Pâmella Gonçalves Barreto
Orientadora: Profa. Dra. Elisa Baggio Saitovitch
Co-orientador: Prof. Dr. Fernando Pelegrini
Rio de Janeiro
21 - Fevereiro - 2014
Pâmella Gonçalves Barreto
Estudo do Fenômeno de Exchange
bias em Tricamadas NiFe/FeMn/Co.
Tese apresentada ao Centro Brasileiro de Pesquisas Fı́sicas como requisito parcial para
obtenção do tı́tulo de Doutora em Fı́sica, sob orientação da profa. Dra. Elisa Baggio
Saitovitch e co-orientação do prof. Dr. Fernando Pelegrini.
Rio de Janeiro
21 - Fevereiro - 2014
Dedicatória
A minha mãe pelo apoio incondicional.
iii
Agradecimentos
• À Deus, por ter iluminado e guiado o meu caminho dando-me forças para continuar
em busca do conhecimento intelectual, pessoal e espiritual;
• À minha famı́lia que, com amor, carinho, paciência, presença e incansável apoio ao
longo do peı́odo de elaboração deste trabalho, soube compreender minha ausência
e superar minha falta de atenção;
• À Professora Dr. Elisa Baggio Saitovitch, por sua orientação, credibilidade e apoio.
Possiblitando meu acesso aos melhores proﬁssionais, centros de pesquisa e eventos
de divulgação nacionais e internacionais;
• Ao Professor Dr. Fernando Pelegrini, pela oportunidade de realizar os experimentos
de Ressonância Ferromagnética em Goiânia, pelas excelentes explicações sobre a
técnica e discussões que ajudaram a concluir este trabalho;
• Ao Professor Dr. Fred Jochen Litterst, pelos ensinamentos e pelas valiosas sugestões
que contribuiram para o meu crescimento cientı́ﬁco e acadêmico;
• Ao Professor Dr. Andreas Eichler e à sua esposa, Chritina Eichler, por sua hospitalidade durante minha estada em Braunschweig, amizade e convivência diária;
• Ao Professor Dr. Willian Edgardo Alayo Rodriguez, pela orientação e sugestões
iniciais com relação ao crescimento das amostras e às medidas de magnetização;
• Ao Professor Dr. Ivan Santos Oliveira, por sua compreensão e atenção nos momentos
mais difı́ceis da minha vida acadêmica;
iv
• Ao Dr. Marcos Antonio de Sousa pela paciência, dedicação e atenção despendidas a
mim nos ensinamentos relacionados com a técnica de Ressonância Ferromagnética.
Além disto, agradeço também pela amizade e pelos conselhos, os quais muito contribuı́ram para a ﬁnalização desta tese de doutorado;
• Aos meus amigos Justiniano Quispe Marcatoma e Juan Guillermo Duenas pela
convivência e amizade que colaboraram para minha evolução intelectual e emocional;
• Ao Centro Basileiro de Pesquisas Fı́sicas, pela oportinidade de realização do curso
de doutorado;
• À CAPES, pela concessão da bolsa de doutorado na Alemanha e pelo apoio ﬁnanceiro para a realização desta pesquisa.
v
Resumo
Este trabalho relata o estudo do fenômeno de exchange bias em tricamadas NiFe/FeMn/Co
usando as técnicas de magnetometria e de ressonância ferromagnética. As amostras estudadas foram produzidas por magnetron sputtering sobre substratos de Si monocristalino,
na presença de um campo magnético de 400 Oe, usado para determinar o eixo de anisotropia unidirecional. As medidas de magnetização e de ressonância revelaram a presença
de fases magnéticas distintas nas amostras correspondentes às camadas de Co e de NiFe.
Os campos de exchange bias nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co e suas respectivas
variações com as espessuras das camadas de NiFe, FeMn e Co, foram deduzidos dos
experimentos. As variações angulares dos campos de ressonância no plano da amostra
revelaram também a existência de acoplamento antiferromagnético entre as camadas de
NiFe e Co, nas amostras com estrutura NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ), e de alinhamento não-colinear dos eixos de anisotropia, em amostras produzidas por um processo de
produção em duas etapas, com sentidos opostos do campo aplicado. No ajuste teórico
das variações angulares de campos de ressonância, além das contribuições de anisotropias uniaxial e uniderecional, foi considerada também a contribuição de uma anisotropia
rodável.
vi
Abstract
This work reports the study of the exchange-bias phenomenon in NiFe/FeMn/Co
trilayers using the techniques of magnetometry and ferromagnetic resonance. The samples
studied were produced by magnetron sputtering onto monocrystalline Si substrates, in
the presence of a magnetic ﬁeld of 400 Oe used to set the unidirectional anisotropy.
The magnetization and ferromagnetic resonance measurements revealed distinct magnetic
phases in the samples related to the Co and NiFe layers. The exchange-bias ﬁelds at the
NiFe/FeMn and FeMn/Co interfaces and their dependence on the thicknesses of the NiFe,
FeMn and Co layers were deduced from the experiments. The angular variations of the
in-plane resonance ﬁelds also revealed the existence of antiferromagnetic coupling between
the Co and NiFe layers, in samples with theNiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ) structure,
and of a non-collinear alignment of the anisotropy axes in samples grown by a two stage
deposition process, with opposite directions of the applied ﬁeld. The theoretical ﬁttings
of the angular variations of in-plane resonance ﬁelds take into account of contributions
from uniaxial, unidirectional and rotatable anisotropy ﬁelds.
vii
Sumário
Resumo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
vi
Abstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii
Lista de ﬁguras . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
xi
Lista de tabelas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xvii
Introdução
1
1 Filmes Magnéticos
3
1.1
Filmes ﬁnos magnéticos
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
1.2
Tricamadas magnéticas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4
1.2.1
8
Acoplamento em tricamadas magnéticas . . . . . . . . . . . . . . .
2 Exchange Bias
10
2.1
O fenômeno . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2
Modelos teóricos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.1
Modelo intuitivo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.2
Modelo de Meiklejohn e Bean . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.3
Modelo de Néel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.4
Modelo de Malozemoﬀ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2.5
Modelo de Mauri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.6
Modelo de Koon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.3
Exchange bias por magnetometria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4
Exchange bias por FMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3 Anisotropias Magnéticas
3.1
27
Anisotropia magnetocristalina . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
viii
3.2
Anisotropia de forma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.3
Anisotropia induzida . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.4
Anisotropia rodável . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Técnicas Experimentais
4.1
37
Pulverização catódica por magnetron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.1.1
Calibrações . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.2
Difração de raios-X . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
4.3
Magnetometria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.4
4.3.1
Magnetômetro de Amostra Vibrante (VSM) . . . . . . . . . . . . . 45
4.3.2
Dispositivo Supercondutor de Interferência Quântica (SQUID) . . . 47
Ressonância Ferromagnética (FMR) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.4.1
Teoria básica de FMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.4.2
Condições de ressonância para um ﬁlme ﬁno . . . . . . . . . . . . . 56
4.4.3
Aspectos experimentais . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
5 Resultados Experimentais: Tricamadas sem Acoplamento
61
5.1
Ressonância Ferromagnética . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
5.2
Magnetometria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
5.3
Conclusões . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
6 Resultados Experimentais: Tricamadas com Acoplamento
82
6.1
Ressonância Ferromagnética . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
6.2
Magnetometria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
6.3
Conclusões . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
7 Análise Teórica dos Resultados Experimentais
98
7.1
Equações de movimento da magnetização e condições de ressonância . . . . 98
7.2
Simulações . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
7.2.1
Modelo teórico descrito por Geshev e colaboradores . . . . . . . . . 102
7.2.2
Modelo teórico descrito por Graët e colaboradores . . . . . . . . . . 110
Conclusões, Recomendações e Perspectivas
115
A Artigos Publicados
117
ix
Referências Bibliográﬁcas
118
x
Lista de Figuras
1.1
Esquema da tricamada FM/AF/FM estudada indicada por uma nomenclatura baseada em Falicov [5]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1
5
Curva de histerese de uma bicamada FeF2 /Fe. Ciclo de histerese de uma
bicamada FeF2 /Fe após o procedimento de resfriamento a 10 K na presença
de campo. O campo de exchange bias e o campo coercivo são representados
na ﬁgura por HE e HC , respectivamente [4]. . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2
Diagrama esquemático da conﬁguração de spins correlacionado ao ciclo de
histerese de uma bicamada FM/AF [4]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.3
Diagrama esquemático das conﬁgurações interfaciais colineares de spin compensadas e não-compensadas em bicamadas FM/AF [28]. . . . . . . . . . . 14
2.4
Diagrama esquemático apresentando dois exemplos de conﬁgurações nãocolineares (ângulo de 90o ) de spins em bicamadas FM/AF [28]. . . . . . . . 15
2.5
Diagrama vetorial utilizado para calcular o campo de exchange bias [2]. . . 16
2.6
Esquema de possı́veis conﬁgurações de spins na interface rugosa (simulada
por degraus) de uma bicamada FM/AF com estruturas compensadas (a) e
não compensadas (b). A linha azul marca o limite entre o material FM e
AF. As interações magnéticas frustradas estão indicadas pela letra X [28]. . 18
2.7
Esquema do modelo de Mauri e colaboradores, que apresenta um ﬁlme FM
ultraﬁno sobre um substrato AF, mostrando uma única subrede do AF. O
AF possui anisotropia uniaxial ao longo do eixo z, o campo magnético é
aplicado na direção −z e o acoplamento de troca, através da interface com
espessura ε, é positivo [33]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.8
Ilustração da conﬁguração de spins nas camadas FM e AF; os spins interfaciais do AF apresentam canting [28] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
xi
2.9
Curva de magnetização demonstrativa. O campo de exchange bias e o
campo coercivo são representados na ﬁgura por Heb e Hc , respectivamente.
22
2.10 Esquema representando os parâmetros utilizados na caracterização dos sistemas de exchange bias. As setas indicam o sentido crescente e/ou decrescente do campo magnético [37]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
⃗ eb paralelo e anti2.11 Orientação da amostra com o campo de exchange bias H
⃗ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
paralelo ao campo estático H.
2.12 Varivação angular do campo de ressonância do modo do Co para a tricamada NiFe (8 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm). . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.1
Curvas de magnetização para monocristais de ferro, nı́quel e cobalto hcp
[41] e representação de suas respectivas redes cristalinas [39]. . . . . . . . . 29
3.2
Campo magnético, H, produzido pelos pólos de uma barra magnetzada [39]. 31
3.3
Dipolos criados na superfı́cie da esfera magnetizada [40]. . . . . . . . . . . 32
3.4
Curva de magnetização mostrando o efeito do campo desmagnetizante [40]. 32
3.5
Espectro de FMR do ﬁlme Fe/MgO nas conﬁgurações paralela e perpendicular do campo magnético aplicado [42]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.6
Ilustração de um esferóide oblato. Figura adaptada da referência [40]. . . . 34
4.1
Desenho de uma magnetron em corte com destaque das partes internas e
um esquema do processo de sputtering [47]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2
Esquema do Magnetron Sputtering do CBPF (parte superior) e esquema
do processo de pulverização de um magnetron (parte inferior)[49]. . . . . . 40
4.3
Curva de reﬂectividade de raios-X do Ta depositado em substrato de Si
(100). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4
Ajuste polinomial obtido através do espectro de reﬂectividade de raios-X
do Ta depositado em substrato de Si(100) durante um perı́odo de 1.400 s. . 43
4.5
Difração de raios-X da amostra NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm). . . . . 45
4.6
Diagrama simpliﬁcado do Magnetomêtro de Amostra Vibrante. . . . . . . . 47
4.7
Esquema representando as transições Zeeman em um sistema de spins 1/2
com H ̸= 0 [55]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.8
Espectro de RME, onde χ2 é a susceptibilidade magnética e
dχ2
dH
é a derivada
dela com relação ao campo externo aplicado [55]. . . . . . . . . . . . . . . 52
xii
4.9
⃗ . A energia
Geometria usada para descrever a processão da magnetização M
⃗ . A direção de equilı́brio é
livre do sistema depende da orientação de M
deﬁnida como uma orientação de torque zero. O fenômeno de ressonância
⃗ ef . A
refere-se a pequenas oscilações de M em torno do campo efetivo H
⃗ ef . . . . . . . . . . . . . . . . 55
frequência de ressonância é proporcional a H
⃗ 0 e do
4.10 Precessão do vetor magnetização em torno do campo estático H
⃗ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
campo magnético de alta frequência h(t).
4.11 Sistema de coordenadas para um ﬁlme magnético com H variando no plano
x-y. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.12 Cavidade de micro-ondas retangular com modo de operação TE102 [60]. . . 59
4.13 Esquema do arranjo experimental para as medidas de FMR em banda X
[49]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
5.1
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(4 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
5.2
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.19). Os parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.1.
A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . 63
5.3
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(7 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.4
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.19). Os parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.2.
A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . 64
5.5
Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de NiFe para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM
e FMR, para as tricamas da famı́lia A [NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm)]. 65
5.6
Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de NiFe para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM
e FMR, para as tricamas da famı́lia B [NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm)]. 66
xiii
5.7
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(1 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
5.8
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(1 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.19). Os parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.3.
A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . 67
5.9
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. A seta no espectro correspondente ao ângulo de
180o indica o modo de ressonância da fase do NiFe com anisotropia uniaxial. 68
5.10 Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.19). Os parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.3.
A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . 68
5.11 Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
antiferromagnética de FeMn para os modos do NiFe e do Co, estimadas via
VSM e FMR, para as tricamas da famı́lia C [NiFe(5 nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5
nm)]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
5.12 Curva de histerese da tricamada NiFe(4 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.13 Curva de histerese da tricamada NiFe(7 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.14 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(1 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5.15 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(4 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
xiv
5.16 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
5.17 Curvas de histerese obtidas pela técnica de VSM da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas. . . . . 74
5.18 Curvas de histerese obtidas pela técnica de SQUID da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas. . . . . 74
5.19 Curvas de histerese obtidas pela técnica de VSM da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas. . . . . 75
5.20 Curvas de histerese obtidas pela técnica de SQUID da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas. . . . . 75
6.1
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3
nm), obtido em banda X. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
6.2
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), obtida em banda X. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equações 6.1) e 6.4 para os modos de NiFe e Co, respectivamente. Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 6.1. A barra de erro das
medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
6.3
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5
nm), obtido em banda X. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
6.4
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtida em banda X. Os pontos representam
os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equações 6.1 e 6.4) para os modos de NiFe e Co, respectivamente. Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 6.1. A barra de erro das
medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
6.5
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
xv
6.6
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais, a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.26) e a linha pontilhada o eixo uniaxial esperado do Co. Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.5. A barra de erro das
medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
6.7
Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/Co(10
nm), obtido em banda Q. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
6.8
Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(10
nm)/FeMn(50 nm)/Co(10 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam
os valores experimentais, a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através
da Equação 7.26) e a linha pontilhada o eixo uniaxial esperado do Co. Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.5. A barra de erro das
medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo. . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
6.9
Variação angular do campo de ressonância no plano do modo do Co da
tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), obtidas na Banda X e Q,
respectivamente. A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do
sı́mbolo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
6.10 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
6.11 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
6.12 Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
6.13 Curva de histerese da tricamada NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/Co(10 nm),
medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo
de anisotropia unidirecional. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
xvi
6.14 Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de Co para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM
e FMR, para as tricamas da Famı́lia D [NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo )]. 96
6.15 Dependências dos campos de exchange bias com a espessura das camadas
ferromagnéticas de NiFe e Co para o modo do NiFe, estimadas via VSM e
FMR, para as tricamas da Famı́lia E [NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M )].
97
7.1
Sistema de coordenadas esféricas com as componentes do vetor magne-
7.2
tização [77]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
⃗,H
⃗ ea
Sistema de coordenadas utilizada para descrever a orientação de M
direção de anisotropia com respito ao ﬁlme [73]. Hde é o campo aplicado
durante o proceso de deposição da amostra. . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
xvii
Lista de Tabelas
5.1
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do
campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(10
nm)/Co(5 nm). Os erros dos valores estimados dos campos pelas técnicas
de VSM e FMR são de aproximadamente 2 e 5 Oe, respectivamente. . . . . 77
5.2
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do
campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(50
nm)/Co(5 nm). Os erros dos valores estimados dos campos pelas técnicas
de VSM e FMR são de aproximadamente 2 e 5 Oe, respectivamente. . . . . 78
5.3
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5
nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm). Os erros dos valores estimados dos campos
pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente 2 e 5 Oe, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
5.4
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese da tricamada
NiFe(4 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtidos pelas técnicas de VSM e
SQUID, a uma temperatura de 100 K. Os erros dos valores estimados dos
campos para ambas as técnicas de VSM e SQUID são de aproximadamente
2 Oe. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
xviii
5.5
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese da tricamada
NiFe(7 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtidos pelas técnicas de VSM e
SQUID, a uma temperatura de 100 K. Os erros dos valores estimados dos
campos para ambas as técnicas de VSM e SQUID são de aproximadamente
2 Oe. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
6.1
Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ). Os erros dos valores estimados dos campos
pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente 2 e 5 Oe, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
6.2
Valores de Jef = (Jbl +2Jbq )×10−3 e HU nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de variação angular do
campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(10
nm)/Co(tCo ). Os erros dos valores estimados de Jef e HU pela técnica de
FMR são de aproximadamente 5 e 4 Oe, respectivamente. . . . . . . . . . . 94
6.3
Valores dos campos de Hc e Heb na interface NiFe/FeMn obtidos através dos
ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ).
Não há campo de Heb na interface FeMn/Co. Os erros dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente 2
e 5 Oe, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
7.1
Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das
tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme,
usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores estimados de HE e
HU são de 5% e 4%, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
xix
7.2
Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das
tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme,
usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores estimados de HE e
HU são de 5% e 4%, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
7.3
Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das
tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme,
usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores estimados de HE e
HU são de 5% e 4%, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
7.4
Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das
tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ), obtidos do ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme,
usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 3.497 Oe. Os erros dos valores estimados de HE e
HU são de 5% e 4%, respectivamente. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
7.5
Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das
tricamadas NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ), obtidos do ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme,
usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. HE é nulo para a camada de Co. Os
erros dos valores estimados de HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente. 113
xx
7.6
Valores do ângulo η com o eixo fácil da camada FM e do ângulo β entre
o eixo fácil da camada FM e AF, determinados por um ajuste teórico
da variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme para as
tricamadas NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ). Com η = 0 e β = 0 para
as interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co, respectivamente. . . . . . . . . . . . 114
Introdução
Nas últimas décadas, o fenômeno de exchange bias (EB) [1, 2] tornou-se um dos
assuntos de estudos mais importantes do magnetismo moderno. Apesar da intensa pesquisa realizada sobre o assunto, infelizmente ainda não foi encontrada uma teoria, aceita
por toda a comunidade cientı́ﬁca, que explique todas as questões básicas quanto aos
mecanismos responsáveis pela manifestação deste fenômeno. Mas mesmo que este conhecimento ainda esteja incompleto, sistemas com EB continuam a atrair signiﬁcativa
atenção devido à sua fı́sica fascinante e também devido a suas aplicações em mı́dias de
gravações magnéticas e dispositivos magnetoeletrônicos, tais como: sensores, estabilizadores de domı́nios em cabeçotes de leitura, memórias magnetoresistivas, entre outros.
Diversas são as manifestações do fenômeno de EB, sendo as mais bem conhecidas o deslocamento em campo do ciclo de histerese magnética e o aumento da coercividade [3].
Este efeito surge do acoplamento de troca magnético entre um material ferromagnético
(FM) e spins interfaciais não-compensados de um material antiferromagnético (AF). As
inﬂuências das conﬁgurações magnéticas, rugosidades ou presença de defeitos na interface
FM/AF ainda estão longe de ser bem compreendidas [4].
Com o objetivo de contribuir para um maior e melhor entendimento sobre o fenômeno
de EB, este trabalho visa estudar a inﬂuência da espessura das camadas FM e AF sobre
o campo de exchange bias nas interfaces FM/AF e AF/FM das tricamadas assimétricas
NiFe/FeMn/Co. Visa também investigar a existência de acoplamento magnético entre as
camadas magnéticas destas amostras.
Os ﬁlmes investigados foram preparados no Laboratório de Magnetron Sputtering do
Centro Brasileiro de Pesquisas Fı́sicas (CBPF), onde foram crescidas amostras com diferentes espessuras das camadas ferromagnética e antiferromagnética. Estas amostras foram
1
separadas em cinco grupos distintos, denominados famı́lias A, B, C, D e E. As análises
estruturais foram realizadas no Laboratório de Raios-X do CBPF e as magnéticas foram
feitas utilizando as técnicas de: Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM), também no
CBPF; Dispositivo Supercondutor de Interferência Quântica (SQUID), no Instituto de
Fı́sica de Matéria Condensada da Universidade de Braunschweig, na Alemanha, e Ressonância Ferromagnética (FMR) no Intituto de Fı́sica da Universidade Federal de Goiás
(UFG). As medidas de magnetometria e FMR fornecem valores do campo de exchange bias
nas interfaces FM/AF e AF/FM das amostras. As medidas de FMR também fornecem
informações sobre a anisotropia e fases magnéticas presentes nas amostras.
Nos três primeiros capı́tulos serão feitas algumas considerações sobre ﬁlmes ﬁnos
magnéticos, a importância de se estudar as tricamadas magnéticas e o porquê da escolha
especı́ﬁca das tricamadas de NiFe/FeMn/Co. Será feita também uma revisão teórica
do fenômeno de exchange bias, discutindo-se os mais relevantes tipos de anisotropia
magnética e modelos teóricos propostos para sua explicação, relacionados ao entendimento dos resultados apresentados neste trabalho de doutorado.
No quarto capı́tulo serão abordados os aspectos experimentais deste trabalho, os equipamentos e técnicas utilizados, as medidas realizadas e os parâmetros magnéticos obtidos
dos experimentos. Serão apresentadas também as descrições teóricas e experimentais
tanto para a produção quanto para e caracterização estrutural e magnética dos ﬁlmes
ﬁnos investigados.
O quinto e sexto capı́tulos serão apresentados os resultados experimentais e suas respectivas análises. Será discutida também a inﬂuência da camada antiferromagnética nos
diferentes tipos de famı́lias de amostras investigadas.
No sétimo capı́tulo os resultados experimentais obtidos serão confrontados com os
resultados teóricos obtidos através de simulações embasadas, fundamentadas e utilizadas
na literatura.
Por último, apresentaremos as principais conclusões deste trabalho e as recomendações
para novas e adicionais investigações sobre o fenômeno de exchange bias em tricamadas
magnéticas.
2
Capı́tulo 1
Filmes Magnéticos
Este capı́tulo apresenta algumas considerações sobre as propriedades de ﬁlmes ﬁnos
magnéticos, em particular sobre tricamadas magnéticas, justiﬁcando as razões para a
realização deste trabalho.
1.1
Filmes ﬁnos magnéticos
Nas três últimas décadas, com o desenvolvimento dos sistemas de ultra-alto-vácuo
(UAV) foi possı́vel crescer e depositar materiais em substratos metálicos, amorfos, isolantes ou semicondutores, com espessuras da ordem de angstroms [5] em uma forma praticamente bidimensional, denominada de ﬁlme ﬁno. A capacidade de sintetizar e controlar
o crescimento de tais estruturas tem acompanhado os avanços em tecnologia de materiais
e o desenvolvimento de várias técnicas soﬁsticadas de deposição e caracterização de ﬁlmes ﬁnos. As principais técnicas para deposição de ﬁlmes ﬁnos fazem uso de evaporação
e sputtering em um ambiente de UAV, permitindo controlar o crescimento de camadas
individuais de materiais em escala atômica. As interfaces entre as camadas podem ser ligeiramente planas ou rugosas na escala atômica. O controle da pressão residual da câmara
de deposição é um dos principais problemas que ocorre durante o crescimento dos ﬁlmes
ﬁnos; além disso, a razão superfı́cie/volume destes ﬁlmes torna-os altamente suscetı́veis a
oxidação, contaminação e rugosidade ocasionados pela pressão residual da câmara. Estas
variáveis afetam a qualidade e a estrutura cristalina dos ﬁlmes produzidos. Atualmente,
são utilizadas atmosferas com pressões da ordem de 10−11 Torr (1.33 × 10−9 Pascal) nos
3
sistemas de produção que utilizam a evaporação térmica dos materiais em UAV, como
no MBE (ﬂuxo molecular epitaxial) e atmosferas rarefeitas (de 10 a 3 × 10−3 Torr) de
gases inertes (Argônio), com pureza da ordem de 99,999%, nos sistemas de pulverização
catódica ou sputtering. As multicamadas são, geralmente, depositadas lentamente sobre
um simples substrato (de silı́cio, por exemplo) e crescem a taxas tı́picas de 0,05 a 1 nm/s
[6].
Os fenômenos relacionados ao magnetismo de ﬁlmes ﬁnos nanoestruturados em camadas (estrutura modulada) de materiais magnéticos separados por um material antiferromagnético são o principal fator gerador dos objetivos e desenvolvimentos deste trabalho;
em vista disto, apenas alguns aspectos fı́sicos mais relevantes para o entendimento destes
objetivos serão abordados.
1.2
Tricamadas magnéticas
Em sintonia com os avanços técnicos na produção de estruturas nanométricas, os estudos sobre propriedades e aplicações de ﬁlmes ﬁnos e multicamadas magnéticas cresceram
signiﬁcativamente ao longo dos últimos 20-30 anos [6]. As multicamadas podem exibir
propriedades fı́sicas, eletrônicas e magnéticas bem diferentes daquelas que caracterizam o
material na sua forma volumétrica (bulk ). Neste contexto, a capacidade de sintetizar novas estruturas magnéticas, ﬁlmes ﬁnos e multicamadas, com dimensões nanométricas, tem
levado ao descobrimento sucessivo de vários fenômenos em nanomagnetismo, tais como
magnetorresistência gigante, exchange bias e ondas de spin, com amplas possibilidades de
utilização na área de magneto-eletrônica [7].
Os sistemas de multicamadas magnéticas consistem, em geral, de uma estrutura de
ﬁlmes empilhados segundo a Figura 1.1. Este sistema de multicamadas refere-se às tricamadas magnéticas de NiFe/FeMn/Co utilizadas neste trabalho de doutorado. O sistema
indicado baseia-se na nomenclatura de Falicov [5], ou seja, um substrato de material S
(com espessura s) seguido por uma camada de um material B (com espessura b), chamada
camada amortecedora (buﬀer layer ), quando esta isola ou separa o material do substrato
do resto da tricamada, ou camada presa (pinning layer ), quando se acopla magneticamente à próxima camada, prendendo a polarização dos seus spins. As próximas camadas
subsequentes apresentam a estrutura de um ”sanduiche”composto por um material anti4
ferromagnético Y (com espessura y) e dois materiais ferromagnéticos X (com espessura x1
e x2 , respectivamente). A cobertura deste empilhamento é feito por uma camada C (com
espessura c) de um material que irá isolar a multicamada da oxidação pelo ar atmosférico
ou, dependendo da necessidade irá servir para acentuar as propriedades desejadas das
multicamadas situadas abaixo. Esta última camada é chamada de camada protetora (cap
layer ).
Figura 1.1: Esquema da tricamada FM/AF/FM estudada indicada por uma nomenclatura
baseada em Falicov [5].
No intuito de comparar e agregar informações sobre os resultados já encontrados na
literatura referentes à bicamadas de NiFe/FeMn e tricamadas NiFe/FeMn/NiFe, as tricamadas NiFe/FeMn/Co foram escolhidas. Entretanto, algumas questões básicas quanto
aos mecanismos responsáveis pela manifestação do fenômeno de exchange bias ainda não
estão suﬁcientemente compreendidas, continuando a atrair signiﬁcativa atenção devido à
sua fı́sica fascinante e também devido a várias questões controversas na literatura referente aos acoplamentos entre materiais ferromagnéticos (FM) e antiferromagnéticos (AF).
Entre estas controvérsias está o fato de que diferentes técnicas de medidas podem render
valores distintos para o campo de exchange bias [8, 9].
Outra questão interessante e controversa refere-se ao comportamento do fenômeno
exchange bias em tricamadas FM/AF/FM. Nestas estruturas, há evidência de que esta
interação se propaga entre as duas interfaces FM/AF e AF/FM, sendo esta propagação
mediada pelo ordenamento magnético do AF [10]. Entretanto, estudos recentes de trica5
madas magnéticas com exchange bias apresentaram diferentes resultados que dependem
de caracterı́sticas do material e de processos de tratamento térmicos realizados. Yang e
Chien [11] estudando tricamadas NiFe/FeMn/Co, observaram que as duas interfaces com
exchange bias estão acopladas por uma estrutura espiral de spin através da camada de
FeMn. Por outro lado, Leung e Blamire [12] sugeriram que tal estrutura de spins em espiral resulta do tratamento térmico, não sendo, portanto, uma caracterı́stica universal do
fenômeno. Blamire e colaboradores [13] reportaram que nenhuma propagação do ordenamento dos spins, no AF, foi observada entre as interfaces em estruturas Co/FeMn/CuNi,
crescidas na presença de campo magnético de 200 Oe. J. Nogués e Ivan K. Shuller reportaram que o campo de exchange bias depende fortemente da estrutura de spins na
interface e que sua orientação contribui para a magnitude deste campo [4].
Alguns resultados conhecidos na literatura também inﬂuenciaram na escolha das
amostras, tais como:
• Em bicamadas AF/FM, o Heb é causado pela interação de troca entre os momentos magnéticos atômicos FM e AF na interface, isto é signiﬁcante para revelar o
comportamento fı́sico do fenômeno. Devido a sua natureza interfacial, o Heb é
esperado ser proporcional ao inverso da espessura da camada FM (1/tF M ) e Hc
deve-se tornar menor para grandes espessuras da camada FM mantendo a espessua
da camada AF ﬁxa. Em contraste, o EB depende da espessura da camada AF de
maneira mais complexa. Sendo o EB geralmente estabilizado a uma temperatura
abaixo da temperatura de Neél da camada AF. Isto é fortemente relacionado ao
grau de ordenamento dos spins da camada AF e da temperatura [4]. Como a energia de acoplamento de troca interfacial é fortemente dependente da estrutura de
spins das camadas FM e AF na interface, sendo ela compensada ou não, o EB depende da orientação cristalina das camadas constituintes. Além disso, as bicamadas
N i81 F e19 /F e50 M n50 apresentam valores elevados de campo de exchange bias (H⃗eb )
⃗ c ), podendo ser utilizadas como sensores magnéticos [14];
e baixos de coercividade (H
• A magnitude do H⃗eb , no sistema de bicamadas NiFe/FeMn, depende de vários fatores, tais como: as espessuras da camada FM e da camada AF, a conﬁguração
interfacial dos spins, a rugosidade, a textura, o tamanho de grão, entre outros. Por
exemplo, foi reportado na literatura que a camada semente (buﬀer layer ) inﬂuencia o grau de cristalinidade dos ﬁlmes, e conseqüentemente modiﬁca o valor de H⃗eb
6
[15, 16, 17]. Além disto, a inﬂuência destes fatores no valor do H⃗eb pode depender
fortemente dos métodos de preparação, como demonstrado por Liu e colaboradores
[18] em um sistema do tipo NiFe/FeMn;
• Intensivos estudos tem sido dedicados a materiais magnetoresistivos para aplicações
em sensores e cabeças de gravação magnética. Para esta proposta, tem sido utilizado materiais com baixa coercividade, magnetostricção próxima de zero e baixo
ruı́do. A liga N i81 F e19 , também chamada permalloy, possuem estas caracterı́sticas:
alta permeabilidade magnética (105 µN/A2 ), baixa coercividade (∼1 Oe), baixa anisotropia magnetocristalina (dependendo do método de preparação e pós-tratamentos
térmicos), magnetoestricção próxima de zero e uma magnetorresistência anisotrópica
signiﬁcante (5%). É bem conhecido que as propriedades magnéticas destas ligas
também são sensı́veis aos métodos de deposição e afetadas quando em contato com
outro material [19];
• A liga de F e50 M n50 é um dos materiais AF mais promissores. Apesar da sua pobre
resistência a corosão, ela possui grande Heb quando essa liga está na forma de ﬁlme
ﬁno e baixo Hc da camada FM em contato com a liga. Entretanto, o acoplamento
de troca ocorre quando a camada de FeMn é crescida numa determinada fase, a fase
γ-cfc (cúbica de face centrada) em conformidade com a camada FM, por exemplo,
a camada de NiFe [15, 16]. Muitos trabalhos tem se dedicado a estabilizar esta fase
γ mudando a textura da camada FM ou utilizando uma camada buﬀer apropriada.
Por outro lado, tem sido reportado que o Hc da camada FM está relacionada com
a homogeniedade da orientação critalográﬁca na interface FM/AF, sendo possı́vel
alterá-la também por feixe de ı́ons;
• O Co tem conﬁguração eletrônica e raio atômico similares ao Ni, Fe e Mn, podendo,
assim, ser comparado com os resultados obtidos na literatura sobre tricamadas de
NiFe/FeMn/NiFe. Por exemplo, Nascimento e colaboradores [20] estudando o Heb ,
por experimentos de ressonância ferromagnética, nestas tricamadas observaram dois
modos de ressonância, os quais foram atribuı́dos a não interação entre as camadas
de NiFe. Quando há a substituição de uma das camadas de NiFe interessantes
resultados também são encontrados. Leung e Blamire [21] estudaram o comportamento de Heb em tricamadas NiFe/FeMn/Co depositadas na presença de campos
7
magnéticos com baixa intensidade e observaram que não foi induzido o Heb na interface FeMn/Co, o que indica que o estado magnético randômico nesta interface é uma
consequência de uma pequena intensidade do campo magnético aplicado durante o
processo de deposição. Sendo assim, seria interessante estudar as mesmas tricamadas aplicando um campo magnético maior durante o processo de deposição e/ou
aplicá-lo em diferentes orientações com respeito as camadas FM. Além de variar as
espessuras das camadas FM e AF.
Um outro fator importante que motivou o estudo do fenômeno de exchange bias nas
tricamadas assimétricas de NiFe/FeMn/Co se deve ao fato de existir poucos trabalhos
utilizando a técnica de ressonância ferromagnética (apenas três), segundo a Web of Science
no perı́odo entre março de 2005 e julho de 2013.
Para uma simpliﬁcação de notação, neste trabalho de tese, as ligas N i81 F e19 e
F e50 M n50 são denominadas: NiFe e FeMn, respectivamente.
1.2.1
Acoplamento em tricamadas magnéticas
Nos ﬁlmes ﬁnos magnéticos, o comportamento das superfı́cies e interfaces que surgem
das nanoestruturas moduladas desenvolve um forte papel nos novos fenômenos fı́sicos e
propriedades magnéticas que foram observados nas duas últimas décadas. Muitos destes trabalhos foram dedicados a investigação destas propriedades em bicamadas FM/AF
como discutido anteriromente. Entretanto, vem crescendo o estudo do efeito de exchange
bias em tricamadas FM/AF/FM. Vastos experimentos tem encontrado um acoplamento
biquadrático entre as camadas FM. Contudo, o uso de sistemas epitaxiais em alguns
estudos tem introduzido questões complexas devido ao surgimento de anisotropias magnetocristalinas. Mesmo em amostras policristalinas, não há uma variedade de trabalhos
dedicados a preparação de amostras em diferentes condições de aplicações de campos
magnéticos externos [12].
Apesar de inúmeros trabalhos com EB, há poucos deles utilizando tricamadas simétricas
do tipo NiFe/FeMn/NiFe e, menos ainda, utilizando tricamadas assimétricas. Estas estruturas são importantes porque elas fornecem uma oportunidade única de estudar o efeito de
exchange bias e suas dependências em relações as orientações cristalográﬁcas e de spin em
duas interfaces FM/AF e AF/FM simutaneamente. Sankaranarayanan e colaboradores
8
realizaram uma investigação sistemática do exchange bias em função das espessuras das
três camadas magnéticas nesta estrutura. Estes autores observaram que o Heb é maior
na primeira interface (NiFe/FeMn) e que isto se deve a estrutura de spins interfaciais na
camada AF induzida durante o processo de deposição da tricamada [22].
Neste contexto, Tafur e colaboradores, estudando as tricamadas NiFe/IrMn/Co,
observaram através das medidas de magnetometria que o exchange bias nas interfaces
NiFe/IrMn e IrMn/Co reduzem com o aumento da espessura do NiFe. Além disso, as
medidas realizadas por ressonância ferromagnética, em duas frequências de excitações
(banda X e Q), conﬁrmaram esta redução. Segundo eles, este comportamento é devido ao
acoplamento entre as camadas FM de NiFe e Co, sendo este acoplamento mediado por uma
estrutura de spins espiralando na camada AF [23]. Pensando nisto, resolvemos estudar as
tricamadas assimétricas NiFe/FeMn/Co. O estudo destas tricamadas assimétricas pode
ajudar a desvendar algumas questões básicas que ainda permanecem obscuras, como, por
exemplo, se há acoplamento nas interfaces AF/FM e/ou FM/AF e se ele é de curto ou
longo alcance.
9
Capı́tulo 2
Exchange Bias
Este capı́tulo apresenta uma descrição do fenômeno de exchange bias e dos vários modelos teóricos propostos para sua explicação. Mostra também como o fenômeno de exchange
bias pode ser investigado por medidas de magnetometria e ressonância ferromagnética.
2.1
O fenômeno
O fenômeno de exchange bias foi descoberto em 1956 por Meiklejohn e Bean [1] em
partı́culas de Co revestidas acidentalmente por uma camada de CoO. O fenômeno também
foi observado em sistemas contendo óxidos, tais como: Ni/NiO, Fe/FeO, outras camadas antiferromagnéticas FeMn, FeF2 , MnFe e ferrimagnéticas FeNi/Td/Co, FeNi/DyCo,
FeNi/TdFe, etc [4]. Sua manifestação mais conhecida consiste no deslocamento da curva
de histerese ao longo do eixo do campo magnético (Figura 2.1) de um material FM quando
em contato atômico com um material AF.
Devido ao acoplamento de troca entre os momentos magnéticos dos dois materiais, na interface FM/AF é induzida uma anisotropia unidirecional [4], também conhecido
como exchange bias. Para ﬁlmes ﬁnos, a intensidade deste fenômeno pode estar vinculada
à rugosidade da interface, às espessuras das camadas FM e AF [24], ao modo de deposição
[25], à energia de anisotropia [26], ao tratamento térmico e a outros fatores como, por
exemplo, à cristalinidade [4]. Além disso, o aumento de exchange bias tem sido correlacionado à inﬂuência da camada separadora nos momentos magnéticos da multicamada
[27].
10
Figura 2.1: Curva de histerese de uma bicamada FeF2 /Fe. Ciclo de histerese de uma
bicamada FeF2 /Fe após o procedimento de resfriamento a 10 K na presença de campo.
O campo de exchange bias e o campo coercivo são representados na ﬁgura por HE e HC ,
respectivamente [4].
Apesar do fenômeno de exchange bias ter sido observado e estudado em vários
sistemas e mesmo havendo enorme conhecimento sobre as propriedades dos materiais investigados, os mecanismos responsáveis pela sua origem ainda não estão suﬁcientemente
esclarecidos. Essa falta de compreensão gera muitas controvérsias na literatura, entre elas,
a questão da inﬂuência da espessura da camada FM em tricamadas do tipo FM/AF/FM
com exchange bias. Há evidência de que esta interação se propaga entre as duas interfaces
FM/AF e AF/FM, sendo esta propagação mediada pelo ordenamento magnético do AF
[10]. Entretanto, estudos recentes de tricamadas magnéticas com exchange bias apresentaram diferentes resultados que dependem de caracterı́sticas do material e de processos
de tratamento térmicos realizados [13].
11
2.2
Modelos teóricos
Vários modelos teóricos buscando uma maior compreensão do fenômeno de exchange
bias foram desenvolvidos. O fenômeno ainda não é completamente compreendido [1, 28,
29], mas geralmente é considerado como um fenômeno de interface. Assim, praticamente
todos os trabalhos teóricos, de alguma maneira, lidam com a estrutura de spins na interface
FM/AF. Entretanto, não é fácil enfrentar este problema tanto de forma teórica quanto
experimental, levando em conta que a conﬁguração de spins AF na interface não é ,
necessariamente, idêntica ao ordenamento magnético do material bulk [30] por causa de
defeitos, tais como: rugosidade, deslocamentos estruturais, tensão e não-homogeneidades
quı́micas inerentes às interfaces. Portanto, na interface do material AF, os átomos podem
relaxar ou reconstruir e, assim, domı́nios AF podem ser formados, ou os spins podem
se reorientar para compensar as mudanças estruturais locais. Outro fator importante
é a anisotropia do material AF [28]. A conﬁguração de spins AF pode, também, ser
afetada por tratamento térmico. Além disso, a estrutura de spins na interface pode
mudar durante a realização de um experimento devido a ﬂutuações térmicas [29, 31] .
Finalmente, a diﬁculdade em determinar a real estrutura de spins na interface certamente
diﬁculta também a compreensão do fenômeno de exchange bias [1, 28].
2.2.1
Modelo intuitivo
Este modelo simples descreve o fenômeno de exchange bias em termos de alinhamento
paralelo dos spins. Assume-se inicialmente uma bicamada FM/AF obtida, por exemplo,
via Sputtering sem a presença de um campo magnético direcional. A ser submetida à
um campo magnético H após a deposição a uma temperatura menor que a temperatura
de Curie
1
(TC ) e acima da temperatura de Néel
2
(TN ) [TN < T < TC ] do material, os
spins da camada FM ﬁcarão alinhados com o campo, enquanto que os spins da camada
AF permanecerão de forma aleatória. Ao se resfriar a amostra, na presença de campo
magnético, até T < TN , os spins da camada AF ﬁcarão alinhados. Os spins subsequêntes
abaixo irão se alinhar, obedecendo o ordenamento AF, em relação a primeira camada
1
Temperatura acima da qual desaparece o ordenamento ferromagnético do material, passando o mesmo
a se comportar como material paramagnético. O efeito é reversı́vel com a redução da temperatura.
2
Temperatura acima da qual desaparece o ordenamento antiferromagnético do material, passando o
mesmo a se comportar como material paramagnético. É uma propriedade especı́fica de cada material.
12
(Figura 2.2 (a)). A baixa T, quando o campo magnético aplicado for revertido, os spins
começarão a rotacionar. Entretanto, se o material AF possuir uma anisotropia alta, esses
spins preserverão suas estruturas, fazendo com que somente os spins do material FM
invertam suas magnetizações (Figura 2.2 (b)).
Figura 2.2: Diagrama esquemático da conﬁguração de spins correlacionado ao ciclo de
histerese de uma bicamada FM/AF [4].
Devido ao alinhamento das últimas camadas AF, os spins do material FM tenderão a
alinhar-se com estas para uma conﬁguração de mı́nima energia. Este fenômeno tem como
resultado a criação de um torque sobre os spins FM e que conﬁrma a existência de uma
anisotropia unidirecional. Para superar o torque, um campo maior torna-se necessário
para reverter a magnetização da camada FM em contato com a camada AF (Figura 2.2
(c)). Por outro lado, para reverter os spins da camada FM de volta ao alinhamento de
sua orientação original será exigido um campo menor, pois a interação será favorável
à inversão (Figura 2.2 (d)). Este comportamento supõe um campo adicional criado na
amostra, o que resulta no deslocamento da sua curva de histerese ao longo do eixo do
campo aplicado.
Este modelo intuitivo apresenta apenas uma descrição qualitativa do fenômeno de
exchange bias e despreza vários aspectos importantes, tais como: a inﬂuência da espes13
sura da camada FM, a rugosidade interfacial, a distribuição dos tamanhos dos grãos
magnéticos, conﬁguração de spins na camada AF, entre outros.
Outro aspecto relevante é o conceito de interfaces compemsadas e não-compensadas
(Figura 2.3). Volumetricamente a camada AF na interface FM/AF é dita compensada
quando ela possui uma estrutura de spins que gera uma magnetização total nula, sendo
os efeitos de superfı́cies desprezados. No entanto, para uma estrutura interfacial colinear,
com spins numa mesma interface, alinhados paralelamente, consideramos que a interface
AF é não-compensada (Figura 2.3). Para os spins com alinhamentos antiparalelos numa
mesma interface, consideramos que a interface AF é compensada (Figura 2.3). Conhecendo a energia de acoplamento entre as camadas magnéticas (Equação 2.1) podemos
obter o tipo de acoplamento nas interfaces. Se o acoplamento através da interface for
ferromagnético, a constante de interação de troca da Equação 2.2 a seguir é positiva
JF M/AF > 0 e se o acoplamento através da interface for antiferromagnético, a constante
de interação de troca é negativa JF M/AF < 0 [28].
−→ −→
M1 .M2
M1 M2 cos θ
E = −J
= −J
= −J cos θ;
M1 M2
M1 M2
(2.1)
−→ −→
onde θ é o ângulo entre as magnetizações M1 e M2 das camadas 1 e 2, respectivamente.
Figura 2.3: Diagrama esquemático das conﬁgurações interfaciais colineares de spin compensadas e não-compensadas em bicamadas FM/AF [28].
Outras conﬁgurações de spins FM e AF interfaciais são, evidentemente, possı́veis,
tais como, conﬁgurações não colineares de spins (Figura 2.4), formação de uma estrutura de spins em forma de espiral na camada AF, e formação de paredes de domı́nios,
14
entre outras. Assim, ao considerar outras possibilidades de conﬁgurações de spins interfaciais, arranjos de spins em camadas e outros importantes parâmetros envolvidos para
uma compreensão clara do fenômeno de exchange bias, modelos mais soﬁsticados devem
necessariamente ser desenvolvidos.
Figura 2.4: Diagrama esquemático apresentando dois exemplos de conﬁgurações nãocolineares (ângulo de 90o ) de spins em bicamadas FM/AF [28].
2.2.2
Modelo de Meiklejohn e Bean
O primeiro modelo para descrever o fenômeno de exchange bias foi proposto por Meiklejohn e Bean (Figura 2.2) [1, 2] . Eles supuseram uma rotação coerente para as magnetizações das camadas FM e AF e deﬁniram a energia por unidade de área interfacial (E)
como sendo:
E = −HMF M tF M cos(θ − β) + KF M tF M sin2 (β) + KAF tAF sin2 (α) − JF M/AF cos(β − α);
(2.2)
onde H é o campo magnetico aplicado, MF M é a magnetização de saturação do FM,
tF M e tAF são as espessuras das camadas FM e a sub-camada não compensada AF,
respectivamente, KF M e KAF são as anisotropias volumétricas do FM e do AF, JF M/AF é
−−→
−−−→
a constante de troca interfacial, α é o ângulo entre MAF e KAF , β é o ângulo entre MF M
→
−
e KF M e θ é o ângulo entre H e KF M .
Considerando:
KF M tF M ≪ KAF tAF ;
15
(2.3)
Figura 2.5: Diagrama vetorial utilizado para calcular o campo de exchange bias [2].
e minimizando a energia com respeito aos ângulos α e β, o campo de exchange bias (Heb )
pode ser escrito como:
Heb =
JF M/AF
.
a 2 M F M tF M
(2.4)
A condição 2.3 deve ser atendida para que ocorra o efeito do campo de exchange bias [1],
caso contrário os spins do AF girariam junto com os do FM. Assumindo que:
JF M ≥ JF M/AF ≥ JAF ;
(2.5)
o valor obtido para Heb é algumas ordens de grandeza maior do que dos resultados experimentais usualmente encontrados na literatura [24]. Devido a esta discrepância, diferentes
formas da equação de energia são usadas para modelar os ciclos de histerese das estruturas
com exchange bias. Alguns destes modelos serão brevemente discutidos a seguir.
2.2.3
Modelo de Néel
O modelo formulado por Néel [28], dez anos após a descoberta do fenômeno de exchange
bias, considera um material AF com anisotropia fraca e com estrutura interfacial de spins
16
não compensados que se acopla ferromagneticamente com a camada interfacial do FM.
→ da camada i, do AF ou do FM, é uniforme dentro da
Desta forma, a magnetização −
m
i
camada e paralela à interface. Considerando o parâmetro de rede a = 1 como unidade de
→ estar em equilı́brio é:
comprimento, a condição para −
m
i
1
1
JS 2 [sin (θi+1 − θi ) + sin (θi−1 − θi )] − 2K sin θi = 0;
(2.6)
2
2
→ e o eixo de fácil magnetização, e J e K são os mesmos
onde θi e o ângulo entre −
m
i
parâmetros deﬁnidos na Equação 2.2.
Na aproximação contı́nua, temos:
2
2d θ
JS 2
di
− 4K sin θ = 0.
(2.7)
Resolvendo a equação para valores especı́ﬁcos de J e K, Néel foi capaz de obter
um perﬁl da magnetização para as diversas camadas do FM ou do AF. Entretanto, a
aproximação contı́nua desta equação requer uma espessura mı́nima dos materiais FM e
AF para ser válida. Por exemplo, a espessura mı́nima no caso do Fe é de 100 nm. Assim,
apesar do modelo de Néel ser bem relevante, sua aplicação é limitada pelas espessuras das
camadas FM e/ou AF e, portanto, não se aplica à maioria dos sistemas utilizados hoje
em dia.
2.2.4
Modelo de Malozemoﬀ
Em 1987, Malozemoﬀ [26, 32] propôs um modelo baseado em interfaces FM/AF com
uma dada rugosidade, de forma que estruturas interfaciais de spins compensadas e não
compensadas pudessem ser formadas (Figura 2.6). A idéia é fundamentada em uma
interface rugosa gerando um campo magnético aleatório que age nos spins interfaciais,
produzindo a anisotropia unidirecional, responsável pelo fenômeno de exchange bias.
A camada AF é formada por uma estrutura de multidomı́nios (com paredes de
domı́nio perpendiculares ao plano do ﬁlme) de tamanho determinado pela competição das
anisotropias de troca e uniaxial. O tamanho dos domı́nios ajusta a escala para calcular
a média do campo magnético aleatório. Assim, a expressão desenvolvida por Malozemoﬀ
para o campo de exchange bias é:
17
Heb =
√
2z
π 2 MF M tF M
JAF KAF
;
a
(2.8)
onde a é o parâmetro de rede, considerando uma rede cúbica simples; e z é um número
de ordem unitária. Os demais termos possuem a mesma notação da Equação 2.2.
Figura 2.6: Esquema de possı́veis conﬁgurações de spins na interface rugosa (simulada por
degraus) de uma bicamada FM/AF com estruturas compensadas (a) e não compensadas
(b). A linha azul marca o limite entre o material FM e AF. As interações magnéticas
frustradas estão indicadas pela letra X [28].
Este modelo prevê um valor para Heb compatı́vel com resultados experimentais, mas
depende fortemente de uma concentração de defeitos na interface, o que nem sempre é
encontrado nos experimentos.
18
2.2.5
Modelo de Mauri
Logo após a proposta de Malozemoﬀ, Mauri e colaboradores [33] sugeriram um modelo
alternativo (Figura 2.7) que considerava: 1) um ﬁlme FM ultraﬁno sobre um substrato AF
inﬁnitamente espesso com anisotropia uniaxial na direção z; 2) uma interface FM/AF de
espessura ε perfeitamente lisa onde os spins do substrato AF e da camada FM se acoplam
ferromagneticamente e 3) a espessura do FM, designada por tF M , muito menor que a
largura da parede de domı́nio da camada FM. Assim, pode-se assumir que os spins na
camada FM estão todos na mesma direção, formando um ângulo β com o eixo z. Os spins
interfaciais do substrato AF fazem um ângulo α com o eixo z. Se α ̸= 0, uma parede de
domı́nio se forma dentro do AF. De forma que, a energia total magnética desta interface
é dada por [33]:
√
A12
δ = 2 AKAF (1 − cos α) +
[1 − cos(α − β)] + KF M tF M cos2 β + HMS tF M (1 − cos β);
ε
(2.9)
Figura 2.7: Esquema do modelo de Mauri e colaboradores, que apresenta um ﬁlme FM
ultraﬁno sobre um substrato AF, mostrando uma única subrede do AF. O AF possui
anisotropia uniaxial ao longo do eixo z, o campo magnético é aplicado na direção −z e o
acoplamento de troca, através da interface com espessura ε, é positivo [33].
onde o primeiro termo é a energia de formação da parede de domı́nio dentro do AF, KAF
a constante de anisotropia magnetocristalina no AF e A = JAF /a, onde a é o parâmetro
de rede do AF e JAF é a constante de troca dentro do AF. O segundo termo é a energia
de troca, sendo A12 a constante de stiﬀness da interface. O terceiro termo é a energia
anisotrópica no FM e o quarto termo é a energia magnetostática.
19
√
A energia em unidades de σW = 2 AKAF , que é a energia por unidade de superfı́cie
de uma parede de domı́nios 90◦ no AF, quando o campo magnético é aplicado ao longo
do eixo fácil, pode ser escrita a partir da equação 2.9 como:
δ = − cos α − λ cos(α − β) + µ cos2 β − h cos β.
(2.10)
Aqui, os termos constantes são desprezados. Sendo λ = JE /σW e JE = A12 /ε a
constante de acoplamento interfacial normalizada, µ = −(KF M tF M )/σW com KF M sendo
a constante de anisotropia uniaxial positiva e h = (HMS tF M )/σW o campo magnético
normalizado.
Minimizando a energia na Equação 2.10, Mauri e colaboradores encontraram uma
expressão para o valor do Heb :
(
Heb = −
JE
M S tF M
)
para λ ≪ 1,
(2.11)
para λ ≫ 1;
(2.12)
e
(
Heb = −
σW
M S tF M
)
que fornece valores razoáveis de Heb , já que um limite superior para a energia de troca
é imposto pela formação da parede de domı́nio no AF. Uma das limitações deste modelo é que a energia anisotrópica KAF deve ser bem pequena, caso contrário, torna-se
energeticamente favorável à formação de paredes de domı́nios no FM.
2.2.6
Modelo de Koon
Este modelo surgiu para explicar o efeito de EB em ﬁlmes ﬁnos com interfaces FM/AF
compensadas, utilizando um cálculo micromagnético [34]. O principal resultado está baseado no modelo de Heisenberg, no qual o estado fundamental é aquele que descreve um
acoplamento perpendicular entre os momentos da camada FM e o eixo de fácil magnetização da camada AF (Figura 2.8) . Além disto, Koon também mostrou que os momentos
magnéticos na interface da camada AF exibem canting (rotação no plano), um efeito da
20
minimização de energia. Em outras palavras, pode-se dizer que os spins interfaciais da
camada AF giram no plano, formando uma parede de domı́nio, de forma que os spins
extra-interfaciais da camada AF se acoplam perpendicularmente ao campo aplicado durante o resfriamento com campo.
Apesar de descrever bem a estrutura micromagnética interfacial, este modelo não
consegue explicar a ocorrência do fenômeno de exchange bias, já que a existência de uma
interface AF rotacionada não é suﬁciente para gerar este campo, ou seja, produzir uma
anisotropia unidirecional.
Figura 2.8: Ilustração da conﬁguração de spins nas camadas FM e AF; os spins interfaciais
do AF apresentam canting [28] .
Durante os últimos anos, outros modelos foram desenvolvidos, no entanto, a maioria
deles é um aperfeiçoamento ou uma combinação dos modelos aqui descritos [28].
Todos os modelos, aqui descritos, falham quanto à previsão exata dos dados experimentais e possuem limitações. Porém, o modelo que melhor descreve os resultados
apresentados nesta tese é o modelo de Mauri e colaboradores [33], mesmo com a limitação
de só se aplicar a estruturas com interfaces perfeitas e não-compensadas, e de não levar
em consideração a inﬂuência de efeitos interfaciais, tais como a rugosidade e a presença
de defeitos na rede cristalina.
21
2.3
Exchange bias por magnetometria
Como foi dito anteriormente, o fenômeno de exchange bias é um efeito de anisotropia
unidirecional criada na interface FM/AF. Ele se manifesta através do deslocamento da
curva de histerese em relação ao valor zero do eixo de campo magnético. Estas curvas
podem ser obtidas por diversas técnicas, dentre elas por VSM
3
e SQUID 4 .
Estas duas técnicas, VSM e SQUID, foram às técnicas escolhidas para o desenvolvimento deste trabalho por muitos motivos, dentre eles a versatilidade, a facilidade de
operação e a ótima sensibilidade (sinais com amplitude da ordem de 10−5 emu).
M
HC1
H
HC2
HEB
Figura 2.9: Curva de magnetização demonstrativa. O campo de exchange bias e o campo
coercivo são representados na ﬁgura por Heb e Hc , respectivamente.
Através das curvas de histerese obtidas nas medidas de magnetização pelas técnicas
mencionadas acima é possı́vel deduzir, para cada amostra, os valores do campo de exchange bias Heb e do campo coercitivo Hc conforme equações abaixo:
Hc1 + Hc2
;
2
(2.13)
|Hc1 − Hc2 |
;
2
(2.14)
Heb =
Hc =
3
4
Vibrating Sample Magnetometer
Superconducting Quantum Interference Device
22
onde Hc1 e Hc2 são os campos coercitivos do lado esquerdo e do lado direito da curva de
histerese, respectivamente, deﬁnidos na Figura 2.9. Entretanto, para curvas de histerese
assimétricas em relação ao eixo de magnetização, Heb e Hc devem ser determinados a
partir de dois valores de campos, no qual a magnetização é nula. Uma forma geral para
determiná-los leva em consideração os valores obtidos pelo campo de switching para ambos
os lados, sendo este obtido a partir do procedimento de minimização de energia [35, 36].
(
Heb = −
)
HSw1 + HSw2
;
2
(2.15)
HSw1 − HSw2
;
(2.16)
2
são os campos de switching, deﬁnidos pelos pontos de inﬂexão descenHc =
onde HSw1 e HSw2
dente e ascendente da curva de histerese respectivamente (Figura 2.10).
Figura 2.10: Esquema representando os parâmetros utilizados na caracterização dos sistemas de exchange bias. As setas indicam o sentido crescente e/ou decrescente do campo
magnético [37].
2.4
Exchange bias por FMR
Em experimentos de FMR de tricamadas magnéticas com exchange bias, com o campo
magnético estático aplicado no plano da amostra, paralelo, portanto, à interface FM/AF,
23
o campo magnético de ressonância efetivo atuando sobre os spins da camada FM pode
ser representado por:
Hres (ϕ) = HU − Heb cos ϕ;
(2.17)
sendo ϕ o ângulo entre o campo magnético estático aplicado e o eixo de anisotropia
unidirecional e HU (Equação 2.18) o campo de absorção do modo uniforme de ressonância
[38];
HU = [(ω/γ)2 + (2πMS )2 ]1/2 − (2πMS ).
(2.18)
onde ω é a frequência angular, γ é o fator giromagnético e MS é a magnetização de
saturação.
Amostra
Amostra
HEB
HEB
H
H
Direção do campo
magnético estático
externo
Direção do campo
magnético estático
externo
⃗ eb paralelo e antiFigura 2.11: Orientação da amostra com o campo de exchange bias H
⃗
paralelo ao campo estático H.
Nos experimentos de variação angular do campo de ressonância no plano de amostras com exchange bias, a orientação da amostra em relação ao campo aplicado varia da
conﬁguração com o campo de exchange bias paralela e anti-paralela ao campo estático
24
aplicado (Figura 2.11). O campo efetivo atuando sobre o sistema de spins é dado, então,
por:
Hef = Hres (0) + Heb ;
(2.19)
para a conﬁguração paralela, e por:
Hef = Hres (π) − Heb ;
(2.20)
para a conﬁguração anti-paralela. O campo efetivo que satisfaz a condição de ressonância
determinada pela frequência (constante) de micro-ondas é sempre constante, qualquer que
seja a orientação da amostra em relação ao campo aplicado.
Portanto,
Hres (0) + Heb = Hres (π) − Heb .
(2.21)
Desta forma, obtém-se o campo de exchange bias:
Heb =
Hres (π) − Hres (0)
.
2
(2.22)
Assim, em experimentos de FMR, o estudo da variação angular do campo de ressonância paralelo ao plano da amostra fornece uma medida simples e direta do campo de
exchange bias, como podemos ver na Figura 2.12. De acordo com esta variação angular
do campo de ressonância, o campo de exchange bias na interface FeMn/Co é de 72 Oe.
Entretanto, outras formas de anisotropia podem estar também presentes na estrutura
FM/AF, implicando em contribuições adicionais para o campo magnético efetivo atuando
sobre os spins da camada FM. Isto, evidentemente, complica a análise fenomenológica
dos experimentos, mas pode contribuir para uma maior compreensão do fenômeno de
exchange bias.
25
8400
8380
H
res
(Oe)
8360
8340
NiFe
8320
8300
8280
8260
8240
0
60
120
180
H
240
300
360
( °)
Figura 2.12: Varivação angular do campo de ressonância do modo do Co para a tricamada
NiFe (8 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm).
26
Capı́tulo 3
Anisotropias Magnéticas
Este capı́tulo apresenta o conhecimento básico sobre anisotropia magnética e sobre as
formas de anisitropia que ocorrem nas tricamadas magnéticas investigadas.
Anisotropia magnética é o fenômeno que implica em orientação preferencial da magnetização espontânea ao longo de certas direções caracterı́sticas de cada material ferromagnético. A existência de direções preferenciais faz com que a energia interna varie
quando a magnetização, que é a soma dos momentos magnéticos por unidade de volume,
aponta em direções diferentes. Ou seja, na ausência de campo externo a magnetização
se orienta na direção do eixo fácil, minimizando a energia do sistema; isto implica que
as propriedades magnéticas destes materiais dependem da direção em que são medidas.
A anisotropia magnética pode estar relacionada com os eixos cristalográﬁcos da amostra (anisotropia magnetocristalina), com a sua forma geométrica (anisotropia de forma),
com tensões ou outros fatores que alteram propriedades da amostra (anisotropia magnetoelástica), ou ainda, por exemplo, induzida pela aplicação de um campo magnético
durante a deposição do material [39, 40, 41].
No presente trabalho, serão discutidos brevemente somente os tipos de anisotropias
mais relevantes para o entendimento dos resultados experimentais.
3.1
Anisotropia magnetocristalina
Em um material cristalino, os momentos magnéticos orbitais estão fortemente ligados
à rede, de maneira que suas orientações estão bem deﬁnidas. Assim, quando um campo
27
magnético é aplicado ao longo de alguma orientação arbitrária no cristal, o forte acoplamento órbita-rede frequentemente impede as órbitas e o seus momentos magnéticos
associados de rotacionarem em relação ao campo magnético aplicado. Enquanto que os
spins eletrônicos estão livres para girarem com ele. Contudo, os momentos magnéticos
orbitais atuam como se não sentissem o efeito deste campo (efeito quenching) [39]. Este
acoplamento, em geral, distorce os orbitais dos átomos da rede, e estes assumem sua
simetria. Existe, entretanto, um acoplamento entre momentos orbitais e de spin, e é
esta interação que dá origem à anisotropia magnetocristalina. Na ausência de um campo
magnético aplicado, esta interação manterá os spins orientados ao longo de uma determinada direção, minimizando a energia de acoplamento entre eles e os momentos magnéticos
orbitais. Se aplicarmos o campo nesta mesma direção não será difı́cil orientar os spins, e
rapidamente a magnetização de saturação será alcançada. Esta direção é conhecida como
de fácil magnetização. Agora, se tentarmos aplicar o campo magnético em uma direção
que não seja a fácil, a interação spin-órbita atuará contra a reorientação dos spins, e a
saturação será alcançada apenas com a aplicação de campo bem mais intenso. Em determinado eixo esta oposição é máxima, o que resulta em uma direção difı́cil, ou dura, de
magnetização.
⃗ × H,
⃗ de um material ferromagnético podemos
Ao observamos curvas de histerese, M
notar que, para algumas amostras, o formato das curvas depende da direção em que elas
são medidas, como podemos ver na Figura 3.1 . Para o ferro, cuja estrutura é cúbica de
corpo centrado, temos eixos fáceis ao longo das arestas do cubo, [100], e eixo difı́cil ao
longo de sua diagonal, [111].
O nı́quel também apresenta estrutura cúbica, porém de face centrada. Ao contrário
do ferro, as arestas do cubo são eixos duros e o eixo fácil se encontra na diagonal [111].
Ao submetermos um cristal à ação de um campo magnético, o campo terá que exercer trabalho para reorientar os spins, e retirá-los de sua posição de equilı́brio. Desta forma,
o cristal armazena uma certa quantidade de energia, chamada de energia de anisotropia.
Para o caso de um cristal cúbico, como Fe e Ni, podemos escrever esta energia, denotada
por Ecub , em função da orientação da magnetização de saturação Ms , em relação a cada
um dos eixos do cubo conforme a Equação 3.1:
28
Figura 3.1: Curvas de magnetização para monocristais de ferro, nı́quel e cobalto hcp [41]
e representação de suas respectivas redes cristalinas [39].
Ecub = K0 + K1 (α12 α22 + α22 α32 + α32 α12 ) + K2 (α12 α22 α32 ) + · · ·;
(3.1)
onde K0 , K1 e K2 são constantes de anisotropia cúbica particulares de cada material,
com dimensão de energia por unidade de volume. Os termos αi são os cossenos diretores
do vetor magnetização Ms com relação a cada um dos três eixos cristalográﬁcos do cubo
sendo α1 = sin θ cos ϕ , α2 = sin θ sin ϕ , α3 = cos θ, onde θ e ϕ são os ângulos polar
e azimutal, respectivamente. Potências mais altas dos termos αi geralmente não são
necessárias, e eventualmente K2 é tão pequeno que o seu termo pode ser ignorado porque
α12 α22 + α22 α32 + α32 α12 > α12 α22 α32 .
A determinação das direções de fácil e de difı́cil magnetização depende da relação
entre os valores das constantes K1 e K2 . A constante K0 é geralmente ignorada pois
aparece sozinha, em um termo que não depende de ângulo, e em geral estamos preocupados
com a variação de Ecub .
A temperatura ambiente, para o Fe [40], as constantes têm o seguinte valor K1 = 4.8
29
x 105 erg/cm3 e K2 = 5.0 x 10−4 erg/cm3 . Quando K1 > 0, o primeiro termo da expressão
acima tem seu valor mı́nimo nas direções [100], ao passo que, quando K1 < 0, o mı́nimo
está nas direções [111].
No caso do cobalto, em sua forma massiça, temos uma estrutura cristalina hexagonal, como mostra a Figura 3.1. A energia de anisotropia associada com esta estrutura,
Ehex , só depende do ângulo θ entre a magnetização Ms e o eixo c,
Ehex = K0′ + K1′ sin2 θ + K2′ sin4 θ + · · ·;
(3.2)
Na Equação 3.2, K1′ > 0. As constantes K1′ e K2′ dependem do material e, mais
uma vez, a relação entre elas determinará quais são os eixos fáceis. Para o cobalto K1′ > 0
e K2′ > −K1′ , o mı́nimo de energia ocorre para θ = 0. Apenas o eixo hexagonal é de fácil
magnetização, e qualquer direção no plano basal é igualmente de difı́cil magnetização.
Um cristal que apresenta apenas um eixo de fácil magnetização, como o cobalto, tem,
portanto, uma anisotropia uniaxial. Para o Co hcp, à temperatura ambiente [40], K1′ = 4.1
x 106 erg/cm3 e K2′ = 1.0 x 106 erg/cm3 . Quando em forma de ﬁlme ﬁno, entretanto, o
Co pode apresentar uma estrutura cúbica, fcc.
Para um cristal hexagonal a energia magnetocristalina pode ser escrita da seguinte
forma [39]:
Ehex = K1′ sin2 θ;
(3.3)
sendo θ o ângulo entre as direções da magnetização e do eixo de fácil magnetização (eixo
hexagonal) e K1′ a constante de anisotropia de primeira ordem.
A anisotropia magnetocristalina pode ser também representanda como um torque
atuando na magnetização que é dada pela taxa de variação da energia em relação ao
ângulo θ. Assim, para pequenos valores de θ, ou seja, sin θ ≈ θ, o torque é dado pela
seguinte relação [39]:
T = 2K1′ θ;
(3.4)
sendo K1′ a constante de anisotropia. Entretanto, assumindo que há um campo de aniso→
−
tropia efetivo H k que produz o mesmo efeito da anisotropia mgnetocristalina, isto é, que
30
→
−
−
→
causa o mesmo torque na magnetização T = | H k x M S | = HK MS θ = 2Kθ no qual são
considerados pequenos valores de ângulos, o campo de anisotropia é dado, portanto, por:
HK1′ = 2K1′ /MS ;
(3.5)
sendo MS a magnetização de saturação do material ferromagnético [39].
3.2
Anisotropia de forma
Ao magnetizarmos uma amostra, observamos o surgimento de pólos magnéticos. Estes
→
−
pólos são capazes de produzir um campo magnético, H , cujas linhas sempre partem do
pólo norte e chegam no pólo sul. Isto vale tanto para o exterior quanto para o interior
da amostra, como mostra a Figura 3.2. Em amostras ﬁnitas, a formação de dipolos
(momentos magnéticos) não compensados, induzidos na superfı́cie do material magnético,
provoca o aparecimento de um campo interno resultante e este tende a se orientar no
sentido oposto ao da magnetização que o cria, sendo chamado de campo desmagnetizante,
−
→
Hd conforme sugere a Figura 3.3.
Figura 3.2: Campo magnético, H, produzido pelos pólos de uma barra magnetzada [39].
Quando a magnetização for uniforme, o campo efetivo Hef que atua no interior do
material magnético poderá ser descrito como 3.6:
Hef = H + Hd ;
31
(3.6)
onde H é o campo magnético aplicado. Na Figura 3.4 podemos observar um exemplo
do efeito da anisotropia de forma, onde a curva com a linha tracejada representa a medida experimental da magnetização e a curva com linha cheia representa a variação da
magnetização obtida após a subtração do campo desmagnetizante.
Figura 3.3: Dipolos criados na superfı́cie da esfera magnetizada [40].
Figura 3.4: Curva de magnetização mostrando o efeito do campo desmagnetizante [40].
−
→
O campo Hd é extremamente dependente do formato da amostra, e sua intensi−→
−
→
dade é proporcional à magnetização que o cria, Hd =Nd MS . Se tomarmos uma amostra
esférica, que não apresenta anisotropia cristalina, e medirmos sua magnetização em diferentes direções, não notaremos diferença (anisotropia de forma nula). Repetindo o mesmo
procedimento para uma amostra em formato de elipsóide, por exemplo, observaremos o
surgimento de uma anisotropia. Trata-se da anisotropia de forma, que se deve ao campo
desmagnetizante da amostra. O espectro de um ﬁlme de Fe depositado sobre um substrato monocristalino de MgO, apresentado na Figura 3.5, revela claramente o efeito de
32
anisotropia de forma, apresentando uma variação de campo de ressonância de quase 14
kOe; isto não ocorre com o espectro do substrato de MgO por se tratar de um material
−
→
paramagnético, ou seja, a anisotropia de forma é nula (Hd = 0). Portanto, os modos de
absorção nas conﬁgurações paralela e perpendicular não mudam de posição ao longo do
eixo do campo magnético aplicado.
Derivada da Absorção
60
Campo Paralelo
20
0
-20
-40
30
Derivada da Absorção
Filme Fe/MgO
40
4
6
8
10
12
14
16
18
20
Filme Fe/MgO
20
Campo Perpendicular
10
0
-10
-20
4
6
8
10
12
14
16
18
20
Campo Aplicado (kOe)
Figura 3.5: Espectro de FMR do ﬁlme Fe/MgO nas conﬁgurações paralela e perpendicular
do campo magnético aplicado [42].
A energia dipolar associada ao campo desmagnetizante de uma amostra pode ser
escrita da seguinte forma:
→ −→
1−
Ed = − Hd .MS ;
2
(3.7)
onde Hd = Nd MS é o campo de desmagnetização e Nd é o coeﬁciente de desmagnetização
−
→
na direção de M S . Para uma amostra em forma de um elipsóide com semieixo maior a e
semi-eixo menor b, onde b = c (Figura 3.6), a Equação 3.7 pode ser reescrita como:
1
1
Ed = MS2 Na + (Nb − Na )MS2 sin2 θ;
2
2
33
(3.8)
onde Na e Nb são os fatores desmagnetizantes, que dependem da geometria da amostra e
θ é o ângulo entre a magnetização e o eixo fácil [39].
Figura 3.6: Ilustração de um esferóide oblato. Figura adaptada da referência [40].
A anisotropia de forma é mais intensa para os eixos mais curtos do material, favorecendo a orientação de sua magnetização nas dimensões mais alongadas. No caso de ﬁlmes
ﬁnos magnéticos, onde uma dimensão é muito menor que as outras duas, a anisotropia de
forma sempre estará presente e tende a manter a magnetização presa ao plano do ﬁlme.
Considerando um ﬁlme ﬁno como um esferóide oblato achatado, veriﬁca-se que Na −→ 4π
e Nb −→ 0. Assim, pode-se reescrever a Equação 3.8, desconsiderando o termo que não
depende do ângulo θ (termo constante) da seguinte forma:
Ed = −2πMS sin2 θ.
(3.9)
Esta equação de energia de forma pode ser comparada com a equação da energia
magnetocristalina, levando em conta que o eixo curto tem o mesmo papel do eixo de difı́cil
magnetização do cristal e que o eixo longo repersenta do eixo de fácil magnetização.
3.3
Anisotropia induzida
A anisotropia pode estar relacionada com os eixos do cristal, com a forma geométrica,
com a superfı́cie, com as tensões mecânicas ou ainda com outros fatores, como por exemplo
por indução, por tratamento térmico (annealiing) na presença de campo magnético, deformação elástica ou ainda irradiação com partı́culas de alta energia com campo magnético
aplicado.
Nos ﬁlmes ﬁnos magnéticos, qualquer que seja o processo de deposição, a anisotropia
de forma sempre estará presente. Dependendo do processo de deposição e da estrutura
34
do ﬁlme (monocristalinos, policristalinos, amorfos), pode ocorrer também a presença de
anisotropia magnetocristalina, de anisotropia induzida, e mesmo de anisotropia magnetoelástica [39].
Aplicando-se um campo magnético ao longo de uma direção no plano do ﬁlme durante o processo de deposição é possı́vel induzir anisotropia magnética, desde que este
campo seja suﬁcientemente intenso para gerá-la. A anisotropia assim induzida quase
sempre tem uma caracterı́stica unidirecional e pode ser chamada como exchange bias
quando depositadas em estruturas do tipo FM/AF. Devido a este método de indução a
anisotropia unidirecional de estruturas como MnPd/Co pode alcançar valores da ordem
de 3000 Oe [43].
Com o objetivo de produzir a anisotropia de troca, os ﬁlmes estudados neste trabalho
foram depositados com um campo magnético externo aplicado no plano do substrato.
3.4
Anisotropia rodável
Além das formas de anisotropias consideradas nas seções anteriores, existem ainda
outros tipos de anisotropias magnéticas, sendo uma delas a anisotropia rodável. Esta
forma de anisotropia é caracterizada por permitir que seu eixo de fácil de magnetização
seja girado pela aplicação de um campo magnético intenso. Este efeito pode ser induzido
em ﬁlmes ﬁnos magnéticos na presença de campo magnético.
Várias hipóteses sobre a presença desta anisotropia em ﬁlmes ﬁnos têm sido apresentadas e também alguns modelos teóricos foram propostos para explicar sua origem, tal
como modelos em bicamadas FM/AF que consideram uma distribuição de grãos AF na
interface FM/AF [31].
Os efeitos da anisotropia rodável em experimentos de FMR são, geralmente, observados a partir do deslocamento do campo magnético de ressonância Hres , com a variação
angular do campo magnético estático aplicado no plano do ﬁlme.
Geshev e colaboradores [44], visando explicar o aumento da coercividade em sistemas
FM/AF, assim como as suas dependências com a temperatura, propuseram um modelo
baseado numa distribuição de eixos fáceis dos grãos da camada AF, supondo interfaces não
compensadas onde os grãos localizados nessa interface podem inverter sua magnetização
irreversivelmente, produzindo anisotropia rodável. A energia de anisotropia rodável Era ,
35
pode ser escrita como:
(
Era = −Kra
⃗ F M .ĥ
M
MF M
)2
;
(3.10)
onde Kra é a constante de anisotropia rodável e ĥ é o vetor unitário na direção do campo
aplicado.
A análise teórica dos resultados experimentais apresentada no capı́tulo 7 considera a
presença de anisotropias uniaxial, unidirecional e rodável nas tricamadas NiFe/FeMn/Co
investigadas neste trabalho. Além disto, o ajuste da teoria com os resultados experimentais inclui a contribuição de um campo de anisotropia de parede de domı́nio magnético
da camada antiferromagnética.
36
Capı́tulo 4
Técnicas Experimentais
Neste capı́tulo descrevemos as técnicas experimentais usadas para a produção e caracterização das tricamadas NiFe/FeMn/Co, em particular, para o estudo do fenômeno de
exchange bias.
4.1
Pulverização catódica por magnetron
A técinca de Pulverização Catódica consiste em ionizar um gás inerte entre dois eletrodos, gerando um plasma. O alvo é ligado à fonte de potencial negativo, e o suporte
com o substrato é aterrado ou mantido em potencial ﬂutuante [45]. Os ı́ons positivos
produzidos pelo campo elétrico no gás rarefeito são acelerados em direção ao alvo negativo, arrancando átomos e moléculas (neutras) por tranferência de energia. As partı́culas
ejetadas do alvo vagam através do gás e se depositam sobre o substrato para a produção
do ﬁlme. Para alvos de boa condutividade elétrica, o campo elétrico aplicado entre os
eletrodos pode ser de corrente contı́nua (DC); no entanto, para materiais isolantes e de
baixa condutividade, o campo elétrico entre os eletrodos deve ser de corrente alternada,
com frequência da ordem de MHz; para isto se aplica um sinal de radiofrequência (RF).
A ionização dos átomos do gás inerte no plasma se processa pelas colisões com os
elétrons. Para aumentar a eﬁciência desta ionização pode-se conﬁnar os elétrons perto da
superfı́cie do alvo mediante a aplicação de um campo magnético. Neste caso, a técnica
denomina-se Pulverização Catódica por Magnetron (Magnetron Sputtering). O alvo, além
de estar ligado à fonte de potencial, agora encontra-se instalado sobre uma fonte mag37
netron, a qual possui um arranjo de ı́mãs permanentes dispostos de modo tal que numa
região ao redor da superfı́cie do alvo, um campo magnético é formado (Figura 4.1).
Na presença de campo magnético, os elétrons estão sujeitos à força de Lorenz:
⃗
F⃗ = (md⃗v /dt) = −q(⃗ε + ⃗v × B);
(4.1)
onde q, m e ⃗v são a carga, a massa e a velocidade do elétron, respectivamente.
Devido à força de Lorentz os elétrons, produzidos no catodo pelo campo elétrico (⃗ε)
DC, são acelerados contra o anodo fazendo um movimento helicoidal em torno das linhas
⃗ e contribuindo para a ionização do gás. Desta forma, a densidade
do campo magnético (B)
de ionização é ampliﬁcada nesta região permitindo obter altas taxas de deposição [46].
Figura 4.1: Desenho de uma magnetron em corte com destaque das partes internas e um
esquema do processo de sputtering [47].
As tricamadas NiFe/FeMn/Co analisadas neste trabalho foram preparadas através
38
da técnica de Pulverização Catódica por Magnetron no Laboratório de Filmes Finos do
Centro Brasileiro de Pesquisas Fı́sicas (CBPF). Este sistema, modelo ATC-2400 da AJA
International, possui duas câmaras cilı́ndricas: uma principal de 750 mm de diâmetro por
350 mm de altura, onde estão instaladas cinco fontes Magnetron, dispostas circularmente
na base da câmara, sendo três para alvos de 50 mm de diâmetro e duas para alvos da
ordem de 40 mm de diâmetro. Os alvos, com espessuras fornecidas pelos fabricantes, são
instalados sobre as Magnetrons, as quais são ligadas às fontes de potencial DC ou RF,
segundo o tipo de material do alvo. O sistema possui três fontes DC e duas fontes RF
e permite colocar até cinco porta-substratos dentro da câmara principal sobre uma base
giratória. Nesta base, encontra-se também uma caixa suporte, dentro da qual coloca-se
o porta-substrato sobre o qual ocorrerá a deposição. Esta caixa possui um sistema de
resfriamento e aquecimento para variar a temperatura do substrato entre 5 o C e 1000
o
C. Uma célula de Knudsen encontra-se também instalada entre as Magnetrons para
crescimento de ﬁlmes através de evaporação térmica de metais enriquecidos com isótopos
de interesse.
A outra câmara (antecâmara), de 100 mm de diâmetro, está acoplada à câmara
principal por uma válvula manual de ultra alto vácuo, permitindo colocar e retirar os
porta-substratos da câmara principal sem quebrar o vácuo nesta última. As câmaras têm
sistemas de bombeamento independentes; o vácuo ﬁnal da câmara principal é da ordem
de 2 × 10−8 T orr (pressão de base) e da antecâmara de 2 × 10−7 T orr. O sputtering é
feito numa atmosfera de argônio de alta pureza com uma pressão (pressão de trabalho)
que é controlada de acordo com a taxa de deposição desejada; esta taxa também depende
do material do alvo. O controle do posicionamento dos porta-substratos, a sequência
das deposições, o tempo de deposição e o acionamento da abertura e fechamento dos
obturadores das fontes magnetron são feitos por computador. No entanto, o controle
da pressão de trabalho e o acionamento do plasma é manual. O esquema do sistema
de deposição está mostrado na Figura 4.2 e os detalhes completos de sua estrutura e
funcionamento podem ser encontradas nas referências [47, 48].
Antes do crescimento das amostras é preciso determinar as taxas de deposição desejadas para cada material. Para se determinar uma taxa, é depositada uma camada única
de cada alvo utilizando as mesmas condições de pressão de base, pressão de trabalho,
temperatura do substrato, potência DC ou RF e distância alvo - substrato, que serão
39
Figura 4.2: Esquema do Magnetron Sputtering do CBPF (parte superior) e esquema do
processo de pulverização de um magnetron (parte inferior)[49].
utilizadas na preparação das multicamadas. Depois é determinada a espessura de cada
ﬁlme padrão através do ajuste das respectivas curvas de reﬂetividade, como será explicado
na subseção seguinte.
4.1.1
Calibrações
A difratometria de raios-X em ângulo rasante (de 0,9 a 8o ), também chamada reﬂectividade, foi utilizada, sistematicamente, para determinar a espessura depositada em ﬁlmes
40
de monocamadas e, com isto, calibrar as taxas de deposição usadas durante o sputtering.
Quando um ﬁlme de densidade uniforme é depositado sobre um substrato, a reﬂectividade normal de Fresnel do substrato sem o ﬁlme torna-se modulada por oscilações,
devido as interferências das ondas reﬂetidas na superfı́cie da interface ar/ﬁlme e as ondas
reﬂetidas na inteface ﬁlme/substrato. Estas oscilações são chamadas de franjas de Kiessig [50] e foram descobertas na década de 1930. O perı́odo das franjas é inversamente
proporcional a espessura da camada depositada: quanto mais espesso for o ﬁlme, menor
será o perı́odo de oscilação.
Å)
Taxa de deposição: 0,54 Å/s
Amplitude Relativa
Si (100) / Ta (800
1.2
1.4
1.6
1.8
2.0
2
2.2
2.4
2.6
2.8
(graus)
Figura 4.3: Curva de reﬂectividade de raios-X do Ta depositado em substrato de Si (100).
Para a determinação das espessuras das camadas depositadas foram analisados os
espaçamentos das franjas de Kiessig das curvas de reﬂectividade de raios-X, para a radiação Kα do cobre (λ = 1, 5418 Å), em ﬁlmes com aproximadamente 800 Å (80 nm). A
Figura 4.3 mostra as franjas obtidas para o tântalo (Ta) utilizado como camada protetora
na maioria das amostras produzidas neste trabalho. Da análise dos espaçamentos destas
franjas foi obtida a espessura da camada depositada e determinada a taxa de deposição
do tântalo.
A separação entre as franjas (△θ) permite determinar a espessura total (t) das
monocamadas segundo a Equação 4.2, derivada da expressão de Bragg, onde λ é dado
41
pelo Kα do cobre, gerador de raios-X.
A lei de Bragg modiﬁcada pode assim ser escrita como [51]:
kλ = 2t sin 2θc ;
(4.2)
onde k é a ordem de reﬂexão e t é a espessura do ﬁlme. Considerando só a parte real do
ı́ndice de refração do ﬁlme, tem-se:
(
2
sin θ =
λn
2t
)2
+ 2δ.
(4.3)
A partir da construção de um gráﬁco de sin2 (θ), ajusta-se uma parábola pela
Equação 4.4 conforme podemos ver na Figura 4.4:
y = sin2 (θ) = ax2 + bx + c.
(4.4)
Assim, temos que:
(
a=
λ
2t
)2
.
(4.5)
Finalmente obtém-se o valor da espessura da monocamada t pela equação:
λ
t= √ .
2 a
(4.6)
Sabendo que para a radiação Kα do cobre λ = 1, 5418 Å (Figura 4.4), temos que
√
a = 9.30039 × 10−7 e 2 a = 0.001929, logo a espessura obtida é t = 799, 27 ± 1, 56 Å. O
valor da espessura obtida é muito próximo do valor desejado, ou seja, t = 800 Å.
Como o tempo de deposição é conhecido, a taxa de deposição de cada alvo é calculada dividindo-se a espessura total do ﬁlme pelo tempo de deposição. No caso do Ta,
tempo = 1.400 s e espessura = 799, 27 Å. De acordo com a equação:
TX =
espessura
.
tempo
A taxa de deposição do Ta equivale (TX ) a 0, 54 Å/s.
42
(4.7)
( )
2
Sen
Sen
2
( )
Fit Polinomial
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
Número de picos
Figura 4.4: Ajuste polinomial obtido através do espectro de reﬂectividade de raios-X do
Ta depositado em substrato de Si(100) durante um perı́odo de 1.400 s.
Este mesmo procedimento foi realizado para todas as outras monocamadas utilizadas neste trabalho, tais como: NiFe (TX = 0, 35 Å/s), FeMn (TX = 0, 82 Å/s), Co (TX =
0, 37 Å/s) e Cu (TX = 0, 60 Å/s). A calibração das amostras utilizadas no Magnetron
Sputtering é de extrema importância para a determinação da taxa de deposição do material e, conseqentemente, de sua espessura. Sendo assim, é possı́vel produzir ﬁlmes ﬁnos
com a espessura que se deseja através do conhecimento do tempo de deposição necessário
para atingı́-la.
4.2
Difração de raios-X
A difração de raios-X é uma técnica não destrutiva que fornece informação estrutural em
escala atômica. O difratograma de raios-X é dividido em duas regiões: ângulos rasantes
(2θ < 15o ), abaixo da primeira reﬂexão de Bragg, e altos ângulos (2θ > 15o ) que serve
para determinar a estrutura cristalina dos ﬁlmes. A difração de raios-X para um sólido
pode ser descrita como a reﬂexão especular da radiação incidente numa famı́lia de planos
da rede cristalina. A radiação reﬂetida em um plano e nos planos adjacentes, difere por
43
um fator de fase que depende da diferença de caminho percorrido. A diferença de caminho
percorrido pelos feixes reﬂetidos pelos planos adjacentes é 2d sin θ, onde d é a distância
interplanar e θ é o ângulo de incidência. Para interferência construtiva, esta diferença de
caminhos obedece a lei de Bragg [39]:
2d sin θ = nλ;
(4.8)
onde λ é o comprimento de onda dos raios-X e n representa um ı́ndice inteiro, conhecido
como a ordem da reﬂexão.
Dada a posição angular de um pico de difração de Bragg, pode-se calcular o vetor
⃗ e a distância interplanar d referentes à famı́lia de planos associados
da rede recı́proca G
⃗ está relacionado à distância d através da expressão:
ao pico de difração. O módulo de G
d=
2π
.
⃗
|G|
(4.9)
Com estes dados, os parâmetros de rede da estrutura cristalina do material estudado
podem ser calculados. Como exemplo, é usado o caso da estrutura cúbica de face centrada,
sendo representada no espaço real com uma célula primitiva de lado a, que tem como
representação no espaço recı́proco uma rede cúbica de corpo centrado com uma célula
primitiva de lado 4π/a, de forma que os vetores da base da rede recı́proca podem ser
escritos como [51]:
4π 1
4π 1
4π 1
b⃗1 =
(ŷ + ẑ − x̂), b⃗2 =
(ẑ + x̂ − ŷ), b⃗3 =
(x̂ + ŷ − ẑ).
a 2
a 2
a 2
(4.10)
O vetor da rede recı́proca é dado, então, por:
⃗ = 4π (ν1 x̂ + ν2 ŷ + ν3 ẑ);
G
a
(4.11)
onde os ı́ndices νi em função dos ı́ndices de Miller são:
1
1
1
ν1 = (−h + k + l), ν2 = (h + k − l), ν3 = (h + k − l).
2
2
2
44
(4.12)
⃗ na Equação 4.9 , tem-se:
Substituindo o módulo de G
a = 2d(ν12 + ν22 + ν32 )1/2 .
(4.13)
A Equação 4.13 relaciona o parâmetro de rede a, a distância interplanar d e os
ı́ndices de Miller hkl referentes a um pico de difração de Bragg do cristal.
Medidas de difração de raios-X foram realizadas somente para uma amostra com a
ﬁnalidade de caracterizar estruturalmente os ﬁlmes crescidos pela técnica de sputtering.
De acordo com a ﬁgura 4.5 pôde-se notar que as camadas desejadas foram criadas e identiﬁcadas, levando em consideração que o sputtering diﬁcilmente possibilitaria o crescimento
de ﬁlmes não policristalinos.
Intensidade (u.a.)
NiFe (111)
Co (111)
FeMn (111)
42
44
2
46
48
(graus)
Figura 4.5: Difração de raios-X da amostra NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm).
4.3
4.3.1
Magnetometria
Magnetômetro de Amostra Vibrante (VSM)
O Magnetômetro de Amostra Vibrante foi desenvolvido por Simon Foner, em 1959 [52],
e é baseado na variação do ﬂuxo magnético em uma bobina de detecção quando em sua
45
proximidade faz-se vibrar uma amostra que está sujeita a ação de um campo magnético
uniforme [39]. Essa técnica permite realizar medidas em função do campo magnético, da
temperatura e da orientação cristalográﬁca da amostra, sendo assim aplicada para diferentes tipos de materiais magnéticos, além de poder ser utilizada no estudo de propriedades
magnéticas, tais como histerese, saturação e campo coercivo.
O princı́pio de funcionamento do VSM requer a amostra ﬁxa na extremidade de
uma haste longa, não magnética e rı́gida, com a outra extremidade da haste ﬁxada à
membrana de um alto-falante ou a algum outro tipo de sistema de vibração. A haste é
posicionada entre os polos de um eletroı́mã, no qual as bobinas de detecção com o seu
devido arranjo são montadas (Figura 4.6). Normalmente, o gradiente de campo é obtido
por um gradiômetro construı́do com dois pares de bobinas detetoras que captam a força
eletromotriz induzida pela amostra. Cada uma das bobinas de um par está enrolada em
sentido oposto ao outro par, para que entre elas apareça um gradiente de campo magnético
onde será colocada a amostra.
O movimento oscilatório da amostra magnetizada induz uma tensão alternada nas
bobinas de detecção cuja intensidade é proporcional ao momento magnético da amostra.
A tensão induzida pode ser variada a partir da mudança do campo magnético estático
produzido pelo eletroı́mã. A tensão alternada (intensidade pequena) é ampliﬁcada por
um ampliﬁcador lock-in, o qual é sensı́vel apenas aos sinais na frequência de vibração.
O ampliﬁcador lock-in deve ser calibrado com um sinal de referência na frequência de
vibração. A calibração é feita, geralmente, com uma amostra de momento magnético
conhecido [39]. Além disso, o porta amostras deve ser feito com material não magnético
de usinagem fácil, com bom acabamento superﬁcial e de baixa densidade, para não induzir
fortes sinais. Materiais da famı́lia do acrilı́co, como o polimetil-metacrilato, e da famı́lia
do cloreto de polivinila(PVC), costumam ser usados.
As medidas obtidas neste trabalho através do magnetômetro de amostra vibrante
(VSM) foram realizadas no laboratório de Filmes Finos do Centro Brasileiro de Pesquisas
Fı́sicas (CBPF), com um equipamento da Quantum Design que permite realizar medidas
de magnetização em função da temperatura na faixa de 50 a 400 K, e em função do
campo magnético aplicado de até 3 T. É um sistema totalmente cryofree, quer dizer, que
não utiliza lı́quidos criogênicos (nitrogênio e hélio lı́quidos) para as medidas em baixas
temperaturas. Possui um programa de controle e medida de fácil utilização pelos usuários
46
Figura 4.6: Diagrama simpliﬁcado do Magnetomêtro de Amostra Vibrante.
e tem alta sensibilidade na medida da magnetização.
4.3.2
Dispositivo Supercondutor de Interferência Quântica (SQUID)
Para a realização de medidas de magnetometria foi utilizado também um magnetômetro
SQUID MPMS1 -5S da Quantum Design localizado no Instituto de Fı́sica de Matéria Condensada da Universidade Técnica de Braunschweig2 , na Alemanha, capaz de operar desde
a temperatura de 1.8 K até 400 K e com campos de até 5 T. Medidas de magnetização em
função do campo magnético e da temperatura podem ser extraı́das neste equipamento.
Curvas de susceptibilidade magnética também podem ser adquiridas. O SQUID possui
1
2
Magnetic Property Measurement Systems
Technische Universität Braunschweig: Institut für Physik der Kondensierten Materie
47
uma ótima sensibilidade, de forma que mesmo pequenos fragmentos dos ﬁlmes ﬁnos podem ser medidos. Neste trabalho, realizou-se medidas de magnetização em função do
campo magnético, a baixas temperaturas.
O porta-amostras é uma haste sem sinal diamagnético expressivo. Para o caso de
ﬁlmes, em medidas paralelas ao plano do ﬁlme, costuma-se ﬁxar a amostra com uma
ﬁta de Kapton (diamagnético) que cobre quase todo o canudo. Assim, é garantida a
orientação da amostra e o Kapton não inﬂuenciará na medida, pois estará presente em toda
a varredura. Em nossas amostras, a direção do campo magnético externo (H0 ) aplicado
durante a deposição foi alinhada com a direção do campo magnético produzido pelo
SQUID. Através do sinal da magnetização espontânea (H = 0), que pôde ser identiﬁcada
pela curva virgem do ciclo de histerese, o sentido positivo do H0 (em relação ao H do
SQUID) aplicado durante a deposição foi identiﬁcado. Como a bobina supercondutora
do SQUID opera na temperatura de He lı́quido, antes de inserir o canudo com a haste de
medidas dentro do SQUID, faz-se necessário evacuar uma câmara auxiliar intermediária
entre o meio atmosférico e o interior do SQUID. A troca das amostras só pode ser realizada
à temperatura ambiente.
O próximo passo é realizar o procedimento de centrar a amostra em relação ao
sistema detector. Após a amostra ser centrada, basta deﬁnir os parâmetros no programa
e realizar a medida.
A sensibilidade do magnetômetro SQUID é de aproximadamente 10−7 emu, enquanto
que a do VSM pode chegar a 10−5 emu [39]. Por outro lado, o SQUID possui um alto custo
de operação devido à uma maior necessidade de utilização do hélio lı́quido necessário para
atingir uma temperatura de aproximadamente 2 K, além de um tempo médio de medida
da ordem de 5 horas para cada amostra. O uso do VSM para ﬁlmes ﬁnos também possui
algumas vantagens, tais como: porta amostras mais versátil, possibilidade de realizar
medidas em função do ângulo de aplicação do campo magnético (com a rotação da amostra
nos dois eixos), aquisição de dados mais versátil, facilidade de operação e baixo custo.
Entretanto, algumas medidas de SQUID foram realizadas nesta tese com o intuito de
comparar os parâmetros obtidos pelas medidas obtidas por VSM.
48
4.4
Ressonância Ferromagnética (FMR)
As técnicas de Ressonância Magnética resultaram do grande desenvolvimento dos sistemas de micro-ondas ocorrido durante a Segunda Guerra Mundial. Elas podem ser
divididas em duas áreas distintas, a Ressonância Magnética Eletrônica, relacionada com
momentos magnéticos de elétrons, e a Ressonância Magnética Nuclear, relacionada com
momentos magnéticos nucleares. Os princı́pios básicos das duas técnicas sâo os mesmos,
mas como existem diferenças nas magnitudes e sinais das interações magnéticas envolvidas, os aspectos experimentais são bem diferentes. Nos experimentos de RMN, o sistema
de spins (prótons) é excitado por radiação eletromagnética na faixa de MHz, enquanto
que os nos experimentos de RME o sistema de spins (elétrons) é excitado por radiação na
faixa de GHz.
A área de Ressonância Magnética Eletrônica engloba a Ressonância Paramagnética
Eletrônica (EPR), relacionada com sistemas de spins desordenados ou isolados, e a Ressonância Ferromagnética (FMR), relacionada com sistemas de spins ferromagneticamente
ordenados. As primeiras experiências de EPR em sólidos foram realizadas por E. Zavoisky, na Rússia, em 1945, e por R. L. Cummerow e D. Halliday, nos Estados Unidos, em
1946. Ao mesmo tempo, na Inglaterra, B. Bleaney e R. P. Penrose, e W. E. Good, desenvolveram estudos detalhados sobre a absorção de micro-ondas pela molécula de amônia,
e J. H. E. Griﬃths observou o fenômeno de FMR [53].
Os resultados experimentais de Griﬃths foram publicados pela revista Nature em
1946, mas sem uma interpretação correta do fenômeno observado. A explicação correta,
usando um tratamento clássico foi apresentada poucos meses depois por C. Kittel. O
tratamento clássico completo desenvolvido por C. Kittel foi publicado em 1948. Um
tratamento quântico, desenvolvido por J. H. van Vleck foi publicado em 1950 [53]. A
extensa teoria já desenvolvida a partir desses trabalhos originais e a vasta aplicação ao
estudo das propriedades de ﬁlmes ﬁnos magnéticos e partı́culas magnéticas, seguramente
comprovam a atualidade e versatilidade da técnica de Ressonância Ferromagnética.
Condição de ressonância
A técnica de Ressonância Magnética Eletrônica pode ser aplicada a todos os sistemas
que apresentam momento de dipolo magnético, produzido por elétrons desemparelhados.
49
Na maioria dos casos, mais de 99% do momento de dipolo magnético é devido ao momento angular de spin. Nos experimentos, a amostra em estudo é colocada no centro de
uma cavidade ressonante e exposta a um ﬂuxo contı́nuo de radiação eletromagnética na
faixa de micro-ondas, na presença de um campo magnético intenso e estático, gerado por
um eletromagneto, e um campo fraco de modulação. Na presença do campo magnético
estático, o sistema de spins da amostra (elétrons desemparelhados) se desdobra em dois ou
mais estados de energia; o campo magnético oscilante de micro-ondas provoca transições
entre esses estados, o que implica em absorção de energia pela amostra (Figura 4.7). Para
que as transições ocorram, é necessário que o campo oscilante de micro-ondas seja perpendicular ao campo magnético estático [54]. Durante os experimentos, por razões técnicas,
a frequência de micro-ondas é mantida constante. Faz-se, então, uma varredura do campo
magnético aplicado sobre a amostra, monitorando-se a absorção de micro-ondas. Esta absorção ocorre quando a diferença entre os estados de energia do sistema de spins (gβHef )
for igual à energia da radiação de micro-ondas (hν) incidente sobre a amostra, ou seja, a
condição de ressonância:
hν = gβHef ;
(4.14)
onde h é a constante de Planck, ν é a frequência de micro-ondas, g é o fator de espalhamento espectroscópico (parâmetro caracterı́stico da amostra), β é o magneton de Bohr,
e Hef é o campo magnético efetivo atuando sobre o sistema de spins. Para sistemas de
spins em estado s (elétrons livres, g = 2, 00232) e frequência de micro-ondas ν = 9, 5
GHz, o campo efetivo é igual a 3500 G. Valores do fator-g diferentes de 2, 00232 resultam
de contribuições de momento angular orbital para o momento magnético.
Figura 4.7: Esquema representando as transições Zeeman em um sistema de spins 1/2
com H ̸= 0 [55].
50
Espectro de ressonância
O campo magnético efetivo que atua sobre o sistema de spins resulta da soma do campo
externo aplicado com os campos intrı́nsecos caracterı́sticos da amostra. O monitoramento
da absorção de micro-ondas, enquanto se faz a varredura do campo externo aplicado, gera
assim um diagrama que representa a absorção de micro-ondas em função da intensidade
do campo magnético aplicado; o campo de modulação afeta a intensidade de absorção,
gerando um sinal alternado que implica na derivada primeira da curva de absorção, que é
o espectro de ressonância magnética (Figura 4.8). Os parâmetros fornecidos pelo espectro
de ressonância são, portanto, o campo de ressonância, isto é, o campo que corresponde ao
máximo de absorção de micro-ondas, a largura de linha, que reﬂete a homogeneidade da
amostra, e a intensidade de absorção, que depende da concentração de spins na amostra.
Para cada frequência de micro-ondas usada nos experimentos, esses parâmetros podem
ser investigados em função da orientação do campo magnético estático em relação aos
eixos de simetria da amostra, ou em função da temperatura, ou ainda em função de
tratamentos especı́ﬁcos que possam modiﬁcar propriedades da amostra. As limitações
da técnica, dependendo da amostra, decorrem da exigência de campo magnético estático
bem elevado para observação da ressonância. Não homogeneidades do campo magnético
efetivo interno levam também a alargamentos não homogêneos da linha de ressonância.
Isto reduz a sensibilidade da técnica, mas por outro lado fornece informação detalhada
sobre a qualidade magnética e estrutural da amostra com uma resolução não alcançada
por outras técnicas.
Aplicações da ressonância magnética eletrônica
A técnica de EPR pode ser aplicada ao estudo de: radicais livres nos estados sólido,
lı́quido, ou gasoso; defeitos pontuais em sólidos, como impurezas paramagnéticas e centros
de cor em minerais; sistemas com dois ou mais elétrons desemparelhados; ı́ons de metais
de transição; ı́ons de terras raras e actinı́deos; substâncias irradiadas. Nesses materiais,
interações ﬁnas (campo cristalino) e hiperﬁnas (spin nuclear ) podem contribuir para o
campo efetivo atuando sobre o sistema de spins. No caso de materiais ferromagnéticos,
nos experimentos de FMR, além da ação do campo magnético aplicado sobre a amostra,
os elétrons sofrem também a ação de campos magnéticos intrı́nsecos do próprio material.
A condição geral de ressonância, além de depender da magnetização de saturação do ma51
Figura 4.8: Espectro de RME, onde χ2 é a susceptibilidade magnética e
dχ2
dH
é a derivada
dela com relação ao campo externo aplicado [55].
terial e da condição de equilı́brio desta magnetização, pode depender também de várias
contribuições de anisotropia magnética e de fatores de desmagnetização associados à geometria (forma) da amostra. A natureza das contribuições intrı́nsecas da amostra para
o campo efetivo que atua sobre os elétrons determina, portanto, a diferença entre EPR e
FMR. Os espectros de um ﬁlme de Fe depositado sobre um substrato monocristalino de
MgO, apresentados na Figura 3.5, revelam claramente esta diferença.
Vantagens da técnica de FMR
No estudo das propriedades de ﬁlmes ﬁnos magnéticos, a FMR possibilita a avaliação
de todos os parâmetros essenciais que descrevem essas propriedades, tais como anisotropia magnética, magnetização efetiva (momento magnético), temperatura de Curie, coeﬁcientes de acoplamento magneto-elástico, mecanismos de relaxação da magnetização, e
fator-g. Possibilita também o estudo da anisotropia magnética de superfı́cie, da anisotropia de troca em bicamadas FM/AF, e do acoplamento intercamadas, em multicamadas
magnéticas. Permite ainda, no caso da observação de modos de Ressonância de Ondas de
Spin, o estudo da constante de troca, da anisotropia de superfı́cie e da variação espacial
52
da magnetização nas proximidades da camada superﬁcial da amostra.
Algumas das vantagens especı́ﬁcas da técnica de FMR são as seguintes [56, 57]:
• alta sensibilidade: obter o sinal da ressonância de 1010 - 1014 momentos magnéticos
ferromagneticamente ordenados pode ser medido em poucos minutos; isto corresponde a uma cobertura de 1 a 104 monocamadas de material magnético em um
substrato tı́pico com área de 1 cm2 ;
• alta resolução: variações do campo de ressonância da ordem de poucos oersted são
facilmente detectáveis; na determinação da anisotropia magnética, isto corresponde
a uma resolução em energia da ordem de 0, 1 µeV , permitindo a determinação de
coeﬁcientes de anisotropia de até sexta ordem;
• medidas de propriedades no estado fundamental: somente as ondas de spin
no menor estado de energia são excitados;
• variações relativas da magnetização podem ser medidas em função da temperatura ou da espessura do ﬁlme; e
• tempos de relaxação da magnetização da ordem de 10−7 - 10−10 s também podem
ser medidos.
4.4.1
Teoria básica de FMR
A magnetização de um material ferromagnético resulta de aproximadamente 1022 quanta
de momento angular. Considerando que sua magnitude seja constante, na presença de
campo magnético seu movimento pode ser descrito como o de um giroscópio. A equação
de movimento da magnetização na ausência de amortecimento estabelece que a taxa de
variação do momento angular é igual ao torque, isto é:
dJ⃗
⃗ × H⃗ef ;
=M
dt
(4.15)
sendo J o momento angular total por unidade de volume do material, relacionado com a
⃗ = γ J,
⃗ o que implica em:
magnetização M pela razão M
53
⃗
dM
⃗ × H⃗ef ;
= γM
dt
(4.16)
cuja solução [53] estabelece a condição de ressonância:
ωr = γHef ;
sendo ωr a frequência (angular) de ressonância e γ =
(4.17)
ge
2m
(e: carga, m: massa do elétron)
a razão giromagnética. Como a separação entre os nı́veis de energia dos estados de spin
é ∆E = γ~Hef e β =
e~
,
2m
esta condição implica em hν = gβHef .
No experimento usual de FMR, o campo magnético oscilante de micro-ondas, perpendicular ao campo magnético estático (produzido pelo eletroı́mã), excita o modo uniforme de precessão, no qual a magnetização mantém sua magnitude, M , constante, mas
a componente do momento angular de spin ao longo de um eixo selecionado pode mudar.
Os nı́veis de energia ao longo do campo efetivo são dados pela Mecânica Quântica e são
separados por um quantum de momento angular.
Relação de dispersão
O campo efetivo que atua sobre os spins tem várias origens fı́sicas diferentes e faz com
que a energia livre do sistema dependa da orientação da magnetização. Esta energia livre
dependente da orientação da magnetização e pode ser descrita por E(θ, ϕ) em termos
do ângulo polar θ e do ângulo azimutal ϕ. A magnetização está em equilı́brio em uma
posição deﬁnida pelas condições:
)
∂E
Eθ ≡
∂θ
=0
(4.18)
= 0.
(4.19)
ϕ
e
∂E
Eϕ ≡
∂ϕ
)
θ
Considerando pequenos desvios da magnetização em torno da posição de equilı́brio
(Figura 4.9), Suhl [58] e Smit e Beljers [59] mostraram que a condição geral de ressonância,
em termos da energia livre por unidade de volume, é dada por:
54
z
Hef
q
M
y
f
x
⃗ . A energia
Figura 4.9: Geometria usada para descrever a processão da magnetização M
⃗ . A direção de equilı́brio é deﬁnida como
livre do sistema depende da orientação de M
uma orientação de torque zero. O fenômeno de ressonância refere-se a pequenas oscilações
⃗ ef . A frequência de ressonância é proporcional a H
⃗ ef .
de M em torno do campo efetivo H
Hef =
ωres
1
2 1/2
=
(Eθθ Eϕϕ − Eθϕ
) .
γ
M sin θ
(4.20)
Portanto, obtida uma expressão fenomenológica para a energia livre, a condição de
ressonância para o sistema em estudo pode ser deduzida a partir da relação de dispersão
acima. Este é o procedimento que adotamos neste trabalho.
A largura de linha em função da frequência △ω, representante do amortecimento
da precessão da magnetização, é dada por [55]:
γα
∆ω =
M
(
)
Eϕϕ
Eθθ +
;
sin2 θ
(4.21)
onde E representa a densidade de energia livre (energia livre por unidade de volume) e os
subı́ndices de E indicam as derivadas parciais desta energia com respeito aos ângulos θ e
ϕ. Conhecendo △ω, podemos encontrar a largura de linha em função do campo magnético
(ﬁgura 4.8) :
55
∆H =
∆ω
.
γ
(4.22)
A amplitude máxima do movimento de precessão da magnetização está associada
experimentalmente com a potência de micro-ondas absorvida pela amostra e pode ser
deﬁnida por:
1
P (ω) = ωχ′′xx h(t)2 ;
(4.23)
2
onde ω é a frequência angular do campo oscilante de micro-ondas, χ′′xx é a parte imaginária do tensor susceptibilidade magnética e h2 (t) é o campo de micro-ondas na direção
x, perpendicular ao campo estático aplicado (Figura 4.10).
⃗ 0 e do campo
Figura 4.10: Precessão do vetor magnetização em torno do campo estático H
⃗
magnético de alta frequência h(t).
4.4.2
Condições de ressonância para um ﬁlme ﬁno
Os experimentos de FMR de ﬁlmes ﬁnos consistem, basicamente, em obter os espectros
de FMR, em função da orientação do campo magnético aplicado no plano do ﬁlme, ou
em função da orientação do campo em relação à normal ao plano do ﬁlme.
A condição de ressonância para um ﬁlme ﬁno ferromagnético policristalino que possui apenas anisotropia de forma pode ser considerada através de duas situações particulares em relação a direção de aplicação do campo magnético estático: perpendicular e
56
paralelo ao plano do ﬁlme. Em ambos os casos, a condição de ressonância é calculada
substituindo a energia livre na fórmula geral dada pela Equação 4.20.
A energia deste sistema por unidade de volume pode ser escrita da seguinte forma:
E = 2πMS2 sin2 θ sin2 ϕ − MS H[sin θH sin θ cos(ϕH − ϕ) + cos θH cos θ];
(4.24)
onde o primeiro termo é a energia de forma e o segundo é a energia Zeeman. Os ângulos θ
e ϕ são os ângulos diretores da magnetização e, θH e ϕH são os ângulos diretores do campo
aplicado em relação ao sistema de coordenadas (Figura 4.11). O ﬁlme está no plano x-y,
sendo o eixo z normal ao plano do ﬁlme.
Z
M
θ
θH
Y
H
ϕ
ϕH
X
Figura 4.11: Sistema de coordenadas para um ﬁlme magnético com H variando no plano
x-y.
A condição de equilı́brio da magnetização é então encontrada derivando a Equação
4.24 com respeito aos ângulos θ e ϕ e os igualando a zero, obtendo os seguintes resultados:
θ=
e
57
π
2
(4.25)
H sin(ϕH − ϕ) = 4πMS sin ϕ cos ϕ.
(4.26)
Conhecendo a condição de equilı́brio da magnetização, a condição de ressonância
é obtida efetuando-se as derivadas de segunda ordem da Equação 4.24 em relação aos
ângulos, usando as Equações 4.18 e 4.19, e substituindo na Equação 4.20. Assim, obtêmse a seguinte equação:
ω2
= [H cos(ϕH − ϕ) − 4πMS sin2 ϕ][H cos(ϕH − ϕ) + 4πMS cos 2ϕ].
2
γ
(4.27)
A partir desta, considerando que absorção de energia ocorre em um estado de completa saturação da amostra, ou seja, a magnetização tem a mesma orientação do campo
aplicado ϕ = ϕH , as condições de ressonância para as duas situações particulares são
escritas nas seguintes formas:
ω
= H⊥ − 4πMS ;
γ
(4.28)
( )2
ω
= H∥ (H∥ + 4πMS );
γ
(4.29)
sendo que estas equações são as condições de ressonância para ângulos especı́ﬁcos ϕ = π/2
e ϕ = 0, das geometrias de campo estático aplicado perpendicular e paralela ao plano do
ﬁlme, respectivamente. Os campos H⊥ e H∥ são os campos de ressonância perpendicular
e paralela ao plano do ﬁlme, respectivamente. As Equações 4.28 e 4.29 implicam que:
HKef
[ (
)]1/2
Kef
5
;
=2
= (H⊥ + H∥ /2) − H∥ H⊥ + H∥
MS
4
(4.30)
sendo Kef a anisotropia efetiva da amostra.
Portanto, a magnetização de saturação do ﬁlme pode ser deduzida a partir dos
valores de campo de ressonância paralelo e perpendicular.
58
4.4.3
Aspectos experimentais
Um espectrômetro de FMR é composto, basicamente, por um sistema que permite a
produção e o controle do campo magnético estático (eletromagneto, com ponta Hall, fonte
de potência e sistema de refrigeração), um sistema que permite a produção e o controle da
potência da radiação de micro-ondas (ponte de micro-ondas, com frequencı́metro, guias de
ondas e cavidades ressonantes especiais), um sistema de modulação e ampliação sensı́vel à
fase para detecção do sinal de ressonância (ampliﬁcador e acessórios), e um sistema para
registro e gravação do espectro de ressonância e seus parâmetros (computador, impressora
e acessórios).
Os experimentos de FMR desta tese foram realizados à temperatura ambiente no
laboratório de Ressonância Magnética Eletrônica da Universidade Federal de Goiás. O
equipamento usado para as medidas foi um espectrômetro, de marca Bruker e modelo
ESP-300, capaz de fornecer um campo magnético estático de 20 kOe e controle de temperatura da amostra na faixa de 5 a 800 K. Neste equipamento, a frequência de micro-ondas
aplicada é ﬁxa e a varredura do campo magnético aplicado é feita de maneira a gerar o sinal ressonante conforme explicado nas seções anteriores. Sendo assim, este espectrômetro
permite a realização de medidas em diferentes bandas, tais como: X, K e Q. Cada banda
possui uma faixa de frequência de micro-ondas especı́ﬁca que requer o uso de cavidades
ressonantes especı́ﬁcas e distintas. No caso das amostras estudadas neste trabalho, foram utilizadas somente as bandas X (9,79 GHz) e Q (33,90 GHz) e cavidades ressonantes
retangular (Figura 4.12) e cilı́ndrica, respectivamente. Neste espectômetro, o campo de
modulação é gerado por bobinas de Helmholtz acopladas à cadidade ressonante. Usualmente, emprega-se o campo de modulação de 10 Oe que oscila com frequência de 100
kHz.
Figura 4.12: Cavidade de micro-ondas retangular com modo de operação TE102 [60].
59
Para as medidas em banda X, os ﬁlmes foram ﬁxados em um goniômetro que permite
fazer a variação angular do campo magnético aplicado em relação a um eixo horizontal
ou eixo vertical. Assim, é possı́vel orientar o ﬁlme em relação a algum ângulo descrito
pelo campo magnético externo e o eixo perpendicular ao plano do ﬁlme ou em relação a
algum ângulo, no plano do ﬁlme, conforme Figura 4.11. Para as medidas em banda Q, os
ﬁlmes foram ﬁxados na base da própria cavidade ressonante e a variação angular do campo
magnético externo foi realizada girando o eletroı́mã. Para aquisição e tratamento de dados
foi utilizado o programa WINEPR do próprio fabricante do espectrômetro Bruker.
Figura 4.13: Esquema do arranjo experimental para as medidas de FMR em banda X
[49].
Todos os valores de Hres foram obtidos diretamente dos espectros. Todos os espectros foram obtidos com 1024 pontos, com uma varredura de 1200 Oe em banda X e
3500 Oe em banda Q. Isto implica em uma incerteza da ordem de, no máximo, 5 Oe nas
medidas do Hres para ambas as bandas.
60
Capı́tulo 5
Resultados Experimentais:
Tricamadas sem Acoplamento
Este capı́tulo apresenta o estudo do fenômeno de exchange bias em tricamadas NiFe/FeMn/Co
pelas técnicas de VSM, SQUID e FMR. Estas amostras foram crescidas por Magnetron
Sputtering DC sobre o substrato de silı́cio monocristalino (100) à temperatura ambiente,
sob pressão de trabalho constante de 3 × 10−3 Torr do gás de argônio, na presença de um
campo magnético estático de 400 Oe.
Os conjuntos de amostras estudadas neste capı́tulo foram crescidas utilizando a
camada buﬀer de Cu(20 nm) e a camada protetora de Ta(5 nm). Com o intuı́to de estudar
o comportamento do campo de exchange bias em função das espessuras das camadas FM
e AF, elas foram divididas em três famı́lias:
• Famı́lia A: NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), com tN iF e = 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9 e
10 nm; e
• Famı́lia B: NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), com tN iF e = 3, 4, 5, 6, 7, 8 e 9
nm;
• Famı́lia C: NiFe(5 nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm), com tF eM n = 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8,
9, 10, 20, 30, 40 e 50 nm;
61
5.1
Ressonância Ferromagnética
As medidas de FMR foram feitas com o espectrômetro de ressonância magnética eletrônica
operando na banda Q (33,9 GHz) para todas as amostras.
Os espectros de FMR no plano do ﬁlme para todas as amostras da Famı́lia A e B
mostraram dois modos de ressonância uniformes, atribuı́dos às camadas de Co e NiFe com
magnetizações efetivas muito distintas (Figuras 5.1 e 5.3).
Co
NiFe
360°
Derivada da Absorção
270°
180°
90°
0°
t
Ni
5000
Fe
= 4 nm
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.1: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(4 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q.
62
8500
t
NiFe
H
res
(Oe)
8400
= 4 nm
NiFe
8300
8200
8100
6400 0
60
t
NiFe
120
180
res
(Oe)
6350
H
240
300
360
240
300
360
= 4 nm
Co
6300
6250
6200
0
60
120
180
H
(°)
Figura 5.2: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores
experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.19). Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.1. A barra de erro das medidas é menor
que o tamanho do sı́mbolo.
Co
NiFe
360°
Derivada da Absorção
270°
180°
90°
0°
t
Ni
5000
Fe
= 7 nm
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.3: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(7 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q.
63
7800
H
res
(Oe)
7700
t
Ni
Fe
7600
NiFe
7500
7400
7300
6400 0
60
t
Ni
res
(Oe)
6360
H
= 7 nm
Fe
120
180
240
300
240
300
360
= 7 nm
Co
6320
6280
6240
0
60
120
180
H
360
(°)
Figura 5.4: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores
experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.19). Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.2. A barra de erro das medidas é menor
que o tamanho do sı́mbolo.
As curvas de variação angular de campo de ressonância (Figuras 5.2 e 5.4) mostraram
que o modo do Co possui predominantemente anisotropia uniaxial e que o modo do NiFe
possui predominantemente anisotropia unidirecional para todas as diferentes espessuras
de NiFe, o qual apresenta uma dependência inversa do campo de ressonância quando
comparada com a dependência do modo do Co, conforme podemos ver nas Figuras 5.5 e
5.6.
Para a camada de NiFe observamos o comportamento geralmente reportado na
literatura. Entretanto, para camada de Co ocorre um inesperado aumento da intensidade
do campo de exchange bias com a espessura da camada de NiFe. Isto é muito interessante,
pois a espessura da camada de Co é ﬁxa. Nam e colaboradores [10] propuseram que o
campo de exchange bias pode se propagar de uma interface a outra através da camada
de FeMn. Portanto, o exchange bias de uma interface afeta a outra. J. Nogués e I. K.
Schuller [4] aﬁrmaram que se a camada ferromagnética é muito ﬁna, a dependência com
inverso da espessura da camada ferromagnética não é mais válida. Provavelmente, porque
a camada ferromagnética se torna descontı́nua ou não homogênea magneticamente. Além
64
disto, M. Tafur e colaboradores [61] observaram que o campo de exchange bias oscila
na interface IrMn/Co, demonstrando um comportamento não linear com a espessura da
camada FM. O interessante deste trabalho é que eles também variaram a espessura da
camada de NiFe (NiFe/IrMn/Co) e mantiveram a espessura da camada de Co ﬁxa. Nossos
resultados sugerem uma combinação destes três efeitos.
120
Campo de exchange bias (Oe)
VSM
NiFe
100
FMR
Fit Linear
80
60
Co
40
20
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
Espessura (nm)
Figura 5.5: Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de NiFe para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM e FMR, para
as tricamas da famı́lia A [NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm)].
65
500
Campo de exchange bias (Oe)
VSM
FMR
400
Fit Linear
NiFe
300
200
100
Co
0
3
4
5
6
7
8
9
Espessura (nm)
Figura 5.6: Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de NiFe para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM e FMR, para
as tricamas da famı́lia B [NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm)].
Além dos dois modos uniformes observados nas famı́lias anteriores, um outro modo
do NiFe foi observado na Famı́lia C. Ele não aparece em todas as amostras e nem para todas orientações do campo magnético aplicado devido a superposição com o modo uniforme
do NiFe. Podemos visualizá-lo no espectro da Figura 5.9 para o ângulo de 180o .
66
Co
Derivada da Absorção
360°
270°
180°
90°
0°
t
FeMn
5000
= 1 nm
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.7: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(1 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q.
6880
t
FeMn
= 1 nm
Co
6840
H
res
(Oe)
6860
6820
6800
0
60
120
180
H
(°)
240
300
360
Figura 5.8: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(1 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.19). Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.3. A barra de erro das medidas é menor
que o tamanho do sı́mbolo.
67
NiFe
Co
360°
Derivada da Absorção
270°
180°
90°
0°
t
FeMn
5000
= 9 nm
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.9: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q. A seta no espectro correspondente ao ângulo de 180o indica o
modo de ressonância da fase do NiFe com anisotropia uniaxial.
7750
t
H
res
(Oe)
7700
NiFe
7600
7550
5980
0
60
t
(Oe)
5960
res
= 9 nm
7650
7500
H
FeMn
FeMn
120
180
240
300
360
240
300
360
= 9 nm
5940
Co
5920
5900
0
60
120
180
H
°
( )
Figura 5.10: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.19). Os
parâmetros utilizados estão listados na Tabela 7.3. A barra de erro das medidas é menor
que o tamanho do sı́mbolo.
68
A análise dos espectros de FMR e da variação angular dos campos de ressonância
das amostras da Famı́lia C mostrou que:
• O modo do Co possui alta anisotropia uniaxial para amostras com baixa espessura
da camada antiferromagnética (Figura 5.8); entretanto, uma pequena anisotropia
unidirecional também está presente. Conforme a espessura da camada de FeMn
aumenta, a anisotropia unidirecional cresce em relação a anisotropia uniaxial, e
passa a ser predominante (Figura 5.10). Neste caso, a amostra apresenta alto campo
de exchange bias e grande espessura da camada antiferromagnética;
• O modo do NiFe não aparece para a amostra com espessura de tF eM n = 1 nm. Para
as outras amostras ele possui anisotropia uniaxial e unidirecional. Sendo esta última
predominante, à medida que a espessura do FeMn aumenta (Figura 5.10);
• Amostras com espessuras baixas da camada de FeMn não estabilizam a fase AF, o
que não permite a formação de EB.
O modo de ressonância do NiFe com anisotropia uniaxial é atribuı́do a uma fase
magnética com menor magnetização efetiva, devido aos efeitos de interface da camada de
NiFe com a camada buﬀer (Cu).
Os resultados obtidos por FMR mostraram também que a intensidade do campo de
anisotropia unidirecional depende, a partir de uma determinada espessura, da espessura
da camada antiferromagnética. Esta dependência pode ser vista na Figura 5.11. Nota-se a
presença de uma espessura crı́tica, a partir da qual, aparentemente, o campo de exchange
bias passa a ser constante, ou seja, a anisotropia unidirecional pára de crescer linearmente
com a espessura da camada antiferromagnética. Os resultados sugerem que o valor desta
espessura, para esta famı́lia de amostras, é de tF eM n = 40 nm.
69
200
Campo de exchange bias (Oe)
180
NiFe
160
140
VSM
120
FMR
100
Fit Linear
80
60
Co
40
20
10
20
30
40
50
Espessura (nm)
Figura 5.11: Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
antiferromagnética de FeMn para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM e FMR,
para as tricamas da famı́lia C [NiFe(5 nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm)].
5.2
Magnetometria
Para as amostras das famı́lias A e B, as curvas de magnetização apresentam dois laços
correspondentes aos modos do Co e do NiFe, respectivamente. Nas ﬁguras 5.12 e 5.13 podemos veriﬁcar que o campo de exchange bias do Co aumenta ligeiramente com o aumento
da espessura da camada ferromagnética de NiFe enquanto que o campo de exchange bias
do NiFe decresce.
Para as amostras da famı́lia C, as curvas de magnetização também apresentam dois
laços correspondentes aos modos do Co e do NiFe (Figura 5.16), com exceção da amostra
com tF eM n = 1 nm (Figura 5.14).
70
0.00015
Momento (emu)
0.00010
Co
0.00005
0.00000
NiFe
-0.00005
t
-0.00010
NiFe
= 4 nm
-0.00015
-300
-240
-180
-120
-60
0
60
120
180
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.12: Curva de histerese da tricamada NiFe(4 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
0.0002
Co
Momento (emu)
0.0001
0.0000
NiFe
-0.0001
t
-0.0002
-400
NiFe
-300
-200
-100
0
100
= 7 nm
200
300
400
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.13: Curva de histerese da tricamada NiFe(7 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
71
0.00020
0.00015
Momento (emu)
0.00010
Co
0.00005
0.00000
-0.00005
t
-0.00010
FeMn
= 1 nm
-0.00015
-0.00020
-200
-150
-100
-50
0
50
100
150
200
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.14: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(1 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
0.00020
0.00015
Momento (emu)
0.00010
Co e NiFe
0.00005
0.00000
-0.00005
-0.00010
t
FeMn
= 4 nm
-0.00015
-0.00020
-100
-80
-60
-40
-20
0
20
40
60
80
100
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.15: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(4 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
72
0.00020
0.00015
Co
Momento (emu)
0.00010
0.00005
0.00000
-0.00005
NiFe
-0.00010
-0.00015
t
FeMn
= 9 nm
-0.00020
-200
-100
0
100
200
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.16: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(9 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
Outro resultado importe observado nos experimentos de magnetização por VSM a
ser explorado é a realização de medidas a baixas temperaturas. Um estudo preliminar foi
feito para mostrar as possibilidades de diferentes estudos e aplicações com o mesmo tipo
de material escolhido para o desenvolvimento desta tese.
Podemos veriﬁcar nas Figuras 5.17 e 5.19 que o campo de exchange bias aumenta
signiﬁcativamente quando a temperatura decresce, possivelmente por haver maior ordenamento dos momentos magnéticos não-compensados da camada AF nas interfaces de
NiFe e Co [62]. Além disto, a interação de troca (JF M/AF ) entre os spins das camadas
magnéticas contribuem para o aumento do campo de exchange bias. Isto também pode ser
visto nas medidas de magnetização feitas por outra técnica denominada SQUID (Figura
5.18 e 5.20).
Os cálculos referentes ao campo de exchange bias obtidos podem ser vistos nas
tabelas 5.4 e 5.5. Trabalhos futuros poderão ainda ser feitos para uma investigação mais
quantitativa e qualitativa.
73
0.00015
300K
200K
0.00010
100K
Momento (emu)
Co
0.00005
0.00000
NiFe
-0.00005
t
-0.00010
NiFe
= 4 nm
-0.00015
-720
-600
-480
-360
-240
-120
0
120
240
360
480
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.17: Curvas de histerese obtidas pela técnica de VSM da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas.
0.00024
5 K
50 K
Momento (emu)
0.00016
100 K
Co
0.00008
0.00000
NiFe
-0.00008
t
NiFe
= 4 nm
-0.00016
-0.00024
-1800
-1500
-1200
-900
-600
-300
0
300
600
900
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.18: Curvas de histerese obtidas pela técnica de SQUID da tricamada NiFe(4
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas.
74
0.00025
0.00020
300K
200K
0.00015
100K
Co
Momento (emu)
0.00010
0.00005
0.00000
NiFe
-0.00005
-0.00010
t
NiFe
= 7 nm
-0.00015
-0.00020
-500
-400
-300
-200
-100
0
100
200
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.19: Curvas de histerese obtidas pela técnica de VSM da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas.
5 K
0.00016
50 K
100 K
Co
Momento (emu)
0.00008
0.00000
NiFe
-0.00008
t
NiFe
= 7 nm
-0.00016
-720
-600
-480
-360
-240
-120
0
120
240
360
480
Campo Magnético (Oe)
Figura 5.20: Curvas de histerese obtidas pela técnica de SQUID da tricamada NiFe(7
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medidas em diferentes temperaturas.
75
5.3
Conclusões
As famı́lias A e B foram crescidas com o intuı́to de se observar o comportamento do
campo de exchange bias com relação a diferentes espessuras da camada ferromagnética.
Além de compará-los entre si e com outros sistemas no que se refere ao comportamento
deste campo com a dependência da espessura da camada antiferromagnética, como observado em outros trabalhos [10, 11, 13]. Além disso, as Figuras 5.5 e 5.6, mostraram
uma dependência do campo de exchange bias com a espessura da camada ferromagnética.
Estes resultadoss concordam com os resultados encontrados na literatura no que se refere a diminuição do campo de exchange bias com o aumento da espessura da camada
ferromagnética (Heb ∝ 1/tF M ) para o modo do NiFe [4, 63], mas diferem no que se refere ao aumento do campo de exchange bias com o aumento da espessura da camada
ferromagnética (Heb ∝ tF M ) para o modo do Co, à temperatura ambiente [4, 64, 65].
O estudo por Ressonância Ferromagnética revelou, para ambos os modos uniformes
do Co e do NiFe, que o campo de anisotropia de exchange bias depende da espessura
da camada antiferromagnética e também evidenciou uma segunda fase do NiFe não encontrada nas medidas de magnetização por VSM. Além de mostrar que para tricamadas,
com espessuras ﬁnas da camada de FeMn, a variação angular do campo de ressonância
do modo uniforme do Co apresenta predominantemente o efeito de anisotropia uniaxial.
A Figura 5.11 mostrou uma dependência do campo de exchange bias com a espessura
da camada antiferromagnética. Este resultado, quando comparado com outros trabalhos
na literaruta, tais como os expostos nas referências [4, 64, 65] mostram similaridades no
que se refere ao aumento do campo de exchange bias com o aumento da espessura da
camada antiferromagnética (Heb ∝ tAF ) para ambos os modos de Co e NiFe, próximo da
temperatura ambiente. Porém a dependência do campo de exchange bias com a espessura
tAF para o modo do NiFe é muito mais acentuado do que para o modo do Co. Isto se deve
ao fato da camada de Co ter sido depositada sobre a camada compensada e rı́gida (tipop
bulk ) de FeMn, o que acarreta uma fraca inﬂuência dos spins da camada AF na camada
de Co, originando um valor menor da intensidade do campo de exchange bias [22].
As curvas de magnetização para as amostras da Famı́lia C, apesar de terem sido
obtidas por uma técnica com grande sensibilidade (da ordem de 10−5 emu [39]) como o
VSM, não apresentaram a segunda fase do NiFe mostrada nos espectros de FMR (Figura
5.9). Além disso, as curvas de histerese para baixas espessuras da camada AF revelaram
76
apenas uma fase (Figura 5.15), impossibilitando, assim, a distinção dos laços de Co e
NiFe. Porém, como a camada AF é muito ﬁna e provavelmente não estabiliza, o que não
gera EB nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co, mas inﬂuencia (afeta) a camada de NiFe,
que apresenta uma pequena anisitropia uniaxial, pois, para o caso normal, o NiFe possui
anisotropia unidirecional e o Co anisotropia uniaxial. Isto signiﬁca que, para este caso, a
magnetização do Co predomina.
Comparando as Tabela 5.1, 5.2 e 5.3, podemos veriﬁcar que a intensiadade do campo
de exchange bias depende da espessura das camada magnéticas. Além disto, os valores são
maiores para a famı́lia de amostras com maior espessura da camada antiferromagnética.
Em geral, as medidas de VSM concordaram com os resultados encontrados pela
técnica de FMR referentes ao valor do campo de exchange bias nas interfaces NiFe/FeMn
e FeMn/Co para amostras com diferentes expessuras da camada ferromagnética e antiferromagnética (Tabelas 5.1, 5.2 e 5.3), o que conﬁrma a complementariedade das técnicas
e valida os métodos experimentais utilizados neste trabalho.
Tabela 5.1: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm). Os erros
dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente
2 e 5 Oe, respectivamente.
Famı́lia A
tN iF e
NiFe/FeMn
FeMn/Co
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
34
101
113
38
17
14
4
30
90
94
34
22
23
5
25
99
91
39
22
24
6
18
89
86
35
35
27
7
16
73
76
34
32
33
8
20
76
72
42
41
34
9
19
71
67
34
45
39
10
18
68
52
32
46
30
77
Tabela 5.2: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm). Os erros
dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente
2 e 5 Oe, respectivamente.
Famı́lia B
tN iF e
NiFe/FeMn
FeMn/Co
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
34
487
483
12
8
6
4
22
352
420
13
12
10
5
26
195
184
21
37
40
6
18
193
194
15
13
10
7
20
158
144
18
38
35
8
20
139
137
20
34
43
9
24
127
111
17
40
33
78
Tabela 5.3: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm). Os erros
dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente
2 e 5 Oe, respectivamente.
Famı́lia C
tN iF e
NiFe/FeMn
FeMn/Co
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
1
8
0
—
8
0
2
2
4
0
0
4
0
6
3
15
0
8
15
0
4
4
15
0
0
15
0
2
5
31
0
2
31
0
4
6
37
3
6
37
3
2
7
39
10
9
39
10
4
8
28
43
43
39
13
7
9
22
95
99
43
19
14
10
25
103
85
39
22
18
20
29
150
141
36
21
33
30
25
168
150
26
30
32
40
23
201
184
34
43
48
50
26
199
184
21
35
41
Para o caso a baixas temperaturas pode-se concluir que o campo de exchange bias
aumenta para temperatura inferiores que a temperatura ambiente, caso este muito similar
ao trabalho realizado por M. G. Blamire e colaboradores [13].
Note que os valores de campos de exchange bias fornecidos pelas diferentes técnicas,
nem sempre concordam. Esta discrepância foi investigada teoricamente por Haiwen Xi e
Robert M. White [66], considerando o modelo de Mauri e colaboradores. Eles concluı́ram
que diferentes técnicas devem fornecer diferentes valores. Porém, Geshev [67] derivou
expressões analı́ticas para obter os campos de exchange bias, coercividade e de anisotropia
79
efetiva considerando o mesmo modelo, e concluiu que estas discrepâncias se devem aos
diferentes processos de magnetização envolvidos nos processos de medidas. Além disso,
os resultados obtidos nesta tese de doutorado, sugerem que estas difderenças podem estar
relacionadas com a sensibilidade da técnica.
Tabela 5.4: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese da tricamada NiFe(4 nm)/FeMn(10
nm)/Co(5 nm), obtidos pelas técnicas de VSM e SQUID, a uma temperatura de 100 K.
Os erros dos valores estimados dos campos para ambas as técnicas de VSM e SQUID são
de aproximadamente 2 Oe.
Famı́lia A
Medidas de magnetometria
Modo
Hc [VSM]
Heb [VSM] Hc [SQUID] Heb [SQUID]
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
N iF e/F eM n
92
380
143
417
F eM n/Co
52
120
77
226
Tabela 5.5: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese da tricamada NiFe(7 nm)/FeMn(50
nm)/Co(5 nm), obtidos pelas técnicas de VSM e SQUID, a uma temperatura de 100 K.
Os erros dos valores estimados dos campos para ambas as técnicas de VSM e SQUID são
de aproximadamente 2 Oe.
Famı́lia B
Medidas de magnetometria
Modo
Hc [VSM]
Heb [VSM] Hc [SQUID] Heb [SQUID]
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
N iF e/F eM n
30
330
28
340
F eM n/Co
21
108
19
112
80
O campo coercivo (Hc ) observado nas
( Tabelas 5.1,
) 5.2, 5.4 e 5.5 é proporcional
1
ao inverso da espessura da camada FM Hc ∝ (tF M )n como esperado por Leighton e
colaboradores [68]. Além disso, algumas discrepâncias em relação ao expoente n são
previstas [69]. Isto poderia explicar alguns valores que distoam deste comportamento, que
pode ser justiﬁcado pelo fato do Hc ser fortemente afetado pela anisotropia de troca e pela
estrutura da camada FM [4]. Com relação a Tabela 5.3, o Hc aumenta até um determinado
valor e, em seguida, decresce em função da espessura da camada AF, ou seja, ocorre um
pico. Ali e colaboradores [65] atribuem este pico a formação da microestrutura de domı́nios
AF, a qual é reversı́vel mesmo quando a anisotropia é suﬁciente para estabilizá-la.
As Famı́lias A, B e C de amostras não apresentaram dependências angulares assimétricas de campo de ressonância, o que é uma evidência de ausência de acoplamento
entre as camadas ferromagnéticas.
81
Capı́tulo 6
Resultados Experimentais:
Tricamadas com Acoplamento
Este capı́tulo apresenta o estudo do fenômeno de exchange bias nas Famı́lias D e E de
tricamadas NiFe/FeMn/Co pelas técnicas de VSM e FMR. As condições de deposição para
o conjunto de amostras da famı́lia D foram as mesmas de todas as amostras anteriores.
Na Famı́lia E, apesar das amostras terem sido preparadas também sob uma pressão de
trabalho constante de 3×10−3 Torr e crescida na presença de um campo magnético de 400
Oe, após a deposição da camada de NiFe e de uma primeira camada de FeMn(25 nm), ela
foi re-orientada na câmara de deposição na direção contrária ao campo magnético estático
aplicado, sendo depositadas a seguir as camadas de FeMn(25 nm), Co(t) e Ta(5 nm). Esta
última famı́lia de amostras foi criada com o intuito de investigar o comportamento do
campo de exchange bias com relação a diferentes espessuras das camadas ferromagnéticas
e o acoplamento entre elas através da camada antiferromagnética [10].
Os conjuntos de amostras D e E estudados neste capı́tulo foram crescidos utilizando a camada buﬀer de Cu(20 nm) e camadas protetoras de Cu(5 nm) e Ta(5 nm),
respectivamente. Sendo,
• Famı́lia D: NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ), com tCo = 3, 4, 5 e 10 nm; e
• Famı́lia E: NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ), com tF M = 3, 4, 5, 8 e 10 nm.
82
6.1
Ressonância Ferromagnética
As medidas de FMR foram feitas com o espectrômetro de ressonância magnética eletrônica
operando em bandas X e Q para todas as amostras referentes às Famı́lias D e E, respectivamente. A única exceção foi a amostra NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo = 3 nm),
medida em ambas as bandas de frequência.
Os espectros de FMR no plano dos ﬁlmes para todas as amostras mostraram dois
modos de ressonância uniformes, atribuı́dos às camadas de Co e NiFe com magnetizações
efetivas muito distintas, conforme ilustrado nas Figuras 6.1, 6.3, 6.5 e 6.7.
As curvas de variação angular do campo de ressonância, obtidas através das medidas
de FMR, podem ser vistas nas Figuras 6.2, 6.4, 6.6 e 6.8. Para o caso da famı́lia D, as
curvas referente a camada de Co exibem uma forma de sino e as curvas da camada
de NiFe exibem uma assimetria atribuı́da a uma pequena contribuição de anisotropia
uniaxial originado pela interação antiferromagnética entre as camadas ferromagnéticas.
Para o caso das amostras da famı́lia E, as curvas da camada de NiFe exibem a bem
conhecida forma de sino, a qual representa a variação angular de uma bicamada FM/AF
com exchange bias. Por outro lado, a variação angular do Hres do modo do Co não revela
o efeito da anisotropia unidirecional, isto é, não revela o efeito de campo de exchange
bias. Além disto, as Figuras 6.6 e 6.8 revelam que os eixos fáceis de magnetização das
camadas de NiFe e Co não são colineares. Nestas ﬁguras, as curvas sólidas foram geradas
usando o modelo de parede de domı́nios [44]; os pontos são os valores experimentais. De
acordo com F. Y. Yang and C. L. Chien [11], devido a elevada anisotropia da camada
de Co, seu eixo de anisotropia uniaxial deve coincidir com o eixo do campo magnético
de deposição. Entretanto, os resultados experimentais implicam que há um ângulo de
aproximadamente 25o e 15o entre o eixo do campo magnético aplicado durante o processo
de deposição e o eixo de anisotropia uniaxial do Co, para amostras com espessuras t = 5
e 10 nm, respectivamente.
83
Co
NiFe
Derivada da Absorção
360°
270°
180°
90°
0°
t
Co
= 3 nm
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.1: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3
nm), obtido em banda X.
1210
H
res
(Oe)
t
Co
1200
NiFe
1190
1180
1000
0
60
res
(Oe)
t
H
= 3 nm
Co
120
180
240
300
360
240
300
360
= 3 nm
900
Co
800
700
0
60
120
180
H
(°)
Figura 6.2: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), obtida em banda X. Os pontos representam os valores
experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equações 6.1) e 6.4
para os modos de NiFe e Co, respectivamente. Os parâmetros utilizados estão listados na
Tabela 6.1. A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo.
84
NiFe
Co
Derivada da Absorção
360°
270°
180°
90°
0°
t
Co
= 5 nm
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.3: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5
nm), obtido em banda X.
1200
H
res
(Oe)
1190
NiFe
1180
t
1170
1160
1100
0
(Oe)
res
= 5 nm
60
t
1000
H
Co
Co
120
180
240
300
360
240
300
360
= 5 nm
900
Co
800
700
600
0
60
120
180
H
(°)
Figura 6.4: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtida em banda X. Os pontos representam os valores
experimentais e a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equações 6.1 e 6.4)
para os modos de NiFe e Co, respectivamente. Os parâmetros utilizados estão listados na
Tabela 6.1. A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo.
85
Co
360°
NiFe
Derivada da Absorção
270°
180°
90°
0°
t
FM
= 5 nm
5000
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.5: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5
nm), obtido em banda Q.
t
= 5 nm
t
= 5 nm
FM
NiFe
7600
H
res
(Oe)
7800
7400
5840 0
60
120
180
240
300
360
240
300
360
Co
5800
H
res
(Oe)
FM
5760
0
60
120
180
H
(º)
Figura 6.6: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(5
nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores
experimentais, a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.26) e a
linha pontilhada o eixo uniaxial esperado do Co. Os parâmetros utilizados estão listados
na Tabela 7.5. A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo.
86
Co
NiFe
360°
Derivada da Absorção
270°
180°
90°
0°
t
FM
= 10 nm
5000
5500
6000
6500
7000
7500
8000
8500
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.7: Espectros de FMR no plano da tricamada NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/Co(10
nm), obtido em banda Q.
7700
t
= 10 nm
t
= 10 nm
NiFe
7600
H
res
(Oe)
FM
7500
5880
0
60
H
res
(Oe)
FM
120
180
240
300
360
240
300
360
Co
5840
5800
5760
0
60
120
180
H
(º)
Figura 6.8: Variação angular do campo de ressonância no plano da tricamada NiFe(10
nm)/FeMn(50 nm)/Co(10 nm), obtida em banda Q. Os pontos representam os valores
experimentais, a linha contı́nua o ajuste teórico (obtidos através da Equação 7.26) e a
linha pontilhada o eixo uniaxial esperado do Co. Os parâmetros utilizados estão listados
na Tabela 7.5. A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo.
87
Nas Figuras 6.6 e 6.8 o ângulo do campo magnético aplicado para o qual o campo
de ressonância do modo do Co alcança maior valor não é de 90o em relação ao eixo de
anisotropia unidirecional do NiFe. Isto se deve ao fato da camada de Co ter sido depositada
sobre uma camada ferromagnética já com as interfaces orientadas, o que origina um fraco
acoplamento na interface FeMn/Co [22]. Além disso, para todas as amostras desta famı́lia,
o campo de deposição induziu a anisotropia unidirecional apenas na interface NiFe/FeMn.
Isto pode ser uma evidência de que a estrutura espiral de spins dentro da camada AF não
ocorre através de toda sua extensão.
Foram realizadas algumas medidas de ressonância no plano da amostra com tCo = 3
nm na banda Q, de frequência de micro-ondas de 33,90 GHz, com o intuito de conﬁrmar os
resultados obtidos na banda X. Como podemos ver na ﬁgura 6.9, estas medidas mostraram
o mesmo efeito da anisotropia unidirecional, isto é, do campo de exchange bias, sobre a
variação angular do campo de ressonância.
1020
t
H
res
(Oe)
960
Co
Banda X
= 3 nm
900
840
780
720
7620 0
60
t
Co
120
180
240
300
360
Banda Q
= 3 nm
H
res
(Oe)
7560
7500
7440
0
60
120
180
H
240
300
360
(°)
Figura 6.9: Variação angular do campo de ressonância no plano do modo do Co da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), obtidas na Banda X e Q, respectivamente.
A barra de erro das medidas é menor que o tamanho do sı́mbolo.
Preliminarmente, foi feito uma aproximação simples capaz de descrever os resultados
qualitativamente para os modos do Co e do NiFe, para o caso da famı́lia D. A variação
angular do campo de ressonância do Co e do NiFe é dada pela relação:
88
HN iF e = HCo = Hres − Heb cos ϕ − HU cos 2ϕ;
(6.1)
sendo o Heb um campo de anisotropia unidirecional, HU um campo efetivo de anisotropia
uniaxial, ϕ o ângulo entre o campo magnético estático com respeito ao eixo de anisotropia
unidirecional e Hres dado pela seguinte relação:
Hres = Hun − Heb cos ϕ − HU cos 2ϕ,
(6.2)
Hun = [(ω/γ)2 + (2πMS )2 ]1/2 − (2πMS ).
(6.3)
sendo
onde Hun é o campo de absorção do modo uniforme do Co e do NiFe na ausência dos
campos de anisotropia unidirecional e uniaxial; MS e γ para cada modo (Co e NiFe), são
a magnetização de saturação e a razão giromagnética, respectivamente; e ω é a frequência
angular da micro-ondas.
A presença de uma anisotropia uniaxial para o modo do NiFe, implicando em uma
variação angular assimétrica do campo de ressonância (6.2 e 6.4), decorre da existência
de acoplamento entre as camadas magnéticas. Sendo assim, a equação capaz de fornecer
o ajuste teórico mais preciso dos resultados experimentais é dada por [70]:
HN iF e = Hres − Heb cos ϕ − HU cos 2ϕ + HA
(6.4)
sendo
(
HA =
Jbl + 2Jbq
tN iF e MN iF e
)
(6.5)
onde HA é o campo de acoplamento, t a espessura da camada ferromagnética e Jbl e Jbq
as constantes de acoplamento de troca bilinear e biquadrática, respectivamente.
A assimetria encontrada na parte ﬁnal (próximo de 270o ) das curvas de derivação
angular da camada de NiFe tem sido observado para uma bicamada NiFe/α-F e2 O3 como
89
sendo um efeito de training devido a mudanças suscessivas das magnetizações antiferromagnéticas interfacias não compensadas [71].
As curvas em forma de sino exibidas nas Figuras 6.2 e 6.4, representando a variação
angular do campo de absorção do modo do Co, revelam que o efeito de anisotropia unidirecional é muito maior do que uma anisotropia uniaxial efetiva. Os campos de exchange
bias nas interfaces do FeMn/Co e do NiFe/FeMn podem ser deduzidas da Equação 6.1
como:
HCo (π) − HCo (0) = 2Heb ;
(6.6)
HN iF e (π) − HN iF e (0) = 2Heb ;
(6.7)
e
Por outro lado, os campos de anisotropia uniaxial nas interfaces podem ser escritos
como:
HCo (π/2) − HCo (0) = Heb + 2HU ;
(6.8)
HN iF e (π/2) − HN iF e (0) = Heb + 2HU .
(6.9)
e
Devido ao deslocamento ascendente da variação angular do campo de ressonância
do modo do NiFe, nós argumentamos aqui que esta anisotropia uniaxial resulta de um
fraco acoplamento antiferromagnético entre as camadas do NiFe e do Co [72].
Um estudo mais detalhado, para esta famı́lia de amostras, foi realizado utilizando o
modelo teórico descrito por Geshev e colaboradores, o qual leva em consideração o campo
de parede de domı́nio e a anisotropia rodável. Os valores obtidos serão discutidos no
próximo capı́tulo.
Para o caso das amostras da Famı́lia E, os valores das medidas de magnetização
das camadas de Co e de NiFe foram obtidas utilizando o modelo teórico de Graët e
colaboradores [73], o qual também será discutido no próximo capı́tulo.
90
6.2
Magnetometria
As curvas de histerese foram medidas em temperatura ambiente usando um magnetômetro de amostra vibrante (VSM) e podem ser observadas nas Figuras 6.10, 6.11,
6.12 e 6.13. Elas exibem um deslocamento ao longo do eixo do campo magnético. Os
laços de histerese sugerem a presença de uma terceira fase nos ﬁlmes da famı́lia D (Figuras
6.10 e 6.11). Resultados similares são observados nas curvas de histerese de um ﬁlme ﬁno
de ferro em silı́cio (111) [74]. No caso da famı́lia E, as Figuras 6.12 e 6.13 mostram que
o campo de exchange bias da camada de Co é nulo e da camada de NiFe reduz com o
aumento da espessura das camadas FM de NiFe e Co.
0.00020
0.00015
0.00010
NiFe
Momento (emu)
Terceira fase?
0.00005
0.00000
-0.00005
Co
-0.00010
t
Co
= 3 nm
-0.00015
-0.00020
-400
-200
0
200
400
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.10: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(3 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
91
0.00020
0.00015
0.00010
Momento (emu)
NiFe
Terceira fase?
0.00005
0.00000
-0.00005
Co
-0.00010
t
-0.00015
Co
= 5 nm
-0.00020
-400
-200
0
200
400
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.11: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
0.00020
0.00015
Co
Momento (emu)
0.00010
0.00005
0.00000
NiFe
-0.00005
-0.00010
t
FM
= 5 nm
-0.00015
-0.00020
-400
-300
-200
-100
0
100
200
300
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.12: Curva de histerese da tricamada NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
92
0.0004
0.0003
Co
Momento (emu)
0.0002
0.0001
0.0000
NiFe
-0.0001
t
-0.0002
FM
= 10 nm
-0.0003
-0.0004
-400
-300
-200
-100
0
100
200
300
Campo Magnético (Oe)
Figura 6.13: Curva de histerese da tricamada NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/Co(10 nm),
medida à temperatura ambiente e com o campo magnético paralelo ao eixo de anisotropia
unidirecional.
6.3
Conclusões
De acordo com as Equações 6.2, 6.6 e 6.7, os valores do campo de exchange bias estão
listados na Tabela 6.1. Devemos mencionar que, como consequência do acoplamento AF
entre as camadas magnéticas [70], para o modo do NiFe exibindo uma variação angular
assimétrica do campo de ressonância, o menor valor é medido quando o campo magnético
estático for antiparalelo ao campo de exchange bias.
As medidas de FMR não evidenciaram a presença de terceira fase magnética nas
amostras como os experimentos de magnetização, obtidos pela técnica de VSM (Figuras
6.10 e 6.11), sugeriram. Consideremos que ela resulta de uma desordem magnética, por
se tratar de uma amostra não homogênea, na presença de campos magnéticos baixos
(inferiores a 100 Oe). Nos experimentos de FMR, na presença de campos magnéticos
mais elevados (superiores a 700 Oe, em banda-X) esta desordem desaparece e a amostra
apresenta apenas as fases do NiFe e do Co. Quanto à assimetria da dependência angular
do campo de ressonância do modo do NiFe, consideramos que ela resulta de uma pequena
contribuição atribuı́da à presença de textura na amostra e a um fraco acoplamento AF
93
entre as camadas de Co e NiFe.
Tabela 6.1: Valores dos campos de Hc e Heb nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co obtidos
através dos ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ). Os erros
dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM e FMR são de aproximadamente
2 e 5 Oe, respectivamente.
Famı́lia D
tN iF e
NiFe/FeMn
FeMn/Co
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
Hc [VSM] Heb [VSM] Heb [FMR]
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
61
44
4
36
126
108
4
47
36
5
33
133
116
5
45
22
8
38
162
145
10
31
7
7
36
126
126
Tabela 6.2: Valores de Jef = (Jbl +2Jbq )×10−3 e HU nas interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co
obtidos através dos ajustes teóricos das curvas de variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ). Os erros
dos valores estimados de Jef e HU pela técnica de FMR são de aproximadamente 5 e 4
Oe, respectivamente.
Famı́lia D
NiFe/FeMn FeMn/Co
tCo
Jef
3
(nm) (erg/cm )
HU
HU
(Oe)
(Oe)
3
42
3
2
4
49
3
8
5
66
7
21
10
95
3
8
94
As discrepâncias encontradas nos valores do campo de exchange bias estão relacionadas com o fato de que as medidas pertubativas (FMR) e não perturbativas (VSM)
podem fornecer valores diferentes [66].
Parte do estudo desta famı́lia de amostras foi publicada na revista IEEE Transactions on Magnetics [72], porém maiores investigações poderão ainda ser feitas em trabalhos
futuros.
Tabela 6.3: Valores dos campos de Hc e Heb na interface NiFe/FeMn obtidos através dos
ajustes teóricos das curvas de histerese e variação angular do campo de ressonância no
plano do ﬁlme das tricamadas NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ). Não há campo de Heb
na interface FeMn/Co. Os erros dos valores estimados dos campos pelas técnicas de VSM
e FMR são de aproximadamente 2 e 5 Oe, respectivamente.
Famı́lia E
NiFe/FeMn
FeMn/Co
tN iF e
Hc [VSM]
Heb [VSM] Heb [FMR]
Hc [VSM]
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
43
375
350
3
4
33
244
238
4
5
20
193
177
3
8
19
121
108
39
10
13
79
77
45
Com os valores do campo de exchange bias listados na Tabela 6.3, veriﬁcou-se o
efeito de acoplamento não colinear entre os eixos de anisotropia da camada AF e da
camada FM. Segundo, C. Le Graët e colaboradores [73] este eixo de anisotripa da camada
AF encontra-se na mesma direção do campo magnético aplicado durante o processo de
deposição.
O estudo de FMR da tricamadas NiFe/FeMn/Co mostra, portanto, que os modos
uniformes de ressonância das camadas de Co e NiFe são excitados pelo campo oscilante
de micro-ondas. As variações angulares dos campos de ressonância do NiFe e do Co
dão evidência de anisotropia de troca (exchange bias) em ambas as interfaces FM/AF e
AF/FM.
95
Os resultados experimentais apresentados nas Tabelas 6.1 e 6.3 mostram que, em
geral, os valores do campo de exchange bias obtidos através das medidas de magnetização
concordam com os valores experimentais obtidos através das medidas de FMR. Além disso,
estes valores do campo de exchange bias comprovam a dependência não linear mostrada
na Figuras 6.14 e 6.15 para o modo do NiFe. Este comportamento pode estar relacionado
com o acoplamento entre as camadas FM (Tabela 6.2). Layadi [75], utilizando cálculos
teóricos, observou que o acoplamento entre as camadas FM modiﬁca a anisotropia de troca
na interface AF/FM. Por outro lado, Alayo e colaboradores [70] observaram que um fraco
acoplamento entre as camadas FM (investigando válvulas de spins) oscila entre FM e AF
em função da espessura de uma camada não magnética e que este acoplamento também
afeta as proriedades magnéticas de ambas as camadas FM. Entretanto, nas tricamadas
estudadas neste trabalho, não há camada não magnética entre as camadas FM e o valor de
Jef cresce com o aumento da espessura da camada FM de Co; porém o fato de HU ter uma
dependência não linear é uma evidência de que este acoplamento afeta as propriedades
magnéticas delas.
Campo de exchange bias (Oe)
160
VSM
FMR
140
120
Co
100
80
60
40
NiFe
20
0
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
Espessura (nm)
Figura 6.14: Dependências dos campos de exchange bias com a espessura da camada
ferromagnética de Co para os modos do NiFe e do Co, estimadas via VSM e FMR, para
as tricamas da Famı́lia D [NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo )].
96
400
VSM
Campo de exchange bias (Oe)
350
FMR
300
NiFe
250
200
150
100
50
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
Espessura (nm)
Figura 6.15: Dependências dos campos de exchange bias com a espessura das camadas
ferromagnéticas de NiFe e Co para o modo do NiFe, estimadas via VSM e FMR, para as
tricamas da Famı́lia E [NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M )].
Os valores de Hc encontrados nas Tabelas 6.1 e 6.3 possuem uma dependência decrescente com a espessura da camada FM. Este comportamento também foi observado
por Mauri e colaboradores [76] estudando as tricamadas NiCr/FeMn/NiFe. Entretanto,
os valores de Hc da camada de Co da Famı́lia E possuem um comportamento contrário.
Baseado na discussão apresentada no capı́tulo anterior, o campo coercivo é fortemente
afetado pela anisotropia de troca e pela microestrutura da camada FM, a qual inevitavelmente muda de sistema para sistema [4]. Portanto, esta dependência de Hc da camada
de Co pode estar relacionada à microestrutura desta camada.
97
Capı́tulo 7
Análise Teórica dos Resultados
Experimentais
Neste capı́tulo desenvolvemos a análise teórica dos resultados experimentais apresentados nos dois capı́tulos anteriores, para as cinco famı́lias de tricamadas NiFe/FeMn/Co
investigadas.
7.1
Equações de movimento da magnetização e condições
de ressonância
A condição de ressonância utilizada na análise dos resultados de FMR, para as tricamadas FM/AF/FM estudadas, foi obtida segundo Smit e Beljers [59] e Geshev e colaboradores [44]. Primeiramente, escreve-se a equação de movimento da magnetização para
uma camada como:
−
→
−
→
→
−
1 ∂M F M
= M F M × H ef ;
γF M ∂t
(7.1)
−
→
onde M F M e γF M são, respectivamente, o vetor magnetização e a razão giromagnética da
−
→
−
→
camada FM. O torque (M F M × H ef ) é devido às várias contribuições ao campo magnético
−
→
efetivo H ef . A expressão correspondente para a camada AF é obtida substituindo os
ı́ndices FM por AF na Equação 7.1. Nota-se que neste procedimento os termos de relaxação não são considerados [57].
98
−
→
−
→
O produto vetorial M F M × H ef pode ser escrito da seguinte forma:
−
→
→
−
M F M × H ef =
(
)
mθF M
1
∂ 2E
∂ 2E
θ̂
− ϕ̂ 2
sin θF M ∂ϕF M ∂θF M
∂θ F M MF M
)
(
2
∂ 2E
1
∂ E
mϕF M
− ϕ̂
+ θ̂
2
sin θF M ∂θF M
∂θF M ∂ϕF M MF M sin θF M
(
)
2
1
∂ 2E
∂ E
mθAF
+ θ̂
− ϕ̂
sin θF M ∂θAF ∂ϕF M
∂θAF ∂θF M MAF
(
)
2
1
∂ E
∂ 2E
mϕAF
+ θ̂
− ϕ̂
.
sin θF M ∂ϕAF ∂ϕF M
∂ϕAF ∂θF M MAF sin θAF
(7.2)
Figura 7.1: Sistema de coordenadas esféricas com as componentes do vetor magnetização
[77].
A expressão do torque em relação à camada AF será obtida pela substituição dos
ı́ndices FM por AF. As duas equações de movimento podem, então, ser resolvidas considerando o sistema de coordenadas apresentado na Figura 7.1, no qual a direção de equilı́brio
da magnetização é r̂ e os pequenos desvios da direção de equilı́brio estão nas direções θ̂ e
ϕ̂. Neste sistema de coordenadas a magnetização é dada pela expressão:
−
→
M = Mr r̂ + Mθ θ̂ + Mϕ ϕ̂;
99
(7.3)
onde Mθ = M δθ e Mϕ = M sin θδϕ, com δθ e δϕ sendo os desvios a partir da direção de
equilı́brio. Então, seguindo o procedimento para linearização das equações [78], obtém-se
um conjunto de equações acopladas:
)
(
EϕF M ϕF M
mϕF M
EθF M ϕF M mθF M +
tF M MF M sin θF M
senθF M
)
(
1
EϕF M ϕAF
−
EθAF ϕF M mθAF +
mϕAF ;
tF M MAF sin θF M
senθAF
1 dmθF M
=
γF M dt
1
1 dmϕF M
=
γF M dt
1 dmθAF
=
γAF dt
(
)
EθF M ϕF M
1
EθF M θF M mθF M +
mϕF M
tF M M F M
senθF M
(
)
1
EθF M ϕAF
+
EθF M θAF mθAF +
mϕAF ;
tF M MAF
senθAF
(
)
EϕAF ϕAF
EθAF ϕAF mθAF +
mϕAF
tAF MAF sin θAF
senθAF
(
)
1
EϕF M ϕAF
−
EθF M ϕAF mθF M +
mϕ F M ;
tAF MF M sin θAF
senθF M
1 dmϕAF
=
γAF dt
(7.4)
(7.5)
1
(
)
1
EθAF ϕAF
EθAF θAF mθAF +
mϕAF
tAF MAF
senθAF
(
)
1
EθAF ϕF M
+
EθF M θAF mθF M +
mϕF M .
tAF MF M
senθF M
100
(7.6)
(7.7)
Entretanto, a descrição apresentada para a relação de dispersão é válida somente
para um sistema simples, por exemplo, uma monocamada. Quando, por exemplo, existe
interação entre duas camadas FM e AF em contato, a condição de ressonância é deﬁnida
pelas raı́zes do determinante da matriz 4 × 4 [44] .

EθF M θF M

EθF M ϕF M − izF M


EθF M θAF

EθF M ϕF M
EθF M ϕF M + izF M
EθF M θAF
EϕF M ϕAF
EϕF M ϕF M
EθAF ϕF M
EϕF M ϕAF
EθAF ϕF M
EθAF θAF
EϕF M ϕAF
EθAF ϕAF − izAF
EθAF ϕAF



 (7.8)
+ izAF 

−EϕAF ϕAF
onde os termos E, com seus respectivos ı́ndices, representam as derivadas de segunda
ordem da energia do sistema em relação aos ângulos de equilı́brio da magnetização θ e ϕ,
e os termos zF M e zAF são dados pelas relações, respectivamente:
(
zF M =
ω
)
γF M
tF M MF M sin θF M
(7.9)
tAF MAF sin θAF ;
(7.10)
e
(
zAF =
ω
γAF
)
sendo γF M e γAF , respectivamente, as razões giromagnéticas das camadas FM e AF.
Lembrando que Mθ = M δθ e Mϕ = M sin θδϕ e considerando δθ e δϕ ∼ exp iωt a
matriz 7.8 fornece os memos valores da matriz encontrada por Geshev e colaboradores
[44].
Neste contexto, as soluções do determinante são consideradas dentro da estrutura
do modelo proposto por Mauri e colaboradores [33]. A energia do sistema por unidade de
área pode ser descrita fenomenologicamente pela Equação 7.19. Considera-se também que
o campo magnético estático é aplicado no plano da amostra (com sua direção descrita pelo
ângulo azimutal ϕH em relação ao eixo fácil de magnetização), γF M = γAF = γ e que todas
as magnetizações são paralelas ao plano da amostra, ou seja, θH = θF M = θAF = π/2.
A relação de dispersão ou condição geral de ressonância para este caso é escrita, então,
como a Equação 7.20.
101
7.2
Simulações
7.2.1
Modelo teórico descrito por Geshev e colaboradores
A análise dos resultados experimentais de FMR foi realizada por um procedimento
numérico baseado na minimização de energia [67], que permite a obtenção dos ângulos de
equilı́brio θ e ϕ da direção da magnetização, deﬁnidos na Figura 7.1.
A estrutura do modelo utilizado por Mauri e colaboradores [33] foi a que mais
se adequou aos resultados experimentais das famı́lias A, B, C e D. A descrição teórica
apresentada por Geshev e colaboradores [44], apesar de tratar de acoplamentos FM e
AF de exchange bias para bicamadas, ajustou bem à descrição do comportamento das
tricamadas NiFe/FeMn/Co estudadas neste trabalho. Com base neste modelo, a energia
do sistema por unidade de área pode ser escrita fenomenologicamente como [44]:
E = EF M + EAF + Eint ;
(7.11)
sendo EF M a energia do sistema correspondente a camada FM descrita como:

(
⃗ ·M
⃗ F M + 2π(M
⃗ F M · n̂)2 − KF M
EF M = −H
⃗ F M · ûF M
M
MF M
)2
(
− KRA
⃗ F M · ĥ
M
MF M
)2 
 tF M ;
(7.12)
onde o primeiro termo é a energia Zeeman, o segundo é a energia de anisotropia de forma
ou desmagnetizante, o terceiro é a energia de anisotropia uniaxial FM e o último é a
energia de anisotropia rodável. Aqui ûF M é o vetor unitário que representa a direção da
anisotropia uniaxial da camada FM, n̂ é o vetor unitário normal à superfı́cie do ﬁlme e ĥ
é o vetor unitário que indica a direção do campo aplicado.
A energia da parte interfacial da camada AF, que é deﬁnida somente pela anisotropia
unidirecional de parede de domı́nio AF, é dada por:
(
EAF = −σW
⃗ AF · ûAF
M
MAF
102
)
;
(7.13)
onde o vetor unitário ûAF representa a direção da anisotropia na camada AF e σW é a
energia por unidade de área da parede de domı́nio.
Em seguida, um terceiro termo de energia de interação bilinear ou de interação de
troca entre as camadas AF e FM, é dado por:
(
Eint = −JE
⃗ FM · M
⃗ AF
M
MF M MAF
)
;
(7.14)
onde JE é a constante de acoplamento de troca.
Frequentemente é conveniente expressar os parâmetros magnéticos em termos de
campos efetivos. Deste modo, temos os seguintes campos efetivos: campo de anisotropia
uniaxial na camada FM (HU ), campo de acoplamento bilinear (HE ), campo de anisotropia
de parede de domı́nio da camada AF (HW ), e campo de anisotropia rodável (HRA ). Estes
campos são deﬁnidos, respectivamente, pelas seguintes expressões:
2KF M
,
MF M
(7.15)
JE
,
M F M tF M
(7.16)
σW
,e
M F M tF M
(7.17)
2KRA
,
M F M tF M
(7.18)
HU =
HE =
HW =
HRA =
onde KRA é a constante de anisotropia rodável. O campo de anisotropia rodável HRA
é deﬁnido como o campo que gira paralelo à direção de equilı́brio da magnetização da
camada FM; este campo origina-se a partir de momentos magnéticos instáveis na interface FM/AF, sendo responsável pelo deslocamento das curvas de dependência angular do
campo de ressonância [79]. Em simulações dos resultados de FMR pode ser usado como
um parâmetro adicional [54].
103
⃗ e os vetores unitários ûF M e ûAF
Deste modo, considerando o campo aplicado H
(eixos fáceis) localizados no plano do ﬁlme, a densidade de energia livre do sistema em
função dos ângulos da magnetização pode ser expressa como:
E=
⃗ F M · n̂)2 − [H cos(ϕH − ϕF M ) + 1 HU cos2 ϕF M + HW cos ϕAF
2π(M
2
1
2
(7.19)
+HE cos(ϕAF − ϕF M ) + HRA cos (ϕH − ϕF M )]MF M tF M ,
2
⃗ M
⃗ FM e M
⃗ AF formam com os eixos fáceis,
onde ϕH , ϕF M e ϕAF são os ângulos que H,
respectivamente.
Para interpretar os resultados experimentais de FMR apresentados, considera-se
que o campo magnético estático é aplicado paralelo ao plano do ﬁlme e seu ângulo ϕH
no plano, em relação ao eixo de anisotropia unidirecional, varia de 0 a 2π. Considera-se
também que γAF = γF M = γ e θH = θAF = θF M = π/2 [44]. Assim, a condição de
ressonância obtida para este caso é dada por:
( )2
ω
=
γ
[H cos(ϕF M − ϕH ) + HU cos2 ϕF M + HRA cos2 (ϕH − ϕF M ) + 4πMF M + H1ef ]
×[H cos(ϕF M − ϕH ) + HU cos 2ϕF M + HRA cos 2(ϕH − ϕF M ) + H2ef ], (7.20)
onde
H1ef =
HW cos ϕAF cos(ϕF M − ϕAF ) − HE sin(ϕF M − ϕAF )
(HW /HE ) cos ϕAF + cos(ϕF M − ϕAF )
(7.21)
HW cos ϕAF cos(ϕF M − ϕAF )
.
(HW /HE ) cos ϕAF + cos(ϕF M − ϕAF )
(7.22)
e
H2ef =
104
Considerando o campo de anisotropia rodável nulo HRA = 0, encontraremos a
mesma equação encontrada por Geshev e colaboradores [44].
Tabela 7.1: Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das tricamadas
NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico da variação angular do
campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme, usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para
as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores
estimados de HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente.
Famı́lia A
NiFe/FeMn
tN iF e
HE
(nm) (Oe)
FeMn/Co
HU
HRA
HE
HU
HRA
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
33
100
-645
30
2
-567
4
90
120
-665
52
21
-564
5
40
90
117
40
20
-188
6
20
90
-653
40
20
-561
7
30
70
151
28
30
-561
8
18
68
-637
27
30
-562
9
22
62
-636
40
36
-562
10
12
58
135
24
30
-558
105
Tabela 7.2: Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das tricamadas
NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico da variação angular do
campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme, usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para
as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores
estimados de HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente.
Famı́lia B
NiFe/FeMn
tN iF e
HE
(nm) (Oe)
FeMn/Co
HU
HRA
HE
HU
HRA
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
150
1400
-17
40
2
99
4
100
1600
-60
42
10
105
5
95
154
41
38
30
-250
6
100
182
14
55
5
104
7
50
130
123
38
32
-121
8
40
115
139
38
35
-132
9
25
112
144
52
30
-151
106
Tabela 7.3: Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial
(HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das tricamadas NiFe(5
nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm), obtidos do ajuste teórico da variação angular do campo de
ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme, usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. Os erros dos valores estimados
de HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente.
Famı́lia C
NiFe/FeMn
FeMn/Co
tF eM n
HE
HU
HRA
HE
HU
HRA
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
1
—
—
—
30
2
-1080
2
45
15
15
34
2
-370
3
40
0
134
19
0
-150
4
6
3
137
20
2
-211
5
11
2
172
10
2
-146
6
39
4
126
8
2
-207
7
26
10
138
26
4
-231
8
2
43
137
14
6
-188
9
7
95
96
16
15
-191
10
40
90
117
40
20
-192
20
30
126
79
23
26
-268
30
40
140
78
10
37
-252
40
40
137
79
32
50
-292
50
95
154
41
30
40
-255
107
Tabela 7.4: Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial
(HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das tricamadas NiFe(5
nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo ), obtidos do ajuste teórico da variação angular do campo de
ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme, usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3 para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 3.497 Oe. Os erros dos valores estimados de
HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente.
Famı́lia D
NiFe/FeMn
tCo
HE
(nm) (Oe)
FeMn/Co
HU
HRA
HE
HU
HRA
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
7
4
-74
30
126
-192
4
9
5
-53
44
127
-182
5
11
6
-66
70
160
-230
10
8
5
-20
48
123
-174
Os ajustes teoria x experimento foram realizados assumindo que ϕAF = 0; consequentemente, o sistema estudado deve obedecer ao modelo que considera os momentos
AF rı́gidos, o qual é um caso particular do modelo de paredes de domı́nio [33]. Também
foi considerado que HRA é um parâmetro adicional nas simulações [54]. Os parâmetros
utilizados nas simulações foram: HU , HE , HW , HRA , MS e ω/γ, conforme descritos anteriormente. Os valores de HW foram ﬁxados como HW = 800 Oe para o Co em Banda
X, HW = 100 Oe e HW = 400 Oe para o Co em Banda Q, sendo este último utilizado
somente para a Famı́lia C com FeMn (tF eM n ); e HW = 400 Oe para o NiFe para todas
as famı́lias. O valor da magnetização de saturação utilizado foi: do NiFe MN iF e = 780
emu/cm3 e do Co MCo = 1.400 emu/cm3 . A razão ω/γ também foi ﬁxado om valores de
3.497 e 11.600 Oe, em Bandas X e Q, respectivamente. Assim, os parâmetros calculados
que melhor reproduzem os resultados experimentais são listados na Tabelas 7.1, 7.2, 7.3
e 7.4.
108
Segundo Geshev e colaboradores [44], a relação entre o campo de exchange bias Heb ,
o campo de acoplamento bilinear HE e o campo de parede de domı́nio da camada AF HW
é dada por:
F MR
Heb
(π)HE >HW =
HW HE2
2
HE2 − HW
(7.23)
F MR
Heb
(π)HE <HW =
2
HE HW
;
2
HW
− HE2
(7.24)
e
F MR
sendo Heb
deﬁnido conforme:
1
F MR
Heb
(ϕH ) = [HR (ϕH ) − HR (π + ϕH )].
2
(7.25)
Identiﬁca-se na Famı́la D que os valores estimados para o campo de anisotropia
rodável HRA são negativos para ambas as interfaces de NiFe/FeMn e FeMn/Co, em banda
X. Entretanto, para algumas espessuras as Familı́as A, B e C exibem, para ambas as camadas ferromagnéticas em banda Q, HRA < 0. Valores negativos de HRA foram recentemente
reportados por Nicolodi e colaboradores [80].
Os valores HRA e HU não tem uma dependência linear com a variação da espessura
das camadas ferromagnéticas e antiferromagnéticas para ambas as bandas de frequência
de micro-ondas e para os dois modos de ressonância das Famı́lias A, B, C e D. Além
disso, na maioria das simulações, HE ≪ HW diferentemente dos resultados observados
por Geshev e colaboradores [44].
109
7.2.2
Modelo teórico descrito por Graët e colaboradores
O modelo teórico de Graët e colaboradores foi o mais apropriado para fazer o ajuste
teórico no conjunto de amostras da famı́lia E, por considerar uma rotação coerente da
magnetização para um sistema FM/AF. Assim, a energia livre por unidade de área do
ﬁlme pode ser escrita como [73]:
E=
⃗ F M · n̂)2 − H cos(ϕH − ϕF M ) sin θF M + 1 HU cos2 (ϕF M − η) sin2 θF M
[2π(M
2
−HE cos(ϕF M − η − β) sin θF M ]MF M tF M ,
(7.26)
⃗ F M e tF M são o vetor magnetização e a espessura da camada FM, respectivamente.
onde M
O terceiro termo da Equação 7.26 é a energia de desmagnetização, o segundo termo é
devido a interação entre o campo magnético estático no plano H e a magnetização MF M ,
o terceiro termo é a energia de anisotropia magnética uniaxial no plano, que é deﬁnido
como HU = 2K − F M /MF M [com KF M (erg/cm3 ) sendo a constante de anisotropia
uniaxial], e o quarto termo é interação interfacial de troca. O vetor unitário n̂ representa
⃗ F M com respeito
a direção normal ao plano do ﬁlme; ϕF M é o ângulo da magnetização M
a direção do campo magnético estático aplicado durante o processo de deposição do ﬁlme;
η é o ângulo do eixo fácil da camada FM com respeito a direção do campo magnético
aplicado durante a deposição; e β é o ângulo que representa o possı́vel desalinhamento
entre os eixos fáceis das camadas AF e FM, conforme Figura 7.2.
⃗ F M é dada pelos ângulos polares (θF M )
Assumindo que a direção de equilı́brio da M
e azimutal (ϕF M ), que implica num valor mı́nimo de energia livre, segundo Smit e Beljers
[59] e considerando que todas as magnetizações são paralelas ao plano do ﬁlme (θH =
θF M = π/2), obteremos a seguinte relação de dispersão:
( )2
ω
=
γ
[Hres + HU cos2 (ϕF M − η) + 4πMF M + HE (ϕF M − η − β)]
×[Hres + HU cos 2(ϕF M − η) + HE (ϕF M − η − β)],
110
(7.27)
Com a condição de ressonância dada pela Equação 7.27 deve-se alcançar a condição
de saturação magnética do ﬁlme, ϕH = ϕF M . Assim, a dependência angular do campo de
ressonância no plano das camadas magnéticas é dada pela equação:
2Hres =
HU [1 − 3 cos2 (ϕF M − η)] − 4πMF M − 2HE (ϕF M − η − β)
√
+ HU sin2 (ϕF M − η) + 4πMF M )2 + 4ω 2 /γ 2 ,
(7.28)
⃗, H
⃗ ea
Figura 7.2: Sistema de coordenadas utilizada para descrever a orientação de M
direção de anisotropia com respito ao ﬁlme [73]. Hde é o campo aplicado durante o proceso
de deposição da amostra.
De acordo com as Tabelas 7.5 e 7.6 podemos ver claramente que os parâmetros do
modo de ressonância do NiFe são muito distintos dos referentes ao modo de ressonância
do Co. Para o modo de NiFe, a curva do Hres versus ϕH tem uma forma similar a de
uma bicamada com um acoplamento de troca [59] com HE maior do que o campo de
anisotropia uniaxial. Mas uma caracterı́stica deduzida dos experimentos é a assimetria
da curva, β ̸= 0, para três espessuras da camada de NiFe (Tabela 7.6). Como discutido
acima, isto é atribuı́do a um desalinhamento entre os eixos de anisotropia FM e AF, das
111
camadas FM e AF, respectivamente. Isto foi reportado na literatura em bicamadas de
Co/IrMn e NiFe/IrMn [44], por exemplo, e foi associado ao efeito de frustação magnética
para a interface FM/AF.
Por outro lado, a variação angular do campo de ressonância Hres no plano para
o modo do Co apresenta uma forma muito diferente: não há o efeito de exchange bias
(HE = 0) e o campo de anisotropia uniaxial é presente e predominante (HU ̸= 0). Isto
pode ser devido ao fato da camada de Co já ter sido crescida sobre uma estrutura de spins
rı́gida e compensada do bulk, levando os spins da camada AF a inﬂuenciarem fracamente
a camada de Co, produzindo um acoplamento interfacial fraco. Entretanto, HU apresenta
uma dependência não monótona com a espessura da camada de Co. A anisotropia uniaxial
no plano das camadas FM deve originar das interações com a camada AF. Nós atrubuı́mos
este comportamento a uma estrutura de spins da camada de FeMn na interface FeMn/Co
acoplados com momentos magnéticos do Co. Além disso, uma mudança geral da variação
angular do campo de ressonância ao longo do eixo (ϕH ) é observada. Uma mudança
similar foi observada em bicamadas Co/FeMn [81]. Este deslocamento do eixo fácil do
Co com a direção do campo magnético estático aplicado durante o processo de deposição
dos ﬁlmes foi atribuı́do a uma rotação irreversı́vel da camada AF.
Os parâmetros utilizados nas simulações, obtidos em banda Q, foram: HU , HE , HW ,
HRA , MS e ω/γ, conforme descritos anteriormente. Os valores de HW foram ﬁxados como
HW = 950 Oe para ambas as bandas de NiFe e Co. O valor da magnetização de saturação
utilizado foi: do NiFe MN iF e = 780 emu/cm3 e do Co MCo = 1.400 emu/cm3 . A razão
ω/γ também foi ﬁxado em 11.600 Oe. A Tabela 7.5 inclui também um parâmetro de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ), com KRA correspondendo a uma constante de
anisotropia. Nós adotamos este parâmetro devido a necessidade de incluir uma outra anisotropia implı́cita atuando nos ﬁlmes para a obtenção dos ajustes teóricos dos resultados
de FMR. Este campo de anisotropia HRA pode ser descrito, de maneira grosseira, como
um campo rotatório paralelo ou antiparalelo à direção de equilı́brio das magnetizações
das camadas FM. A origem desta anisotropia tem sido associada a uma estrutura de
domı́nios na camada AF junto com os momentos da camada FM, que mudam irreversivelmente quando a magnetização FM rotaciona (capı́tulo 3). Para a camada de NiFe,
HRA mostrou uma dependência não monótona com tF M . Entretanto, particularmente
interessante são os resultados para a camada de Co, para todas as amostras desta Famı́lia
112
E, exibindo valores negativos de HRA . Valores negativos de HRA fora repoprtados pela
primeira vez por Nicolodi e colaboradores em ﬁlmes de IrMn/Cr/Co [80] e atribuı́dos
aos átomos de Cr depositados sobre uma textura (111) de IrMn na interface Co/IrMn,
acoplando antiferromagneticamente com os átomos de Co. Para as tricamadas estudadas
nesta famı́lia de amostras, nós argumentamos que os valores negativos de HRA devem ser
atribuı́dos à estrutura de domı́nio da camada do FeMn junto com os momentos magnéticos
da camada de Co.
Tabela 7.5: Campo de anisotropia uniaxial (HU ), campo de interação de troca interfacial (HE ) e campo de anisotropia rodável (HRA = 2KRA /tF M MF M ) das tricamadas
NiFe(tF M )/FeMn(50 nm)/Co(tF M ), obtidos do ajuste teórico da variação angular do
campo de ressonância (Hres ) no plano do ﬁlme, usando MF M =780 e 1.400 emu/cm3
para as camadas de NiFe e Co, respectivamente, e ω/γ = 11.600 Oe. HE é nulo para a
camada de Co. Os erros dos valores estimados de HE e HU são de 5% e 4%, respectivamente.
Famı́lia E
NiFe/FeMn
FeMn/Co
tF M
HE
HU
HRA
HU
HRA
(nm)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
(Oe)
3
370
30
0
13
-263
4
200
40
95
49
-102
5
177
15
108
27
-37
8
101
24
76
27
-157
10
70
4
133
40
-66
Tabela 7.6: Valores do ângulo η com o eixo fácil da camada FM e do ângulo β entre o
eixo fácil da camada FM e AF, determinados por um ajuste teórico da variação angular do campo de ressonância no plano do ﬁlme para as tricamadas NiFe(tF M )/FeMn(50
nm)/Co(tF M ). Com η = 0 e β = 0 para as interfaces NiFe/FeMn e FeMn/Co, respectivamente.
Famı́lia E
NiFe/FeMn FeMn/Co
tF M (nm)
β (o )
η (o )
3
-8 ± 2
50 ± 2
4
0
-38 ± 3
5
-4 ± 1
-10 ± 2
8
0
9±1
10
5±2
20 ± 3
Conclusões, Recomendações e
Perspectivas
Conclusões
Nas Famı́lias A [NiFe(tN iF e )/FeMn(10 nm)/Co(5nm)] e B [NiFe(tN iF e )/FeMn(50 nm)/Co(5nm)]
as curvas de histerese mostraram que o campo de exchange bias aumenta signiﬁcativamente com a redução da temperatura. Além disso, há uma dependência decrescente entre
o campo de exchange bias e a camada de NiFe (Heb ∝ 1/tN iF e ) e uma dependência crescente entre o campo de exchange bias e a camada de Co (Heb ∝ tCo ). Fato este muito
intrigante, devido a possı́vel propagação do efeito de exchange bias. Os experimentos de
FMR revelaram somente os modos de ressonância do NiFe e do Co, que apresentam curvas
simétricas de variação angular de campo de ressonância.
Por outro lado, as medidas de FMR realizadas nas amostras da Famı́lia C [NiFe(5
nm)/FeMn(tF eM n )/Co(5 nm)] exibiram curvas simétricas de dependência angular do campo
de ressonância e mostraram, além dos modos do NiFe e do Co, um segundo modo do NiFe.
Este modo é atribuı́do a uma fase magnética do NiFe com baixa magnetização efetiva,
resultante de interações com a camada buﬀer de Cu.
Nas tricamadas das Famı́lias D e E, as curvas de variação angular no plano do
ﬁlme revelaram a preseça de acoplamento entre as camadas magnéticas. Para o caso da
Famı́lia D [NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co(tCo )], esta interação gera um acoplamento antiferromagnético entre as camadas ferromagnéticas de NiFe e Co que contribuem para a
redução do campo magnético estático necessário para atender a condição de ressonância,
implicando em uma assimetria da variação angular do campo de ressonância. Já na
Famı́lia E [NiFe(tF M )/FeMn(25 nm)/Co(tF M )] é evidenciado um acoplamento não colinear entre os eixos de anisotropia das camadas magnéticas, que acreditamos ser devido
115
ao comportamento dos spins dentro da camada AF.
Todos as famı́lias de tricamadas apresentaram anisotropia rodável negativa, com
exceção de algumas espessuras, associada a um mecanismo fı́sico da estrutura de domı́nio
da camada FeMn e a história magnética dos ﬁlmes.
Em geral, os resultados obtidos pelas técnicas de VSM, SQUID e FMR mostraram,
para todas as famı́lias de amostras, que a intensidade do campo de exchange bias depende,
a partir de uma determinada espessura, da espessura da camada AF. Além disso, os valores
obtidos do campo de exchange bias pelas diferentes técnicas são coerentes, conﬁrmando
e validando, assim, os resultados apresentados nesta tese de doutorado.
Recomendações e Perspectivas
Com o intuito de melhor esclarecer o fenômeno de exchange bias e sua inﬂuência nas
interfaces magnéticas, consideram-se recomendáveis, para todas as famı́lias aqui apresentadas, experimentos adicionais de FMR em outras bandas de frequência de micro-ondas,
pois neste trabalho os experimentos para uma mesma famı́lia de amostras foram feitos
em uma única banda. Com estas medidas, será possı́vel também estudar o processo de
relaxação da magnetização e, consequentemente, a qualidade da amostra.
Considerando o número restrito de trabalhos conhecidos na literatura sobre os aspectos do fenômeno de exchange bias em tricamadas assimétricas estudados através da
técnica de FMR, seriam interessantes novos experimentos com outras amostras dos mesmos sistemas com uma faixa mais ampla de espessuras das camadas FM e AF, e também
com novas estruturas de sistemas do tipo FeMn/NiFe/Cu/Co onde o Cu é a camada não
magnética (NM). O interesse aqui seria estudar o acoplamento, entre as camadas FM, NM
e AF, através destas camadas espaçadoras, os efeitos cooperativos e o efeito da rugosidade
interfacial sobre o campo de exchange bias [82], realizando inclusive medidas de raios-X
de maior sensibilidade.
Outra proposta interessante seria estudar a interação entre estas camadas FM assimétriccas através da camada AF a baixas temperaturas.
116
Apêndice A
Artigos Publicados
Baseado nesta tese de doutorado
• P. G. Barreto, M. A. Sousa, F. Pelegrini, W. Alayo and E. Baggio-Saitovitch. Ferromagnetic resonance study of the misalignment between anisotropy axes in exchangebiased NiFe/FeMn/Co trilayers. Applied Physics Letters, 104, 202403, 2014.
• P. G. Barreto, M. A. Sousa, F. Pelegrini, W. Alayo and E. Baggio-Saitovitch.
Exchange anisotropy and antiferromagnetic coupling in NiFe/FeMn/Co trilayers.
IEEE Transactions on Magnetics, 49, 4530, 2013.
117
APPLIED PHYSICS LETTERS 104, 202403 (2014)
Ferromagnetic resonance study of the misalignment between anisotropy
axes in exchange-biased NiFe/FeMn/Co trilayers
P. G. Barreto,1,a) M. A. Sousa,1 F. Pelegrini,2 W. Alayo,3 F. J. Litterst,4
and E. Baggio-Saitovitch1
1
Centro Brasileiro de Pesquisas Fısicas, Rio de Janeiro, Brazil
Instituto de Fısica, Universidade Federal de Goi
as, Goi^
ania, Brazil
3
Departamento de Fısica, Univ. Federal de Pelotas, Rio Grande do Sul, Brazil
4
Institut f€
ur Physik der Kondensierten Materie, Technische Universit€
at Braunschweig,
Braunschweig, Germany
2
(Received 20 February 2014; accepted 29 April 2014; published online 20 May 2014)
Exchange-biased NiFe/FeMn/Co trilayers were grown by dc magnetron sputtering and analyzed by
in-plane ferromagnetic resonance using Q-band microwaves. The experiments revealed that
distinct Co and NiFe resonance modes were excited by the microwave field. A misalignment
between the anisotropy axes of the magnetic layers was deduced from the angular variations of the
resonance fields, which also showed the effects of uniaxial and unidirectional anisotropies. A
phenomenological model was used to fit the experimental results taking also into account a
rotatable anisotropy field associated to the domain structure of the FeMn layer and the magnetic
C 2014 AIP Publishing LLC. [http://dx.doi.org/10.1063/1.4875929]
history of the films. V
The exchange-bias phenomenon is particularly intriguing in ferromagnetic/antiferromagnetic/ferromagnetic (FM/
AF/FM) structures, mainly due to the presence of two
FM/AF interfaces. A systematic investigation of the
exchange-bias field ðHEB Þ variations has been reported as a
function of thickness of each of the three constituting layers.
In NiFe/FeMn/NiFe trilayers, e.g., HEB decreases in the
expected 1=tNiFe variation with increasing thickness tNiFe of
the NiFe layer, after showing initial maxima at low NiFe
thickness.1 However, several other factors contribute to the
HEB such as magnetic anisotropy, crystal structure, interface
roughness, interfacial spin configuration, and grain size distribution.2 In addition, a spiraling spin structure across the
AF layer was observed in a NiFe/FeMn/Co trilayer.3 It was
also found that the action of the HEB at one AF/FM (or
FM/AF) interface could propagate to another.4 Exchangebiased structures have received much attention due to their
applications in spintronic devices, such as magnetic tunnel
junctions,5,6 but the numerous experimental results and theoretical models do not yet give a satisfactory understanding of
the exchange-bias phenomenon.
Another interesting question in FM/AF/FM structures is
the misalignment between the anisotropy axes. Studying
exchange-biased NiFe/FeMn/CoFe trilayers, e.g., Choi
et al.7 observed that the orientations of the uniaxial and unidirectional anisotropies were not collinear in the plane of the
film. They suggested that the combination of a small magnetic anisotropy of the AF layer and magnetic frustration,
due to structural imperfections, should be the key factors
responsible for the non-collinear anisotropy axes of the
structure. Gra€et et al.,8 on the other hand, introduced a ferromagnetic resonance (FMR) model to determine the presence
of a misalignment between the easy axes of the FM and AF
a)
Author to whom correspondence should be addressed. Electronic mail:
[email protected]
0003-6951/2014/104(20)/202403/4/$30.00
layers and to quantify its value in exchange-biased NiFe/NiO
bilayers.
Several techniques have been used in the study of
exchange-bias, including Brillouin light scattering,9 anisotropic magnetoresistance,10 and ac susceptibility.11 For the
measurements of HEB , FMR proved to be particularly useful.12 Here, it has been used to investigate the misalignment
between the anisotropy axes of the magnetic layers in
exchange-biased NiFe/FeMn/Co trilayers.
The polycrystalline NiFe(tFM )/FeMn(50 nm)/Co(tFM ) trilayers studied in this work, with tFM ¼ 3, 4, 5, 8, and 10 nm,
were grown at room temperature by dc magnetron sputtering
onto Si(100) substrates covered with a Cu(20 nm) buffer
layer. A protective Ta(3 nm) cap layer was grown to avoid
film oxidation. Commercial Cu, Ni81Fe19, Fe50Mn50, Co, and
Ta targets with 99.99% purity were used. The base pressure
in the deposition chamber was around 5108 Torr (0.67
105 Pa); the working Ar pressure during the deposition of
the films was kept at 3 mTorr. At first, the NiFe(tFM )/
FeMn(25 nm) layers were deposited with a static magnetic
field of about 400 Oe (31.8 103 A=m) applied parallel to
the substrate and film plane; then the other layers
[FeMn(25 nm)/Co(tFM )] were deposited with the field
aligned antiparallel to the previous direction.
Fig. 1 shows normalized magnetization curves of
(a) NiFe(5 nm)/FeMn/Co(5 nm) and (b) NiFe(10 nm)/FeMn/
Co(10 nm) trilayers, with the static magnetic field parallel to
the direction of the applied field during the deposition of the
NiFe(tFM )/FeMn(25 nm) layers. Room temperature magnetization measurements were performed using a commercial
vibrating sample magnetometer. The curves are composed
by two loops, corresponding to the NiFe and Co layers: the
shifted small loop (left side) corresponds to the NiFe layer
and the other one, which does not exhibit any shift, to the Co
layer. These results reveal the presence of HEB at the
NiFe/FeMn interface and the absence of any exchange-bias
effect at the FeMn/Co interface. This can be related to the
104, 202403-1
C 2014 AIP Publishing LLC
V
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202403-2
Barreto et al.
FIG. 1. Hysteresis loops of (a) NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/Co(5 nm) and
(b) NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/Co(10 nm) trilayers, measured at room temperature with the applied field parallel to the unidirectional anisotropy axis
of the NiFe/FeMn layers.
spin ordering developed at the NiFe/FeMn and FeMn/Co
interfaces during the film growth. On the other hand, contrary to what was observed by Yang and Chien,3 the loop
shifted to the left with a higher coercive field HC is the NiFe
loop; the Co loop exhibits a smaller HC (see Fig. 1(a)). This
observation is important, as will be shown by the FMR measurements, because a wrong assignment implies a wrong
interpretation of the hysteresis loops.
FMR was performed using a Bruker ESP-300 spectrometer with a rotating base magnet and swept static magnetic
field, operating at a microwave frequency of 33.9 GHz
(Q-band). All measurements were performed at room temperature, with the static magnetic field applied parallel to the
plane of the films. FMR spectra were taken using a cylindrical resonant cavity, standard modulation, and phase sensitive
detection. The field angle of the applied magnetic field with
Appl. Phys. Lett. 104, 202403 (2014)
respect to the NiFe/FeMn unidirectional anisotropy axis was
measured with an accuracy of 60.5 . A Hall probe was used
to measure the swept static magnetic field, with an accuracy
of 0.1 Oe.
The parallel FMR spectrum of NiFe(5 nm)/FeMn/
Co(5 nm) trilayer, displayed in Fig. 2(a) as field derivative of
the absorbed microwave power, reveals that two uniform resonance modes are excited by the microwave field. The first
mode, with lower resonance field, is due to the Co layer; the
second one, with higher resonance field, is due to the NiFe
layer. Fig. 2(b) exhibits the spectra obtained for specific orientations of the static magnetic field: parallel (/H ¼ 0 ),
anti-parallel (/H ¼ 180 ), and again parallel (/H ¼ 360 ) to
the direction of HEB at the NiFe/FeMn interface. One can see
that for the Co mode, the resonance field (Hres ) for the angles
/H ¼ 0 , 180 , and 360 , does not change, whereas for the
NiFe mode, the resonance field Hres for the angles /H ¼ 0
and 360 is smaller than that for the angle /H ¼ 180 , indicating an in-plane angular variation due to the effect of the
unidirectional HEB at the NiFe/FeMn interface. This behavior is most clearly displayed in Figs. 2(c) and 2(d) by the
angular variations of Co and NiFe resonance fields of
NiFe(10 nm)/FeMn/Co(10 nm) trilayer, revealing: (c) the
bell shaped cos/H (unidirectional) angular variation of the
NiFe resonance field Hres and (d) the close to pure cos2/H
(uniaxial) angular variation of the Co resonance field Hres .13
Moreover, it is possible to deduce a global shift of the Hres
angular variation curve along the angle axis ð/H Þ, for the Co
resonance mode, as well as a small asymmetry of the angular
variation curve for the NiFe resonance mode. The global
shift of the curve for the Co mode results from the misalignment between the direction of the static magnetic field
applied during the deposition process and the easy axis of
the Co layer; the small asymmetry of the curve for the NiFe
resonance mode is attributed to the misalignment between
the anisotropy axes of the FM and AF layers.8
FIG. 2. Left: (a) representative parallel
spectrum of NiFe(5 nm)/FeMn(50 nm)/
Co(5 nm) trilayer. (b) Parallel spectra
for specific orientations of the static
magnetic field with respect to the NiFe/
FeMn anisotropy axis. Right: angular
variations of in-plane absorption fields
Hres of (c) NiFe and (d) Co resonance
modes of NiFe(10 nm)/FeMn(50 nm)/
Co(10 nm) trilayer. Experimental values
(points) and fits (lines) obtained with
Eq. (3); the parameters used are
explained in the text and summarized in
Tables I and II.
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202403-3
Barreto et al.
Appl. Phys. Lett. 104, 202403 (2014)
To evaluate quantitatively the misalignment of the magnetizations of the NiFe and Co layers, we used a model
which considers coherent rotation of the magnetizations for a
FM/AF system. Thus, the magnetic free energy per unit area
of the film can be written as8
E
~FM n^ 2 H cosð/H /FM Þsin hFM
¼ 2p M
tFM MFM
1
HU cos2 ð/FM gÞsin2 hFM HE
2
cosð/FM g bÞsin hFM :
(1)
~FM and tFM are the magnetization vector and thickHere M
ness of the FM layer, respectively. The first term in Eq. (1) is
the demagnetizing energy, the second is due the interaction
between the in-plane static magnetic field H and the magnetization MFM , the third is the uniaxial in-plane magnetic
anisotropy energy, which is defined by HU ¼ 2KFM =MFM
[with KFM (erg=cm3 ) as the uniaxial anisotropy constant],
and the fourth term is the interfacial exchange interaction.
The unit vector n^ represents the direction normal to the plane
~FM with
of the film; /FM is the angle of the magnetization M
respect to the direction of the applied static magnetic field
during the deposition of the film; g is the angle of the easy
axis of the FM layer with respect to the direction of the
applied magnetic field during the deposition; and b is the
angle which represents the possible misalignment between
AF and FM easy axes.
~FM are
Assuming that the equilibrium directions of M
given by polar (hFM ) and azimuthal (/FM ) angles which
imply a minimum value of the free energy, following Smit
and Beljers14 and considering that all the magnetizations are
parallel to the plane of the film, i.e., hH ¼ hFM ¼ p=2, we
obtain the following FMR dispersion relation:
2 x
¼ Hres þ HU cos2 ð/FM gÞ þ 4pMFM þ HE ð/FM g bÞ
c
½Hres þ HU cos 2ð/FM gÞ þ HE cosð/FM g bÞ:
The resonance condition given by this Eq. (2) must be
taken for the magnetic state of the film attaining saturation,
i.e., /H ¼ /FM . Thus, the angular dependence of the inplane resonance field of NiFe/FeMn (or FeMn/Co) layer is
given by the equation
(
Hres ¼ HU 1 3 cos2 ð/FM gÞ 4pMFM
2HE ð/FM g bÞ
sﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃﬃ),
2
x2
2:
þ HU sin2 ð/FM gÞ þ 4pMFM þ 4 2
c
(3)
The solid lines in Figs. 2(c) and 2(d) are fits of the angular variations of the in-plane resonance fields Hres of
NiFe/FeMn and FeMn/Co, respectively. The parameters
used to fit the experimental data are listed in Tables I and II.
TABLE I. Values of uniaxial anisotropy field ðHU Þ, interfacial exchange
interaction field ðHE Þ, and rotatable anisotropy field ðHRA ¼ 2KRA =tFM MFM Þ
of NiFe(tFM )/FeMn/Co(tFM ) trilayers, obtained from fits of the angular variations of in-plane resonance fields ðHres Þ, using MFM ¼780 and 1400
emu=cm3 for the NiFe and Co layers, respectively, and x=c ¼11 600 Oe. HE
is null for the Co layer. The errors of the estimated values of HE and HU are
within 5% and 4%, respectively.
NiFe
tFM (nm)
3
4
5
8
10
(2)
It can be clearly seen that the parameters for the
NiFe/FeMn resonance mode are quite distinct from those
for the FeMn/Co resonance mode. For the NiFe/FeMn
mode, the Hres versus /H curve has a shape similar to that
given by an exchange-coupled bilayer14 with HE larger than
the (uniaxial) anisotropy field. But a characteristic inferred
from the experiments is the asymmetry of the curve, i.e.,
b 6¼ 0, for three thicknesses of the NiFe layer (Table II). As
discussed above, this is attributed to the misalignment
between the FM and AF anisotropy axes, of the FM and AF
layers, respectively. This behavior has been reported for
CoFe/IrMn and NiFe/IrMn bilayers,15 for instance, and was
associated to magnetic frustration effects at the FM/AF
interface.
On the other hand, the angular variation of the in-plane
resonance field Hres of the FeMn/Co mode has a very different shape: there is no (unidirectional) exchange-bias effect
ðHE ¼ 0Þ and a uniaxial anisotropy field HU 6¼ 0 is present
and predominant. This can be due to the fact that the FeMn
layer was already grown with a rigid compensated bulk
(111) spin structure before the deposition of the Co layer,
TABLE II. Values of easy axis angle g of FM layer and misalignment angle
b of magnetizations determined by fitting the angular variations of resonance
fields Hres of NiFe/FeMn/Co trilayers. g ¼ 0 and b ¼ 0 for the NiFe/FeMn
and FeMn/Co interfaces, respectively.
Co
HE (Oe)
HU (Oe)
HRA (Oe)
HU (Oe)
HRA (Oe)
370
200
177
101
70
30
40
15
24
4
0
95
108
76
133
13
49
28
27
40
263
102
37
157
66
tFM (nm)
3
4
5
8
10
NiFe/FeMn
FeMn/Co
b (deg)
8 6 2
0
4 6 1
0
562
g (deg)
50 6 2
38 6 3
10 6 2
961
20 6 3
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202403-4
Barreto et al.
leaving the AF spins only weakly influenced by the Co
atomic layer, yielding a much weaker interfacial coupling.1
Moreover, HU has a non-monotonic dependence on the
thickness of the Co layer. The in-plane uniaxial anisotropy in
the FM layer may originate from the interactions with the
AF layer.16 We attribute this behavior to the spin structure of
the FeMn layer at the FeMn/Co interface coupled with Co
magnetic moments. Furthermore, a global shift of the curve
representing the angular variation of the resonance field Hres
along the angle axis ð/H Þ is observed. A similar shift was
observed in Co/FeMn bilayers.17 There the misalignment of
the Co easy axis with the direction of the static magnetic
field applied during the deposition of the film was assigned
to an irreversible rotation of the AF layer.
In Table I, a rotatable anisotropy parameter ðHRA
¼ 2KRA =tFM MFM Þ, with KRA as the corresponding anisotropy
constant, was included. We adopt this parameter because the
fits of the FMR data implied that there is another anisotropy
field acting on the films. This anisotropy field HRA is a rotating field roughly parallel or antiparallel to the equilibrium
direction of the magnetizations of the FM layers. The origin
of this anisotropy has been associated to a domain structure
in the AF layer coupled to the moments of the FM layer,
which changes irreversibly when the FM magnetization
rotates.12 For the NiFe layer, HRA has a non-monotonic dependence on tFM . However, particularly interesting are the
results for the Co layer, for all trilayers, exhibiting negative
values of HRA . Negative values of rotatable anisotropy in
IrMn/Cr/Co films were reported by Nicolodi et al.18 and
attributed to Cr atoms deposited onto (111)-textured IrMn
and at the Co/IrMn interface, coupled anti-ferromagnetically
with Co atoms. For the trilayers studied in this work, we
argue that the negative values of HRA must be assigned to the
domain structure of the FeMn layer coupled to the magnetic
moments of the Co layer.
Nicolodi et al.18 employed a realistic model for FM/AF
bilayers, which considers that for strong enough interface
exchange coupling, the AF layer breaks the adjacent FM into
small-sized domains and that at the interface there exist
grains with uncompensated spins interacting with the FM
magnetizations; these grains are classified as unstable (rotatable) or stable (biasing).19 In our context, we can attribute
the negative rotatable anisotropy to the interfacial FeMn
grains coupled anti-ferromagnetically to the adjacent Co
domains, and the large absolute value of jHRA j estimated
from the FMR fits, to a large number of interfacial rotatable
grains. On the other hand, distinct theoretical models20,21
can as well explain the rotatable anisotropy, basically assuming that the ensemble of AF grains is composed by stable
and unstable grains, and also that it changes when the magnetic state of the FM film is modified. One may note that this
scenario, as commented in Ref. 22, is associated to the hysteresis memory (training effects) of the film. Therefore, the
misalignment between the anisotropy axes observed here can
be related to the magnetic history of the film, contrary to
Gra€et et al.8 who considered that the misalignment is independent of the magnetic history of the film. However, a more
Appl. Phys. Lett. 104, 202403 (2014)
comprehensive analysis to establish the relation between the
origin of HRA and the misalignment between the anisotropy
axes in exchange-biased trilayers is beyond the scope of this
article.
In summary, exchange-biased NiFe(tFM )/FeMn/Co(tFM )
trilayers were produced in a two stage process, first by growing NiFe(tFM )/FeMn(25 nm) layers with an in-plane static
magnetic field of 400 Oe used to set the unidirectional anisotropy, and next by growing FeMn(25 nm)/Co(tFM ) layers with
the in-plane field in the opposite direction. In-plane FMR
experiments revealed that Co and NiFe uniform resonance
modes were excited by the microwave field. The angular variations of the in-plane absorption fields revealed the effects
of uniaxial, unidirectional, and (positive) rotatable anisotropies, for the NiFe resonance mode, and of uniaxial and (negative) rotatable anisotropies, for the Co resonance mode. The
experiments also revealed a misalignment between the anisotropy axes of the magnetic layers. The physical mechanisms responsible for the rotatable anisotropy were
associated with the domain structure of the FeMn layer and
the magnetic history of the films implying the misalignment
between the anisotropy axes.
This work was supported by the Brazilian agencies
CNPq (Project No. 151440/2013-1), FAPERJ, CAPES, and
the German Academic Exchange Service DAAD.
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4530
IEEE TRANSACTIONS ON MAGNETICS, VOL. 49, NO. 8, AUGUST 2013
Exchange Anisotropy and Antiferromagnetic Coupling in NiFe/FeMn/Co
Trilayers
P. G. Barreto , M. A. Sousa , F. Pelegrini , W. Alayo , and E. Baggio-Saitovitch
Centro Brasileiro de Pesquisas Físicas, Rio de Janeiro, RJ 22290-180, Brazil
Instituto de Física, Universidade Federal de Goiás, Goiânia, GO 74001-970, Brazil
Instituto de Matemática e Física, Universidade Federal de Pelotas, Pelotas, RS 96010-900, Brazil
The exchange bias fields at the interfaces of NiFe/FeMn/Co trilayers with thin Co layers were investigated using the ferromagnetic
resonance technique. It has been found that the angular dependences of the in-plane resonance fields for both NiFe and Co layers exhibit
the effect of the unidirectional anisotropy field. No evidence of uniaxial anisotropy was observed for the thin Co layers and the values for
the exchange bias field are in agreement with values given by magnetization measurements. For the NiFe layer, the angular dependence of
the in-plane resonance field gives evidence of a small uniaxial magnetic anisotropy, attributed to interface texture and antiferromagnetic
coupling between NiFe and Co layers.
Index Terms—Exchange bias, ferromagnetic resonance, magnetic trilayers.
I. INTRODUCTION
II. SAMPLES AND EXPERIMENTS
T
HE remarkable phenomena arising from the magnetic
interactions between two separated ferromagnetic (FM)
layers or between FM and antiferromagnetic (AF) layers continues to be a very attractive research area. The interaction
between FM and AF layers can give rise, for instance, to the
exchange bias effect [1], which usually is characterized by a
shift of the center of a macroscopic magnetic hysteresis loop
from the origin along the magnetic field axis; this shift is a
measure of the exchange bias field
[1], [2]. In magnetic
thin films, the exchange bias effect has been primarily investigated in FM/AF bilayer structures [3]–[5]. In more complex
structures, such as FM/AF/FM trilayers, a bulk characteristic
of exchange bias would imply that the action of the exchange
bias from one AF/FM (or FM/AF) interface could propagate up
to the other [6]. As a consequence of this, in IrMn/Co/Ru/NiFe
spin valve structures, as we have shown in a previous work
using the Ferromagnetic Resonance (FMR) technique [7],
the angular variation of the in-plane resonance fields of both
Co and NiFe layers present an upward (downward) shift for
antiferromagnetic (ferromagnetic) coupling with respect to
a system with no interlayer coupling. In this paper, we use
again the FMR technique to show that the study of the angular
variation of the in-plane resonance fields of Co and NiFe layers
of exchange-biased NiFe/FeMn/Co trilayers give evidence
of a weak antiferromagnetic coupling between Co and NiFe
layers. The FMR technique is very useful to study the interactions between magnetic layers and allows a highly sensitive
measurement of the exchange bias field at the interfaces of
exchange-biased structures [8], [9].
Manuscript received February 18, 2013; revised April 08, 2013; accepted
April 12, 2013. Date of current version July 23, 2013. Corresponding author:
M. A. Sousa (e-mail: [email protected]).
Color versions of one or more of the figures in this paper are available online
at http://ieeexplore.ieee.org.
Digital Object Identifier 10.1109/TMAG.2013.2259153
In this paper, the FMR technique was used to study the magnetic properties of NiFe(5 nm)/FeMn(10 nm)/Co
trilayers
with Co layer thickness equal to 3, 4 and 5 nm, referred to as
samples S3, S4 and S5, respectively, grown by dc magnetron
sputtering onto Si(100) substrates covered with a Cu(20 nm)
buffer layer and protected by a Cu(5 nm) capping layer to
prevent oxidation. The films were grown under constant Ar
gas working pressure of 3 10 Torr, in the presence of a
static magnetic field of 400 Oe in order to set the unidirectional
anisotropy. The base pressure before deposition was better
than 3 10 Torr. The FMR measurements were all done at
room temperature using a high sensitivity electron magnetic
resonance spectrometer (Bruker ESP-300) operating at the
X-band microwave frequency ( 9.79 GHz), with swept static
magnetic field and standard modulation and phase sensitive
detection techniques. The films were attached to a goniometer
and positioned at the center of a rectangular resonant cavity.
The swept static magnetic field was measured with an accuracy
of 0.1 Oe and the goniometer allowed an accuracy of 0.5 on
the angle of the static field with respect to the unidirectional
axis of the sample. As usual in electron magnetic resonance
experiments, the microwave magnetic field was perpendicular
to the static magnetic field. The measurements of hysteresis
loops was performed at room temperature using a vibrating
sample magnetometer (VSM).
III. FMR RESULTS
The parallel FMR spectra of the three films display two uniform resonance modes, attributed to Co and NiFe layers with
very distinct effective magnetizations. This is illustrated by the
spectra of samples S3 and S5 displayed in Figs. 1 and 2, respectively. The FMR spectra are the derivatives of microwave power
absorptions with respect to the applied static magnetic fields.
The uniform resonance modes are excited by the microwave
field when the sample is saturated and the static magnetic field
attains the resonance condition for each mode. The study of
the angular dependences of the in-plane resonance (absorption)
0018-9464/$31.00 © 2013 IEEE
BARRETO et al.: EXCHANGE ANISOTROPY AND ANTIFERROMAGNETIC COUPLING IN NIFE/FEMN/CO TRILAYERS
Fig. 1. Angular variations of parallel FMR spectra of sample S3, displaying
Co and NiFe resonance modes and the effects of the unidirectional anisotropy
fields.
Fig. 2. Angular variations of parallel FMR spectra of sample S5, displaying
Co and NiFe uniform resonance modes and the effects of the unidirectional
anisotropy fields.
fields reveals the effect of the unidirectional anisotropy for both
Co and NiFe FMR modes.
The experiments also reveal the effect of a small uniaxial
anisotropy for the NiFe mode. The angular variations of the
in-plane resonance fields of Co and NiFe modes for samples S3
and S5 are displayed in Figs. 3 and 4, respectively. Hysteresis
loops for samples S4 and S5 exhibiting the shift of the center
from the origin along the magnetic field axis are displayed in
Figs. 5 and 6, respectively. The hysteresis loops suggest the
presence of a third magnetic phase in the films. Similar results
were observed in the hysteresis loops of an Fe thin film on
Si(111) [10]. The in-plane FMR experiments, however, reveal
only the presence of Co and NiFe phases. This result is also confirmed by out-of-plane FMR measurements (not shown here).
An extensive X-ray diffraction and VSM study of the structure
of the films, including magnetization loops for different angles
of the applied field with respect to the unidirectional anisotropy
axis, will be reported elsewhere.
4531
Fig. 3. Angular variations of in-plane absorption fields of Co and NiFe resonance modes of sample S3, implying the presence of unidirectional and uniaxial
anisotropy fields.
Fig. 4. Angular variations of in-plane absorption fields of Co and NiFe resonance modes of sample S5, implying the presence of unidirectional and uniaxial
anisotropy fields.
IV. ANALYSIS AND DISCUSSION
The exchange bias fields at the NiFe/FeMn and FeMn/Co interfaces were deduced, respectively, from the angular dependence of the in-plane resonance fields of the NiFe and Co uniform resonance modes. The angular variation of the in-plane
absorption field of Co resonance mode can be fitted by the relation
(1)
For the NiFe mode, the presence of the additional uniaxial
anisotropy would imply (for a symmetrical angular variation of
the in-plane resonance field) a fitting given by the relation
(2)
4532
IEEE TRANSACTIONS ON MAGNETICS, VOL. 49, NO. 8, AUGUST 2013
TABLE I
VALUES
Fig. 5. Hysteresis loop of sample S4 exhibiting the displacement from the
origin along the magnetic field axis due to the effect of the unidirectional
anisotropy.
OF
AT FeMn/Co INTERFACE GIVEN BY FMR AND
MEASUREMENTS OF NiFe/FeMn/Co TRILAYERS
VSM
would be the absorption field of Co uniform resonance mode in
the absence of unidirectional anisotropy field, or the absorption
field of NiFe resonance mode in the absence of unidirectional
and uniaxial anisotropy fields;
and are the respective saturation magnetization and gyromagnetic ratio, and is the microwave angular frequency.
The bell shape curve displayed (Figs. 3 and 4) by the angular
dependence of the in-plane absorption field of Co resonance
mode reveals that the effect of the unidirectional anisotropy
is much bigger than that of a magnetocrystalline anisotropy.
Therefore, the exchange bias field at the FeMn/Co interface can
be deduced from (1) above as
(4)
On the other hand, the angular dependence of the in-plane resonance field of the NiFe layer displays an asymmetry, which
is attributed to the dependence on an additional small uniaxial
anisotropy. According to (2), the unidirectional anisotropy field
at the NiFe/FeMn interface can be given by
(5)
and the additional uniaxial anisotropy field by
(6)
Fig. 6. Hysteresis loop of sample S5 exhibiting the displacement from the
origin along the magnetic field axis due to the effect of the unidirectional
anisotropy.
Here,
is the unidirectional exchange-bias anisotropy field,
is the effective uniaxial anisotropy field, is the angle of the
in-plane static magnetic field with respect to the unidirectional
anisotropy axis, and
(3)
Due to the upward shift of the angular variation of the in-plane
resonance field of NiFe mode, we argue here that this uniaxial
anisotropy results from both texture and a weak antiferromagnetic coupling between NiFe and Co layers.
The values of the unidirectional exchange bias field at the
FeMn/Co interface, given by FMR and VSM measurements, are
listed in Table I.
According to (5) and (6), for NiFe resonance mode, for samples S3, S4, and S5, respectively, the values for the exchange
bias field would be 4, 5, and 7 Oe, and for the uniaxial anisotropy
field, 7, 9, and 11 Oe. These results, however, need further investigation, dependent on a better structural characterization of
the films. It should be mentioned that as a consequence of the
antiferromagnetic coupling between the magnetic layers [7], for
the NiFe mode exhibiting symmetrical angular variation of the
in-plane resonance field, the lowest value is measured when the
static magnetic field is anti-parallel to the exchange bias field.
BARRETO et al.: EXCHANGE ANISOTROPY AND ANTIFERROMAGNETIC COUPLING IN NIFE/FEMN/CO TRILAYERS
V. CONCLUSION
This FMR study of NiFe/FeMn/Co trilayers shows that uniform resonance modes due to Co and NiFe layers, with very
distinct effective magnetizations, are excited by the microwave
field. Angular variations of the in-plane resonance fields of NiFe
and Co modes give evidence of exchange anisotropy at both
bottom FM/AF and top AF/FM interfaces; the deduced values
of the exchange bias field at the FeMn/Co interface are comparable to the values given by magnetization measurements. The
asymmetry of the angular dependence of the in-plane resonance
field of NiFe mode due to a small uniaxial anisotropy results
from contributions attributed to the presence of texture in the
samples and weak antiferromagnetic coupling between Co and
NiFe layers.
ACKNOWLEDGMENT
This work was supported by the Brazilian agencies CNPq and
FAPERJ.
4533
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