocorreu no eletrodo central. A intensidade do modo uniforme é atenuada à ! 3→1 quanto na medida que o gradiente de temperatura aumenta tanto na configuração ∇T ! 1→3 (veja a figura 6.26). A tensão ISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ é amplificada ∇T ! //H, ! ocorre um aumento de quando o fio (3) se encontra à temperatura ambiente e ∇T 6 vezes quando ∆T = 14 K comparado com ∆T = 0 K. No entanto, quando este fio é ! é antiparalelo a H, ! o sinal de VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ aquecido a TQ e ∇T é atenuado, uma atenuação de aproximadamente 70 % quando comparado ao seu valor em ∆T = 0. Neste eletrodo em especial as tensões VISHE e VP ICO são bastante distintas. A figura 6.27 mostra como a tensão de pico evolui à medida que ∆T aumenta. Podemos ver que ! 3→1 as tensões VP ICO ∼ quando o fio (3) está à temperatura ambiente e ∇T = VISHE . No ! 1→3 , a tensão de pico correspondente entanto, quando o fio (3) está aquecido a TQ e ∇T ao modo (1,1) é amplificada enquanto que VISHE para este modo é atenuado, ou seja, a corrente de spin gerada pelo efeito Seebeck de spin amplifica a intensidade do modo uniforme, porém a corrente total que flui atrvés da interface YIG/Pt diminui. O mesmo ocorre com o modo (3, 5)∗ , à medida que o efeito Seebeck aumenta (∆T aumenta) a tensão ISHE correspondente ao modo (1,1) sofre uma diminuição, no entanto a amplitude deste modo aumenta. Vemos que a corrente gerada pelo efeito Seebeck de spin pode intensificar ou atenuar a amplitude dos modos magnetostáticos de ondas de spin de Damon Eshbach e dos modos excitados apenas localmente. Os gráficos da figura 6.28 mostram como as tensões de base das curvas VISHE medidas ! 3→1 e ∇T ! 1→3 . A nos fios (1), (2) e (3) variam à medida que aumentamos ∆T , para ∇T análise das tensões de base é importante por que este efeito de deslocamento em tensão da curva VISHE se deve puramente ao efeito Seebeck de spin. Saitoh et al. [22] realizaram 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 165 Figura 6.23 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 166 Figura 6.24 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 167 Figura 6.25 Curvas de ressonância ferromagnética e tensões VISHE no fio de Pt (3) para os valores ! 3→1 (gráficos à esquerda) e ∇T ! 1→3 (gráficos à direita). de ∆T indicados e para ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 168 Figura 6.26 Tensões VISHE medidas no eletrodo (3). À esquerda é mostrado como as tensões correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas intensidades à medida que ∆T aumenta ! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de temperatura paralelos). Nesta conaté 14 K para ∇T figuração o eletrodo (3) está a temperatura ambiente (TF ). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo ! no (3) está aquecido a TQ . Pode-se ver que VISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ amplifica para H ! com sentido oposto ao gradiente de mesmo sentido do gradiente de temperatura, mas atenua para H temperatura. medidas de tensões ISHE devido puramente ao efeito Seebeck de spin em um filme isolante ! é antiparalelo a H ! (similar à ∇t ! 1→3 ). Eles ferromagnético na configuração em que ∇T observaram que para fios de Pt localizados em extremos opostos em relação ao gradiente de temperatura, as tensões medidas por meio do efeito Hall de spin inverso eram opostas, ! 1→3 ) da figura 6.28, porém iguais em módulo. Como podemos ver no gráfico à direita (∇T nossos resultados concordam com os de Saitoh et al., pois para os fios (1) e (3) obtivemos VBASE praticamente opostas. Os valores de VBASE não são perfeitamente simétricos por que os fios (1) e (3) provavelmente não estão em posições perfeitamente simétricas em ! 3→1 não observamos a inversão relação ao gradiente de temperatura. Na configuração ∇T de VBASE para os fios (1) e (3). Além disso, teoricamente, VBASE no fio central (2) não deveria apresentar variações, deveria ser nula, já que o efeito Seebeck de spin é nulo nesta posição, de forma que o resultado para VBASE indica que este fio não está perfeitamente ! . no centro do gradiente ∇T 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 169 Figura 6.27 Tensões VP ICO medidas no eletrodo (3). À esquerda é mostrado como as tensões de pico correspondentes aos modos uniforme (1,1) e local (3, 5)∗ variam suas amplitudes à medida que ∆T ! 3→1 (campo magnético estático e gradiente de temperatura paralelos). Nesta aumenta até 14 K para ∇T configuração o eletrodo (3) está a temperatura ambiente (TF ). À direita a mesma análise é feita para o campo magnético estático antiparalelo ao gradiente de temperatura. Nesta configuração o eletrodo (3) está aquecido a TQ . ! 3→1 e ∇T ! 1→3 . Figura 6.28 Variação da tensão da base da curva VISHE com ∆T nas configurações ∇T Como foi discutido, devido ao aquecimento da amostra durante a excitação do efeito Seebeck de spin, a curva de tensão VISHE sofre um deslocamento em tensão cujo sinal/sentido depende da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 170 Figura 6.29 Medidas de VISHE correspondentes aos modos magnetostáticos de ondas de spin indicados nos três eletrodos situados sobre filme de YIG para valores variados de potência de microondas. À medida que a potência aumenta, o sinal VISHE é amplificado para todos os modos excitados nos três eletrodos. Da esquerda para a direita são mostradas as medidas no fio de Pt central (2), não-aquecido (3) e aquecido (1). Realizamos medidas de tensões ISHE nos três eletrodos variando a potência de mi! e croondas, para uma diferença de temperatura fixa de valor (∆T = 11, 5 K) e com H ! no mesmo sentido, configuração ∇T ! 3→1 (veja a figura 6.29). À medida que os valo∇T res de potência variaram de 30 mW a 200 mW a intensidade de VISHE apresentou um crescimento em todos os modos magnetostáticos que foram excitados nos três eletrodos. A variação mais significativa ocorreu para a tensão ISHE correspondente ao modo (3, 5)∗ no eletrodo não-aquecido. Dessa forma, vemos que a potência de microondas tem forte influência na excitação e amplificação dos modos magnetostáticos de ondas de spin. As medidas que dscutimos anteriormente foram feitas para uma potência fixa de 66 mW . 6.2.5 Interpretação dos Resultados em YIG/Pt A partir dos resultados descritos acima observamos aspectos interessantes da relação entre correntes puras de spin geradas pelos efeitos de spin pumping (SPE) e spin Seebeck (SSE) no sistema composto por um filme de YIG e três fios de Pt. Como vimos no capı́tulo anterior, a corrente gerada por spin pumping na interface YIG/Pt é dada por I!sSP E = 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 5 171 6 !g ↑↓ /4π (m ! × (dm/dt)), ! onde g ↑↓ é a condutância mista de spin, e m ! é a componente rf da magnetização. A expressão para a corrente de spin, gerada através do efeito Seebeck de spin, que flui através da interface YIG/Pt é dada por I!sSSE = 2α(1) kB (TFmM − TN M ), proposta no trabalho de Uchida et al. [154], onde TFmM é a temperatura efetiva do magnon localizado no material ferromagnético (YIG), TN M é a temperatura efetiva dos elétrons no material não-magnético (NM) que no presente caso é a platina, kB é a constante de Boltzmann e α(1) é um parâmetro de amortecimento efetivo. No caso da corrente de spin gerada pelo efeito SSE o bombeamento de spins é ativado termicamente e não depende da aplicação de um campo magnético externo de microondas !h, ou seja, a magnetização da camada ferromagnético não precisa estar em ressonância para que este efeito ocorra. A corrente total de spin, I!s , que flui através da interface YIG/Pt é uma soma das duas contribuições (I!s = I!sSP E + I!sSSE ), onde vale salientar que para um fio de Pt localizado exatamente no centro do filme de YIG a corrente devido ao SSE é nula. Na nossa montagem experimental a corrente devido ao efeito de spin pumping (IsSP E ) é fixa, pois esta depende da direção do campo magnético, da posição dos fios de Pt e da potência de microondas que são mantidos fixos. Já a corrente devido ao SSE (IsSSE ) pode variar, pois esta depende do valor da diferença de temperatura ∆T , bem como do ! . sentido do gradiente ∇T Para que possamos explicar os resultados que obtivemos para o sistema YIG/Pt precisamos considerar as correntes de spin geradas pelos efeitos de spin pumping e Seebeck de spin bem como a existência de modos de ondas de spin de superfı́cie localizados na interface YIG/Pt. Estes modos de superfı́cie localizados ou local-MSSW (local- Magnetostatic Surface Spin Wave) foram propostos recentemente por Xiao e Bauer [7]. Neste trabalho eles propõem que a deposição da platina sobre o filme de YIG pode induzir excitações preferenciais de modos locais-MSSW, cuja natureza é diferente dos modos magnetostáticos de ondas de spin (MSW) propostos pela teoria de Damon-Eshbach. Mostramos que estes modos locais-MSSW não são facilmente detectados através de espectros de ressonância ferromagnética, mas eles são facilmente excitados por pequenos campos de rf e podem ser detectados através de medidas de tensões ISHE nos fios de Pt. Estes modos existem 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 172 mesmo na ausência de gradiente de temperatura, e isto pudemos ver nas medidas para ∆T = 0, onde o modo (3,5) foi excitado tanto no fio de Pt central quanto no fio de Pt nomeado (3), apesar de não haver indı́cios deste modo nas curvas de FMR. Enquanto que os modos magnetostáticos de ondas de spin são espacialmente distribuı́dos ao longo da amostra, os modos locais-MSSW são confinados na interface YIG/Pt, ou seja eles são localizados exatamente abaixo do fio de Pt e são detectados apenas através de medidas de tensões ISHE, que são medidas do comportamento local da amostra. Como pudemos ver nos gráficos indicados nas figuras 6.12, 6.13, 6.14,6.17, 6.18, 6.19,6.23, 6.24 e 6.25 os modos locais-MSSW são fortemente afetados pelo valor de ∆T e também pelo ! . Estes modos, ou no nosso caso o modo (3,5), sentido do gradiente de temperatura ∇T podem ser fortemente amplificados ou atenuados dependendo da configuração do sistema. A amplificação ou atenuação das tensões relacionadas ao modo (3,5) mostradas nos gráficos (d) e (e) da figura 6.15, 6.21 e 6.26 é uma indicação clara que I!sSSE pode ser localmente adicionada ou subtraı́da de I!sSP E apenas invertendo o sentido do gradiente de temperatura. Enquanto que a tensão de pico correspondente ao modo (3,5) é fortemente ! 3→1 à medida que ∆T aumenta, esta tensão é atenuada amplificada na configuração ∇T ! 1→3 . Essencialmente, as correntes de spin geradas pelo gradiente de temperatura, para ∇T através do efeito Seebeck de spin, podem transferir torque para os modos de ondas de spin, além disso os modos locais-MSSW possuem um limiares de excitação menores [7] de forma que eles podem ser mais intensos que os modos de ondas de spin de Damon-Eshbach (MSW). Mostramos que os sistema formado por um filme de isolante ferromagnético e três fios de platina sob a ação de um gradiente de temperatura nos permitiu a investigação da relação existente entre correntes de spin geradas pelo efeito de bombeamento de spin (SPE) e pelo efeito Seebeck de spin (SPE). Verificamos que a deposição dos fios de platina no topo do filme de YIG permitiu a excitação local de modos de ondas de spin como foi pretido recentemente [7]. A voltagem ISHE gerada pelo fluxo de spins através da interface YIG/Pt pode ser fortemente amplificada ou atenuada dependendo do sentido do gradiente de temperatura bem como da posição do fio de Pt em relação a este gradi- 6.2 EXCITAÇÃO DE ONDAS DE SPIN E DETECÇÃO POR VISHE 173 ente. A investigação que realizamos nesta tese é uma motivação para o estudo teórico de mecanismos térmicos de geração de corrente de spin. CAPÍTULO 7 CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS No primeira parte desta tese investigamos os mecanismos de relaxação magnética em bicamadas e tricamadas compostas por materiais ferromagnéticos (FM) e não-magnéticos (NM) dos tipos FM/NM e NM/FM/NM. Dentre os principais mecanismos de relaxação investigamos a relaxação intrı́nseca de Gilbert, o espalhamento de dois magnons e o bombeamento de spins ou spin pumping. Vimos que o espalhamento de dois magnons pode ser intensificado quando induzimos defeitos na superfı́cie do filme ferromagnético. Percebemos que o filme de prata, para espessuras de até 9 nm, apresenta muitas ilhas e vales, ao invés de um filme uniforme. Confirmamos a existência desses defeitos através de imagens feitas com microscópio eletrônico. Utilizamos esta propriedade da prata para induzirmos defeitos no filme de permalloy, depositado acima dela, assim pudemos quantificar a contribuição para a largura de linha devido ao espalhamento de dois magnons. Dentre as quantidades estimadas, pudemos calcular a constante de anisotropia do filme Ks . Observamos como o efeito de spin pumping pode alterar a dinâmica da magnetização de um filme ferromagnético. Vimos que quando o ferromagneto, em contato atômico com um metal normal, está em ressonância ferromagnética, correntes de spin fluem através da interface FM/NM. A natureza do material NM é muito importante para que este efeito seja relevante, de forma que quando o metal normal apresenta forte acoplamento spinórbita, dizemos que este material é um forte absorvedor de spin, pois os spins relaxam dentro dessa camada, o que é verdade para a Pt e o Pd. O contrário ocorre com os materiais Cu, W e Ag que são fracos absorvedores de spin. Utilizamos o permalloy como metal ferromagnético e o Cu, Ag, W e Pt como metais normais em amostras FM/NM e NM/FM/NM. Observamos um forte efeito de spin pumping em Py/Pt e Pt/Py/Pt, e 174 CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS 175 pudemos quantificar as contribuições dos diferentes mecanismos de relaxação presentes nestes sistemas. Estimamos o comprimento de difusão de spin da platina de 3, 3 nm, valor que concorda com os resultados obtidos por outros grupos. Quando utilizamos o cobre, ao invés da platina, obtivemos 500 nm para o comprimento de difusão de spin, resultado também em acordo com a literatura. Investigamos a absorção de correntes de spin por uma camada ferromagnética não ressonante (FM2) em estruturas FM1/NM/FM2, sendo o material NM um fraco absorvedor de spins. Observamos que dependendo das espessuras das camadas NM e FM2, a corrente de spin bombeada pela camada FM1 pode ser absorvida pela camada FM2, que não se encontra em ressonância e que não está acoplada à camada FM1. Preparamos a estrutura Py/W/Co e vimos que para uma fina camada de W, mantida constante, existe uma espessura crı́tica para a camada de Co (FM2) acima da qual o cobalto absorve a corrente de spin, injetada nele pela camada de permalloy. Esta absorção é identificada através de um grande aumento na largura de linha da curva de ressonância ferromagnética do permalloy. Na segunda parte desta tese, estudamos a relação entre correntes puras de spin, geradas pelo efeito de spin pumping e pelo efeito Seebeck de spin, e a excitação de modos magnetostáticos de ondas de spin em ferromagnetos isolantes. Tivemos que entender os conceitos teóricos preliminares que explicam parcialmente o efeito de geração de correntes de spin por gradiente de temperatura em metais e isolantes ferromagnéticos. Montamos um sistema que nos permitiu submeter a amostra ferromagnética a um gradiente de temperatura ao mesmo tempo em que ela se encontra em ressonância ferromagnética. A montagem nos permitiu variar vários parâmetros importantes sendo eles: o sentido do gradiente de temperatura, a potência de microondas, a posição espacial no filme de YIG dos fios de Pt, onde a corrente de spin é investigada, e o sentido do campo magnético dc uniforme. Para o estudo destes efeitos utilizamos um filme ferromagnético isolante (YIG) com três fios de platina depositados sobre ele, que nos permitiu a medição de tensões elétricas dc entre as extremidades dos fios de platina, já que a corrente de spin que flui no sistema do YIG para a platina é convertida na platina em uma corrente de CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS 176 carga mensurável. Fizemos uma investigação detalhada dos modos magnetostáticos excitados no filme de YIG para diferentes valores de gradiente de temperatura, através de várias medidas de tensões dc e de curvas de ressonância ferromagnética. A observação das curvas de ressonância e das tensões dc nos mostrou que alguns modos são excitados apenas localmente, o que confirmou a recente proposta de Xiao e Bauer [7] de que a deposição da platina sobre o filme de YIG pode induzir excitações preferenciais locais, que nós chamamos de modos locais MSSW (local-Magnetic Surface Spin Wave). Esta foi a primeira evidência experimental da excitação de modos locais como predito por Xiao e Bauer. Observamos também que alguns modos excitados são amplificados e outros são atenuados à medida que o gradiente de temperatura aumenta e que isto depende da posição do fio de Pt em relação ao gradiente de temperatura. Esta é uma das primeiras evidências de transferência de torque da corrente de spin gerada termicamente para incrementar localmente a dinâmica da magnetização. Muitas são as questões em aberto que devem ser respondidas nesta área que é bastante promissora e com vasta aplicabilidade no desenvolvimento tecnológico do magnetismo. Existe uma grande necessidade de entendermos claramente os efeitos estudados neste trabalho, especialmente o efeito Seebeck de spin em isolantes, por ser o mais recentemente descoberto. Sua origem microscópica ainda não é clara e as proposições teóricas realizadas por alguns grupos de pesquisa aqui discutidas ainda são bastante preliminares. A interação entre correntes puras de spin geradas por gradientes térmicos, e ondas de spin em isolantes magnéticos abre uma área de estudo completamente nova no nosso grupo. A natureza dos modos locais de ondas de spin detectados por medidas de tensões dc representa um outro desafio. A natureza destes modos poderá ser investigada por espalhamento de luz Brillouin. Isto permitirá a comparação com a previsão teórica de Xiao e Bauer. É necessário também que se entenda como a corrente de spin gerada por uma camada FM1 pode ser absorvida por uma camada FM2, não ressonante. A forte dependência que a absorção da corrente de spin apresenta com a espessura da camada FM2 apresenta um enorme desafio. As tricamadas do tipo Pt/Py/Pt apresentam efeitos também muito desafiadores. A corrente de spin gerada no filme FM de Py é injetada CONCLUSÕES E PERSPECTIVAS 177 em sentidos opostos nas duas camadas NM de Pt, e isto leva a um aumento brusco da relaxação magnética. A dependência da relaxação com a espessura da camada NM de Pt tem um comportamento que apresenta uma oscilação amortecida. A importância do desenvolvimento na área da spintrônica e da spincaloritrônica advém da sua grande aplicabilidade em, por exemplo, dispositivos de memória magnética aleatória, aumento da capacidade da densidade de informações, ou seja mais bits por área, diferentes métodos de leitura e de gravação de dados, dentre outros. REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS [1] K. Lenz, H. Wende, W. Kuch, K. Baberschke, K. Nagy, and A. Jánossy, Phys. Rev. B 73, 144424 (2006). [2] R. W. Damon and J. R. Eshbach, J. Phys. Chem. Solids 19, 308 (1961). [3] A. Azevedo, Bifurcações e Caos em Ondas de Spin, Tese de doutorado, Universidade Federal de Pernambuco, 1991. [4] K. Uchida, S. Takahashi, K. Harii, W. Koshibae, K. Ando, S. Maekawa, and E. Saitoh, Nature 455, 07321 (2008). [5] D. J. Sanders and D. Walton, Phys. Rev. B 15, 1489 (1977). [6] S. Mizukami, Y. Ando, and T. Miyazaki, Jpn. J. Appl. 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Vilela-Leao, G. L. da Silva, C. Salvador, S. M. Rezende, and A. Azevedo, J. Appl. Phys. 109, 07C910 (2011). APÊNDICE A ENERGIAS MAGNÉTICAS EM FILMES FINOS E BICAMADAS MAGNÉTICAS Através do estudo energético de filmes e camadas magnéticas somos capazes de explicar fenômenos como a absorção de microondas, mecanismos de relaxação, processos de reversão da magnetização, dentre outros. Para um filme magnético simples os termos de energia importantes são a energia Zeeman, a energia desmagnetizante, a energia de anisotropia de superfı́cie e magnetocristalina. Quando o sistema for composto por camadas, devemos levar em conta as interações entre as mesmas, portanto o acoplamento bilinear e biquadrático, bem como a interação de exchange direta devem ser levadas em conta. Vamos analisar a energia de uma bicamada composta por um material ferromagnético (FM) e outro antiferromagnético (AF). Denotaremos as espessuras das camadas FM e AF por tF M e tAF , respectivamente. A magnetização da camada FM será representada ! F M e magnetização da subrede da camada AF em contato com a camada pelo vetor M ! AF . Para este sistema a energia livre magnética (E), FM será representada pelo vetor M por unidade de área, será a soma da energia livre do filme ferromagnético (EF M ) com a energia devido ao acoplamento de exchange entre as camadas FM e AF (Eex ): E = EF M + Eex (A.) Na energia EF M estão incluı́das as energias Zeeman, desmagnetizante, magnetocristalina de anisotropia uniaxial e de anisotropia cúbica, e de superfı́cie. Detalharemos a seguir termo a termo desta energia. 190 191 A.1 ENERGIA ZEEMAN A.1 ENERGIA ZEEMAN A energia Zeeman (Ez ) tem origem na interação entre um dipolo magnético !µ e o ! campo magnético H. ! Ez = −!µ · H (A.) Esta energia é minima quando o dipolo está alinhado com o campo magnético. No caso de amostras magnéticas, composta por vários domı́nios magnéticos com dipolo magnético !µi , a magnetização macroscópica da amostra é a soma de todos os momentos magnéticos dividido pelo volume total da amostra: ! ! = 1 M !µi V i (A.) Portanto, a energia Zeeman de uma determinada amostra magnética será: Ez = − ! i ! = −V M ! ·H ! !µi · H (A.) Como para multicamadas magnéticas as áreas das diferentes camadas são iguais, mudando apenas a espessuras de cada camada, podemos expressar a energia Zeeman de uma das camadas em termos de sua área A e espessura t: Ez ! ·H ! = −tM A A.2 (A.) ENERGIA DESMAGNETIZANTE Devido aos efeitos de anisotropia de forma, quando uma amostra é submetida a um ! são criados dipolos magnéticos não compensados nas extremidades campo magnético H 192 A.2 ENERGIA DESMAGNETIZANTE Figura A.1 Dipolos magnéticos não compensados em uma amostra de simetria elipsoidal. O campo ! i será o campo externo aplicado H ! menos o campo de desmagnetização H ! D. interno H da amostra. O aparecimento desses dipolos é uma tentativa do sistema magnético minizar sua energia magnetostática. Em filmes simples, a energia de desmagnetização é minimizada quando a magnetização do filme se orienta paralelamente ao plano do filme. Para sistemas magnéticos reais o cálculo da energia desmagnetizante não é tão simples devido à existência de domı́nios magnéticos. Para simplicar nossa análise, consideraremos uma amostra com simetria elipsoidal composta por um único domı́nio magnético como ! os dipolos pode ser visto na figura A.1. Quando na presença de um campo magnético H magnéticos se cancelam internamente, mas nas extremidades isto não ocorre (ver figura A.1-c). Devido aos dipolos não compensados um campo desmagnetizante contrário à ! D é criado, fazendo com que o campo interno seja dada por magnetização da amostra H !i = H ! −H ! D. H A energia associada ao campo desmagnetizante para amostra de espessuta t e área A será [155]: 1 ED = − t 2 Gb ! ·H ! D dA M (A.) a Onde V é o volume da amostra e o fator 1 2 é introduzido para evitar que a energia de 193 A.2 ENERGIA DESMAGNETIZANTE Figura A.2 Sistema de eixos utilizado no cálculo da energia desmagnetizante em coordenadas esféricas para um monodomı́nio elipsoidal dada na equação A.. O mesmo sistema de coordenadas é usado para descrever a energia de um filme simples, onde apenas Nzz é relevante. interação entre dois dipolos seja considerada duas vezes. Podemos ainda relacionar o campo desmagnetizante com a magnetização da amostra, por meio de um tensor des← → magnetizante N : →! ! D = −← H NM (A.) ← → ! Usando N depende da forma da amostra e também da direção do campo magnético H. a expressão dada na equação A. podemos reescrever a energia desmagnetizante em coordenadas esféricas utilizando o sistema de eixos mostrado na figura A.2: 5 6 1 ED = V M 2 Nxx sen2 θcos2 φ + Nyy sen2 θsen2 φ + Nzz cos2 θ 2 (A.) ← → Nxx , Nyy e Nzz são as componentes da diagonal do tensor N e V = At. Para filmes finos com magnetização homogênea, apenas a componente do tensor de desmagnetização ao longo da espessura Nzz do filme apresenta valor significativo. No CGS a soma dos elementos Nxx +Nyy +Nzz = 4π. Desta forma Nzz = 4π e Nxx = Nyy = 0 para 194 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA ! aplicado no plano do filme, a energia um filme simples. Sendo assim, para o campo H desmagnetizante por unidade de área pode ser escrita como: $ %2 ED ! · n̂ = 2πtM 2 cos2 θ = 2πt M A (A.) Onde n̂ é o vetor unitário na direção normal ao plano do filme. Deste resultado podemos ver que a esta energia é mı́nima quando a magnetização fica no plano do filme, para θ = π 2 ou θ = 3π . 2 Assim, para filmes simples a energia desmagnetizante é aproximadamente nula quando a magnetização está no plano do filme, o que justifica o fato de desprezarmos esta energia no cálculo da energia magnética livre total. A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA Em materiais magnéticos cristalinos, as interações entre o campo elétrico cristalino e os momentos magnéticos atômicos tendem a direcionar a magnetização local para certas direções de grande simetria do cristal. A energia magnetocristalina também chamada de energia de anisotropia advém dessas interações e depende da simetria do cristal e também da composição quı́mica do material. Microscopicamente, a energia magnetocristalina tem origem na interação dos spins ! · S), ! onde L ! é o momento eletrônicos com os momentos orbitais (interação spin-órbita, L ! é o spin eletrônico, e na ação que as cargas eletrônicas orbitais sofrem magnético e S devido ao campo elétrico cristalino. Esta energia depende da orientação da magnetização em relação aos eixos cristalinos. Os eixos cristalográficos ao longo dos quais a magnetização tende a se alinhar são chamados de eixos fáceis, já os eixos ao longo dos quais é mais difı́cil obter a saturação da magnetização são chamados de eixos duros. Se considerarmos um cristal magnético simples saturado ao longo de uma dada direção, podemos tratá-lo como um monodomı́nio. Nesta situação a energia magnetocristalina pode ser expressa como uma série de potências dos cossenos diretores da magnetização α1 , α2 e α3 . Portanto, podemos expressar a ener- 195 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA Figura A.3 Cossenos diretores da magnetização em coordenadas esféricas utilizados no cálculo da energia magnetocristalina. gia magnetostática ou de anisotropia EA de um cristal ferromagnético de magnetização ! e espessura t como: M EA (α1 , α2 , α3 ) = ' ! bi αi + i ! bij αi αj + i,j ! bijk αi αj αk + i,j,k ! i,j,k,l bijkl αi αj αk αl + ( t (A.) Onde através da figura A.3 vemos que: α1 = cosβ = senθcosφ α2 = cosγ = senθsenφ (A.) α3 = cosδ = cosθ A expressão A. não leva em conta a simetria do cristal, ela é uma expressão geral para a energia de anisotropia. Analisaremos a seguir dois tipos de anisotropia bastante comuns: a uniaxial e a cúbica. A.3.1 Energia de Anisotropia Uniaxial Este tipo de anisotropia existe em filmes com crescimento em uma rede com simetrial hexagonal. Nesta simetria, o eixo fácil é paralelo ao eixo c e o eixo duro é paralelo ao plano 196 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA de simetria da rede. O cobalto monocristalino apresenta esta simetria. A anisotropia uniaxial pode ser também produzida de tensões mecânicas induzidas durante o processo de crescimento dos filmes. Essas tensões podem ser geradas do descasamento entre as contantes da rede do substrato e as contantes da rede do material a ser depositado [156]. Para uma dado ângulo θ da magnetização em relação ao eixo fácil c podemos dizer que a magnetização é praticamente isotrópica, e a energia de anisotropia deve ser simétrica ! rotaciona de 1800 . em relação ao eixo c, ou seja, esta energia não deve variar quando M Assim, a energia deve ser da forma: 5 6 5 62 EU (α1 , α2 ) = K1 α12 + α22 t + K2 α12 + α22 t + ... = (K1 sen2 θ + K2 sen4 θ + ...)t (A.) Alguns filmes magnéticos apresentam eixo de simetria no plano do filme θ = π2 . Considerando que o eixo de simetria esteja no plano x − y (plano do filme) e faça um ângulo φU com o eixo x, então a energia EU será potências pares de sen(φ − φU ) [157]: EU (θ, φ) = KU 1 sen2 θsen2 (φ − φU )t + KU 2 sen4 θsen4 (φ − φU )t (A.) KU 1 e KU 2 são as constantes de anisotropia de primeira e segunda ordem. Quando KU 1 > 0, φU é a direção fácil da magnetização, caso KU 1 < 0 então φU é a direção dura da magnetização. Os filmes magnéticos estudados nesta tese foram fabricados com materiais para os quais a constante de segunaga ordem KU 2 é desprezı́vel. Sendo assim, podemos escrever a energia de anisotropia uniaxial de forma mais simples a menos de uma constante: EU = −KU ' ! · û M M (2 t (A.) û é o versor na direção do eixo de anisotropia uniaxial da amostra ferromagnética. 197 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA A.3.2 Energia de Anisotropia Cúbica Da mesma forma que a energia de anisotropia uniaxial, a energia cúbica tem origem nas simetrias da rede cristalina, mais especificamente nas simetrias de um cristal cúbico, e portanto deve ser invariante por inversão do sentido da magnetização e pela troca de dois eixos quaisquer. Atráves dos cossenos diretores dados na equação A. e expressando os senos e cossenos de θ e φ em termos das coordenadas x, y e z poderemos impor as condições de invariância na expressão da energia magnetocristalina A. para a simetri cúbica. Teremos: L x2 + y 2 z cosθ = L x2 + y 2 + z 2 x2 + y 2 + z 2 y x senφ = L , cosφ = L x2 + y 2 x2 + y 2 senθ = L , (A.) Invertendo-se o sentido da magnetização então as coordenadas x, y e z serão invertidas (x → −x, y → −y e z → −z) e ainda: senθ → senθ, senφ → −senφ, cosθ → −cosθ (A.) cosφ → −cosφ (A.) Isto leva a: α1 → −α1 , α2 → −α2 , α3 → −α3 (A.) Portanto, para que haja invariância por inversão do sentido da magnetização a energia dada na equação A. deve conter termos apenas que são produtos de um número par de cossenos diretores como: 198 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA αi αj , αi αj αk2 , αi2 αj2 αk2 (A.) Onde i, j, k = 1, 2, 3. Agora vamos analisar a condição necessária para que a energia seja invariante sobre a troca de dois eixos quaisquer. Trocando-se o eixo x por y equivale a trocar β por γ, e consequentemente α1 por α2 . Trocando-se o eixo x por z equivale a trocar β por δ, e consequentemente α1 por α3 . E ainda, trocando-se o eixo y por z equivale a trocar γ por δ, e consequentemente α2 por α3 . Portanto, para que a energia seja invariante sobre a troca de dois eixos quaisquer os termos desta energia devem ser da forma: α1 + α2 + α3 , α12 + α22 + α32 , α13 + α23 + α33 , ... α1 α2 + α1 α3 + α2 α3 , α12 α22 + α12 α32 + α22 α32 , α13 α23 + α13 α33 + α23 α33 , ... (A.) α1 α2 α3 , α12 α22 α32 , α13 α23 α33 , ... Levando em conta as duas condições de invariância e considerando apenas os primeiros termos, a energia de anisotropia cúbica por unidade de área é dada por: EC = tKC0 (α12 + α22 + α32 ) + tKC1 (α12 α22 + α12 α32 + α22 α32 ) + tKC2 (α12 α22 α32 ) A (A.) KC0 , KC1 e KC2 são as constantes de anisotropia cúbica dos termos de zero, primeira e segunda ordem, respectivamente. Como α12 + α22 + α32 = 1, é comum expressarmos EC até a segunda ordem, pois normalmente KC1 >> KC2 : EC = tKC1 (α12 α22 + α12 α32 + α22 α32 ) A (A.) KC1 pode ser positivo ou negativo dependendo do material. Para o ferro KC1 é positivo, para o nı́quel KC1 é negativo, além disso esta constante tem unidade de energia/volume. É importante notar que durante o crescimento de filmes finos magnéticos com simetria cúbica o eixo de simetria pode ter qualquer direção e esta direção é dada pela orientação 199 A.3 ENERGIA MAGNETOCRISTALINA Figura A.4 Sistemas de eixos (x, y, z) e (x’, y’, z’) Pode-se observar que o novo sistema de coordenadas (x’, y’, z’) é uma rotação do sistema (x, y, z) de 450 em torno do eixo z. cristalina do substrato sobre o qual o filme é depositado. Nas situações em que a direção de crescimento coincide com um dos eixos cristalinos [100], [010] ou [001] o plano do filme é paralelo à uma das faces do cubo. Porém, nem sempre a configuração será esta, por exemplo, se a direção de crescimento for [110], então plano (110) será paralelo ao plano do filme e a equação A. assumirá uma forma mais simples se um dos eixos coordenados for paralelo à direção [110]. A forma de fazer isto é girandoos eixos coordenados. Para um crescimento na direção [100] o plano do filme será o plano x − y e consequentemente θ = 900 , assim a energia de anisotropia cúbica será dada por: EC 1 1 = tKC1 (sen4 θsen2 2φ + sen2 2θ) = tKC1 sen2 2φ A 4 4 (A.) Por outro lado, para um crescimento na direção [110], devemos utilizar eixos girados (x’, y’, z’) ao invés dos eixos (x, y, z), veja a figura A.4. A relação entre estes conjuntos de coordenadas é dada por: x# 1 −1 0 1 # √ y = 1 2 z# 0 1 0 x 0 y 1 z (A.) 200 A.4 ENERGIA DE SUPERFÍCIE Os novos cossenos diretores, em termos dos antigos, são dados por: 1 α1# = √ (α1 − α2 ) 2 1 α2# = √ (α1 + α2 ) 2 (A.) α3# = α3 a energia A. pode ser reescriat em termos dos novos cossenos diretores: 7 8 EC 1 #2 #2 2 #2 #2 #2 #2 = tKC1 (α1 − α2 ) + α1 α3 + α2 α3 A 4 (A.) Considerando que a magnetização fica no plano do filme, ou seja, no plano (110), então φ# = 0 e portanto α2# = 0. A energia assume a forma: EC 1 = tKC1 (sen4 θ# + sen2 2θ# ) A 4 A.4 (A.) ENERGIA DE SUPERFÍCIE Em filmes finos, a quantidade de átomos que constituem a superfı́cie comparada com os átomos que constituem o volume é bem maior do que em filmes volumosos. É por esta razão que as camadas atômicas próximas da superfı́cie possuem propriedades magnéticas distintas daquelas que constituem o volume. Isto é um efeito da quebra de simetria nas superfı́cies, gerando assim ma anisotropia de superfı́cie. Em 1958, Néel foi o primeiro a propor uma descrição para este tipo de anisotropia [158]. Foi verificado experimentalmente que a energia de anisotropia de superfı́cie se manifesta como uma anisotropia uniaxial, na qual o eixo fácil é perpendicular ao plano do filme. A energia de anisotropia uniaxial por unidade de volume tem a seguinte forma: ES = −KS cos2 θ (A.) 201 A.5 ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS Onde KS é a constante de anisotropia de superfı́cie e pode assumir valores positivos ou negativos dependendo da espessura do filme magnético e também da natureza quı́mica do material do qual o filme é composto. Para filmes finos KS < 0 e a energia deve levar em conta as duas superfı́cies que compõem o filme, para isto multiplicamos a equação A. por 2: ES = −2KS cos2 θ (A.) Para KS < 0 a energia de superfı́cie é mı́nima para θ = 0. Ao compararmos a energia de superfı́cie com a energia de desmagnetização, vemos que para filmes finos elas têm a mesma forma. Podemos ainda, reescrever a energia de superfı́cie em termos do vetor unitário n̂ na direção normal ao plano do filme: ES = −2KS A.5 A.5.1 ' ! · n̂ M M (2 (A.) ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS Acoplamento Bilinear Nos anos 80 foi descoberto que duas camadas metálicas ferromagnéticas separadas por uma camada de metal normal poderiam se acoplar [159]. Foram propostos dois tipos de acoplamento: bilinear e biquadrático. Também verificou-se que o acoplamento dependia da espessura da camada separadora (camada de metal normal) e de sua natureza quı́mica. A interação entre as duas camadas ferromagnéticas é possı́vel por causa dos elétrons de condução da camada não-magnética. Esses elétrons carregam informações de uma camada ferromagnética à outra. A energia associada ao acoplamento bilinear depende de uma constante de acoplamento bilinear Jbil e do ângulo relativo entre as magnetizações !1 e M ! 2 , e é dada pela expressão fenomenológica: das duas camadas ferromagnéticas M A.5 ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS 202 !1 e M ! 2 seFigura A.5 Tricamada composta por dois materiais ferromagnéticos representados por M parados por uma cama de metal não magnético NM. As magnetizações das camadas ferromagnéticas possuem ângulo ∆θ = θ2 − θ1 entre si. Ebil = −Jbil !1 ·M !2 M = −Jbil cos(θ2 − θ1 ) M1 M2 (A.) O acoplamento bilinear não depende diretamente das direções dos eixos de anisotropias nem dos eixos cristalinos das camadas ferromagnéticas já que a energia depende apenas do ângulo relativo entre as camadas acopladas ∆θ = θ2 − θ1 , veja a figura A.5. Dependendo do sinal de Jbil podemos ter acoplamento ferromagnético ou antiferromagnético. O sinal da constante de acoplamento bilinear depende da espessura da camada separadora de metal não-magnético e de sua natureza quı́mica, isto foi mostrado em 1990 por S. S. P. Parkin et al. [160]. Para Jbil > 0, a energia dada em A. é mı́nima quando as !1 e M ! 2 estão paralelas, ou ∆θ = 0. Caso Jbil < 0, a energia Ebil será maganteizações M mı́nima quando ∆θ = 1800 , ou seja, quando as duas magnetizações estão antiparalelas. A.5.2 Acoplamento Biquadrático O acoplamento biquadrático entre camadas ferromagnéticas pode ser interpretado matematicamente como uma correção de segunda ordem do acoplamento bilinear, e a energia associada a este acoplamento tem a forma fenomenológica dada por: 203 A.5 ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS Ebiq = −Jbiq ' !1 ·M !2 M M1 M2 (2 (A.) A origem microscópica deste tipo de acoplamento não é bem compreendida. Da mesma forma que o acoplamento bilinear o biquadrático também não depende dos eixos de anisotropias magnéticas e dos eixos cristalinos das camadas magnéticas, mas do ângulo relativo entre as camadas ferromagnéticas adjacentes e de uma constante de acoplamento Jbiq . Dependendo da espessura da camada metálica não-magnética o acoplamento biquadrático pode ser da mesma ordem de grandeza do bilinear. De acordo com a energia !1 e M ! 2 são ortogonais. dada em A. Ebiq é mı́nima quando as magnetização das M A.5.3 Acoplamento Direto de Exchange na Bicama FM/AF A observação do efeito de acoplamento entre duas camadas ferromagnética e antiferromagnética foi feita em 1956 por Meiklejohn e Bean [161]. Ao analisarem o ciclo de histerese de uma amostra composta de partı́culas de cobalto, perceberam que o ciclo de histerese estava deslocado em campo magnético, isto ocorreu por que as partı́culas de cobalto estavam oxidadas, e o óxido CoO é um material antiferromagnético. Sendo assim, cada partı́cula era na verdade um monodomı́nio de cobalto (material de ferromagnético) envolto por uma camada de CoO, e portanto, Meiklejohn e Bean atribuı́ram o deslocamento do ciclo de histerese à uma interação de intercâmbio (exchange) [162,163]. Devido à importância deste tipo de acoplamento em aplicações tecnológicas muitos foram os trabalhos publicados nesta área [38, 39, 164–169]. Os filmes ferromagnéticos usualmente apresentam anisotropia magnetocristalina, o que faz com que na ausência de um campo magnético externo, a magnetização desses filmes fiquem alinhadas ao longo do eixo de anisotropia ou eixo fácil. Assim, a curva de magnetização M versus H é simétrica em torno do campo H = 0, pois a energia de anisotropia uniaxial é invariante sob rotação de 1800 como pode ser visto na figura A.6. Quando a camada ferromagnética é crescida sobre uma camada antiferromagnética sujeita à um campo magnético externo, que serve para alinhar a camada antiferromagnética, a 204 A.5 ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS Figura A.6 A curva verde representa a curva de magnetização para um filme ferromagnético simples que apresenta anisotropia uniaxial. A curva vermelha representa a curva de magnetização para uma bicamada FM/AF que apresenta acoplamento de exchange. Como pode ser visto a curva vermelha apresenta um deslocamento em campo H de HEB . curva de magnetização apresenta um aumento no campo coercivo HC , e apresenta também um deslocamento em campo magnético de HEB . Isto pode ser visto na figura A.6. O deslocamento unidirecional da curva de magnetização é chamado de exchange bias e está relacionado com a preferência da magnetização em permanecer ao longo de um único sentido, ou seja, a energia magnética perde sua invariância sob a rotação de 1800 . Não é mais energeticamente igual a magnetização permanecer ao longo de um sentido do eixo de anisotropia uniaxial ou ao longo do sentido oposto. Por esta razão, a curva de magnetização deixa de ser simétrica em torno do campo H = 0. A origem do acoplamento direto de exchange é devido à interação dos átomos nas interfaces das camadas FM e AF. Em [164] tem-se uma revisão deste tipo de acoplamento. A energia magnética associada à interação de troca é dada pela expressão fenomenológica: EEX = −JEX ' ! FM · M ! AF M MF M MAF ( (A.) ! FM e M ! AF são as magnetixzações Onde JEX é a constante de anisotropia de exchange e M das camadas ferromagnética e antiferromagnética, respectivamente. A partir da energia A. vemos que ela é mı́nima quando as magnetizações estão 205 A.5 ENERGIAS DE ACOPLAMENTO ENTRE CAMADAS paralelas, ou ainda, podemos dizer que a energia devido ao acoplamento de exchange é mı́nima quando a magnetização está orientara no mesmo sentido do eixo de anisotropia unidirecional, que tem a mesma direção da orientação dos spins da primeira camada do material antiferromagnético. Vale lembrar que esta orientação foi obtida com a aplicação do campo magnético externo durante o processo de crescimento do filme. A.5.4 Energia Magnética Livre Total Dependendo da composição do sistema magnético algumas das energias magnéticas que revisamos devem ser levadas em conta ou não para compor a energia magnética livre total do sistema. Por exemplo, a energia total por unidade de área de uma bicamada FM/AF acoplada por exchange pode ser expressa como: 5 6 ! ·M ! F M − 2πM 2 − 2KS E = − H FM ' ! F M · n̂ M MF M (2 − KU ' (2 ! F M · ûF M M tF M MF M ' ( ! FM · M ! AF M −JEX MF M MAF (A.) APÊNDICE B PROGRAMA PARA A DETERMINAÇÃO DOS MODOS MAGNETOSTÁTICOS Este programa foi desenvolvido durante o trabalho de pós-doutorado em Fı́sica de Luis Henrique Vilela Leão no grupo de magnetismo do Departamento de Fı́sica da Universidade Federal de Pernambuco. A finalidade deste programa é identificarmos os modos magnetostáticos de ressonância ferromagnética de um filme ferromagnético. O programa resolve a equação caracterı́stica de Damon-Eshbach, discutida com mais detalhes na subseção 2.5.1 do capı́tulo 2 desta tese. O programa calcula para um dado par (nx , nz ) e frequência de ressonância ferromagnética fixa de 8,6 GHz o valor de campo magnético H para o qual a equação caracterı́stica de Damon-Eshbach é válida. o valor de campo H é obtido dentro de um intervalo HI ≤ H ≤ HF . Este intervalo depende da curva experimental de FMR que se deseja determinar os modos. É a varredura de campo magnético que foi utilizada na obtenção da curva experimental de FMR. Apesar da equação caracterı́stica de Damon-Eshbach ter sido obtida considerando-se uma placa infinita com certa espessura, neste programa esta equação é utilizada para determinarmos os modos de um filme de dimensões finitas. Para que a aproximação seja válida consideramos kx = nx π/Lx e kz = nz π/Lz , como Lx , Lz >> Ly = d, onde d é a espessura do filme. 206 PROGRAMA PARA A DETERMINAÇÃO DOS MODOS MAGNETOSTÁTICOS 207 PROGRAMA PARA A DETERMINAÇÃO DOS MODOS MAGNETOSTÁTICOS 208 PROGRAMA PARA A DETERMINAÇÃO DOS MODOS MAGNETOSTÁTICOS 209