Metais pesados fontes, toxicidade, pesquisa ARNALDO ANTONIO RODELLA DEPARTAMENTO DE CIÊNCIAS EXATAS SETOR DE QUÍMICA ESALQ/USP Origem dos metais no ambiente - Ocorrência natural - Depósitos minerais - Poluição causada pelo homem - Tintas, corantes, pilhas, aditivo de gasolina, catalisadores, efluentes de indústrias de galvanoplastia, curtume e de baterias de automóveis, mineração, fungicidas e pesticidas - Uso agrícola de materiais como fonte de nutrientes - uso de resíduos industriais e urbanos: lodo de esgoto, ..composto de lixo, escórias - uso de fertilizantes : fosfatos e fontes de micronutrientes Contaminação ambiental pela mineração Doença de itai-itai - Mineração de metais na bacia do Rio Jinzu, região de Toyama, Japão ocorria durante muitos séculos. - Na década de 40 metais pesados, principalmente cádmio, contaminaram a água de irrigação de arroz. - Pessoas que se alimentavam de arroz começaram a manifestar sintomas de uma doença desconhecida, que somente em 1955 foi atribuída a contaminação com Cd. - A doença causava intensa desmineralização dos ossos e prejudicava os rins. A doença recebeu o nome de itai-itai devido aos gemidos de dor que os pacientes emitiam. - Em 1968 a doença de itai-ítai foi reconhecida como a primeira doença causada por poluição do ambiente Doença de Minamata Esta doença foi descoberta na cidade de Minamata, região de Kumamoto no Japão em 1956. Foi causada pela descarga de metil-mercúrio das águas residuais de uma indústria química chamada Chisso Corporation na baia de Minamata de 1932 a 1968. O metil mercúrio se acumulou nos peixes que serviam de alimento para a população local. METAIS PESADOS Metais com densidade superior a 5 g/cm3 Ag Cd Cu Co Cr Fe Mn Mo Ni Hg V Sn Zn Pb 10,5 8,7 8,9 8,7 7,2 7,9 7,4 10,2 8,9 13,5 6,1 7,3 7,1 11,3 Termo empregado para indicar elementos metálicos tóxicos Questionamentos - inclusão de As e Se - alumínio com densidade 2,70 é tóxico? - Cu, Zn, Fe, Mo, entre outros, não são também micronutrientes? - qual a relação entre densidade e toxicidade? TOLERÂNCIA, TOXICICIDADE E ESSENCIALIDADE nutriente elemento não nutriente tolerância essencialidade tolerância toxicidade toxicidade Dose Paracelsus (1493-1541) : a dose faz o veneno Cromo trivalente é um elemento essencial para humanos, recomendando-se ingestão diária de 50 to 200 µg de Cr3+ para adultos Teste de Neubauer com amostras de solo coletados em pomares de figo e uva na região de Louveira, SP CAUSAS DE TOXICIDADE - DESLOCAMENTO DE UM METAL ESSENCIAL LIGADO A UMA BIOMOLÉCULA, POR OUTRO NÃO ESSENCIAL - COMPLEXAÇÃO DO METAL POR UM GRUPO FUNCIONAL DE UMA BIOMOLÉCULA, BLOQUEANDO-O PARA POSTERIOR REAÇÃO - METAL MODIFICA A CONFORMAÇÃO DE UMA BIOMOLÉCULA CRÍTICA PARA UMA FUNÇÃO BIOQÚÍMICA. Todas essas causas se relacionam com a formação de complexos. Portanto metais com facilidade de formarem complexos são os mais prováveis de serem tóxicos. Classificação periódica dos elementos: 1 1 1,00797 -252,7 -259,2 0,071 1 H Hidrogên io DEFINIÇÕES • ELEMENTO TRAÇO: ocorre em pequena proporção, (<100mg L-1) nos sistemas naturais ou perturbados • POLUENTE: Substância presente em concentração superior à concentração natural, como resultado da atividade humana e que tem efeito nocivo sobre o ambiente • BIODISPONIBILIDADE: condição de um elemento essencial ou tóxico estar apto a ser absorvido prontamente por um ser vivo e em conseqüência afetar seu ciclo VALORES ORIENTADORES PARA SOLO E ÁGUA SUBTERRÂNEA PARA O ESTADO DE SÃO PAULO (CETESB) Solo (mg kg-1) Valores de intervenção Valor de intervenção para água (µg L-1) Valores de referência Valor de Prevenção Agrícola Residencial Industrial Cd <0,5 1,3 3 8 20 5 Hg 0,05 0,5 2,5 5 20 1 Cu 35 60 100 500 700 2000 Pb 17 72 140 240 500 10 Elemento Valor de referência: solo limpo e qualidade natural da água Valor de prevenção: proteção ao ambiente Valor de intervenção : risco à saúde humana Efeito de doses de níquel na respiração do solo Valores orientadores CETESB para níquel no solo (mg kg-1) Valor de prevenção : 30 Valor de Intervenção : agrícola : 50 residencial : 100 industrial : 150 ESPECIAÇÃO A toxicidade, disponibilidade, bioatividade, transporte no organismo, distribuição bio-geológica e transporte, e o eventual impacto de um elemento no ambiente será determinado pelas espécies ou formas em que ele se encontra presente. Teores totais de elementos como determinador por espectrometria atômica, por exemplo, são insuficientes e por vezes enganosos para se avaliar toxicidade. ESPECIAÇÃO Espécie química Forma específica de um elemento, definida em função de composição isotópica, estado de oxidação ou estrutura Hg2+; CH3Hg+ Fe2+; Fe3+ Cd2+; [CdCl3]- ; [Cd-EDTA]2Análise de especiação Procedimento analítico de identificação e quantificação de uma ou mais espécies individuais que ocorrem em uma amostra Especiação de um elemento Distribuição de um elemento entre as diferentes formas químicas que ocorrem em um sistema ESPECIAÇÃO DE CÁDMIO NA ÁGUA DO MAR EXTRAÇÃO SEQÜENCIAL Processo de classificação de um analito em uma amostra de acordo com certas propriedades químicas ou físicas, tais como tamanho, solubilidade, reatividade, etc. 2,5 g de solo 2 x 15 mL de solução 0,1 mol L-1 de Sr(NO3)2, por 2h fração solúvel + trocável 2 x 15 mL de solução de acetato de sódio, pH 5 fração ligada a carbonato 4 x 5 mL de solução 50 g L-1de hipoclorito de sódio, pH 8,5, por 30 min, a 95oC fração ligada à matéria orgânica 3 x 15 mL de solução 0,2 mol L-1 de oxalato de amônio, 0,2 mol L-1 de ácido oxálico e 0,1 mol L-1 de ácido ascórbico, a pH 3, por 30 min, a 95oC fração ligada a óxidos de Fe e Al ataque de 0,5 g de solo com 2 mL de HNO3, 3 mL de HCl e 5 mL de HF em forno de microondas. fração residual Fracionamento de níquel em lodos de esgoto Fracionamento de níquel em lodos de esgoto Arsenobetaina não é tóxico (CH3)3As+ CH2- COOEm estudos toxicológicos essa espécie representou 80% do arsênio total em camarão Tributil estanho é usado como biocida em tintas para barcos (C4H9)2SnCl2 íon Sn (IV) não é tóxico Erin Brockovich (2000) Direção Steven Soderbergh Com Julia Roberts, David Brisbin, Dawn Didawick e grande elenco Cr3+; Cr2O7 2-; CrO42- ......what she discovers is that the company is trying quietly to buy land that was contaminated by hexavalent chromium a deadly toxic waste that the company is improperly and illegally dumping and, in turn, poisoning the residents in the area ..... FORMAÇÃO DE COMPLEXOS Mx+ + n Ly- [MLn]x+y Incorporação de 3H-aminoácido (%) USO AGRÍCOLA DE LODOS DE ESGOTO Fonte de nitrogênio, matéria orgânica e micronutrientes Fonte de metais pesados e de patógenos Legislação brasileira CONSELHO NACIONAL DO MEIO AMBIENTE - CONAMA Carga acumulada teórica permitida de substâncias inorgânicas pela aplicação do lodo (kg/ha) durante os sete anos após a publicação da Resolução 375 Elementos Arsênio Bário Cádmio Chumbo Cobre Crômio Mercúrio Molibdênio Níquel Selênio Zinco Carga acumulada (kg ha-1) 30 265 4 41 137 154 1,2 13 74 13 445 FERTILIZANTES SÃO APENAS FONTES DE NUTRIENTES ? Cádmio se transfere em alta proporção das rochas fosfatadas para fertilizantes (MORTVEDT,1987) • 60% do cádmio proveniente da rocha ocorre no superfosfato triplo • 30% é encontrado no gesso, sub-produto de fabricação de ácido fosfórico. Fertilizante Ni Cd Cr Pb mg kg-1 Rocha fosfatada Catalão 45 3,7 19 58 Concentrado apatítico Araxá 95 7,1 44 127 Ácido fosfórico Catalão 49 3,5 25 62 Superfosfato simples granulado 47 3 29 86 METAIS EM FERTILIZANTES FOSFATADOS E 1 0,5 1 6 MISTURAS Superfosfato triplo 3 2,6 14 2 Fosfogesso MAP GABE & RODELLA, 1999 24 3,5 17 18 DAP 24 2,7 17 1 TERMOFOSFATO 360 3,9 949 84 Mistura NPK 4-30-10 11 7,1 19 4 Mistura NPK 4-14-8 30 11,2 19 169 METAIS EM FONTES DE MICRONUTRIENTES GABE & RODELLA, 1999 Fertilizante Ni Cd Cr Pb Garantias mg kg-1 Óxido de Zn e Cu 128 110 78 2332 --- Óxido de Zn 108 61 24 127 20% Zn , 10% Mn Óxido de Zn 2 <10 6 130 60 % Zn Sulfato de Zn 2 <10 2 95 --- Nutricitro 461 35 110 7500 20% Zn, 2% B , 4%Mn BR 10 72 1,3 366 713 4% Fe, 4% Mn, 0,1%Mo, 0,1%Co BR 5 103 563 30 1221 --- BR 12 117 120 274 4720 9% Zn, 3%Fe, 2%Mn, 0,1%Mo, 0,8%Cu, 1,8%B VIAS DE PERDA DE METAIS PESADOS A PARTIR DO PONTO DE APLICAÇÃO DO FERTILIZANTE Atmosfera K Volatilização Colheita K K Erosão por poeira K Lixiviação runoff K Água subterrânea K Água superficial Fluxo em sub-superfície Em cada via, o processo ocorre governado por uma constante K A IMPORTÂNCIA DE CADA VIA E A MAGNITUDE DE K DEPENDE DO METAL SOLO ÁGUA SOLO PLANTA Elemento Elemento logKK d Kd [metal total no solo] [metal em solução] As Pb As Cd Cd Cr Hg Ni HgPb 0,01-0,10 4,12 3,46 1-104,17 0,01-0,10 3,95 4,220,01-0,10 5,23 Perdas nos vegetais mais importante para Cd e Ni do que para Pb Volatilização é importante para Hg e As SeNi 0,1-1,0 4,64 BUSCA POR REGULAMENTAÇÃO PARA TEOR DE CONTAMINANTES EM FERTILIZANTES Dois sistemas gerais são usados para estabelecer padrões de metais em fertilizantes, propondo-se a limitar: De maneira geral, a legislação sobre fertilizantes até recentemente, estabelecia basicamente as regras para - Massa total de contaminante adicionado ao solo por assegurar qualidade ao consumidor em termos de unidade de área e por unidade de tempo concentração de nutrientes garantidos ou: - Máxima concentração de contaminante no produto IMPORTANTE - Incertezas associadas aos parâmetros envolvidos no estudo de avaliação de risco fazem os limites de contaminantes serem intencionalmente super-protetores QUINCY 5044 habitantes 1996 RODELLA, A. A. Legislação sobre teores de contaminantes em fertilizantes estudo de um caso. Revista Brasileira de Ciência do Solo vol. 29 no.5, 2005 Business: Thursday, July 03, 1997 Fear In The Fields -- How Hazardous Wastes Become Fertilizer -- Spreading Heavy Metals On Farmland Is Perfectly Legal, But Little Research Has Been Done To Find Out Whether It's Safe Duff Wilson Seattle Times Staff Reporter A Seattle Times investigation found that, across the nation, industrial wastes laden with heavy metals and other dangerous materials are being used in fertilizers and spread over farmland. The process, which is legal, saves dirty industries the high costs of disposing of hazardous wastes Part I: Spreading heavy metals on farmland Resources on the World Wide Web What's known, and not known, about toxics, plants and soil Part II: How hazardous wastes become fertilizer Across the nation: hazardous wastes being turned into fertilizer Experts: How to reduce risk Editorials & Opinion: Tuesday, July 15, 1997 Industry Responds To `Fear In The Fields' Pete Fretwell Special To The Times Business: Tuesday, August 05, 1997 EPA To Review Use Of Industrial Waste In Fertilizer Eric Nalder Seattle Times Staff Reporter The agency launched the review last week because of a Seattle Times investigation published early last month and because of the resulting letters and e-mail messages sent to the EPA, said Michael Shapiro, acting deputy assistant administrator for solidwaste management. Business: Tuesday, September 16, 1997 Fertilizer Industry To Pay For Study Of Heavy Metals -Group Will Look At Health Risks In $12 Billion-A-Year Industry Duff Wilson Seattle Times Staff Reporter ATLANTA - The trade group for the nation's fertilizer producers said today that it would spend more than $1 million for a one to two-year study of potential health risks from heavy metals in some fertilizer products. Local News: Monday, November 24, 1997 WSU Proposes To Study Fertilizer -- Tests Would Assess Risks To Soil And People Duff Wilson Seattle Times Staff Reporter Washington State University is proposing a two-year, $400,000 study of the plant and human health risks from potentially toxic chemicals in some fertilizers. Local News: Thursday, March 05, 1998 Opponents Say Bill To Regulate Waste In Fertilizer Is Far Too Weak The AP OLYMPIA - The House yesterday approved a proposal to regulate the manufacture of fertilizer, despite environmentalists' objections that the bill is too weak and will give consumers a false sense of security. Business: Wednesday, March 18, 1998 Locke Signs Bill Limiting Fertilizer Toxins -- State Takes National Lead With New Standards, Governor Says Duff Wilson Seattle Times Staff Reporter OLYMPIA - Gov. Gary Locke today signed the nation's first law to limit potentially toxic metals in fertilizers and require a major study on dioxins in the products before the end of the year. Exatos 8 meses e meio se passaram entre a reportagem Fear in the fields e a promulgação da lei ! AMAZON.COM ADIÇÃO MÁXIMA ANUAL PERMITIDA DE METAIS AO SOLO POR FERTILIZANTES Metais Arsênio (As) Cádmio (Cd) Cobalto (Co) Mercúrio (Hg) Molibdênio (Mo) Níquel (Ni) Chumbo (Pb) Selênio (Se) Zinco (Zn) Libra/acre/ano 0,297 0,079 0,594 0,019 0,079 0,713 1,981 0,055 7,329 Kg/ha/ano 0,333 0,089 0,667 0,022 0,089 0,800 2,222 0,062 8,222 CONTAMINANTES EM SOLOS ADUBADOS Fonte: Washington State Department of Ecology, 1999 Elemento Área sob agricultura Média Desvio padrão Área referência Média Desvio padrão Teores totais ( mg kg-1) As 3,35 1,04 3,13 0,977 Cd 0,103 0,04 0,050 0,022 Cu 14,3 2,23 13,5 2,39 Pb 7,28 1,12 6,92 1,64 Hg 0,007 0,003 0,011 0,014 Ni 11,3 2,30 10,5 2,05 Zn 53,1 5,86 45,3 7,79 Extração DTPA ( mg kg-1) Cd 0,060 0,027 0,020 0,012 Zn 3,91 1,65 1,34 1,09 INDICAÇÕES DO ESTUDO - Práticas agrícolas conduzidas no estado de Washington nos últimos 50 anos provocou ligeiro aumento no teor de Cd do solo - Os teores mais elevados não sugerem prejuízo à qualidade do solo - O aumento do teor de Cd nos solos adubados indica a necessidade de monitoramento LEGISLAÇÃO EM AÇÃO Sulfato de Zinco importado da China para o porto Seattle, WA, EUA, em 2000. Especificação: < 10 mg kg-1 Cd Fertilizantes Cd total (g kg-1) Cd solúvel Produto 1 2,26 0,079 Produto 2 2,17 0,081 Produto 3 2,37 0,101 Produto 4 10,6 0,426 ZnSO4 1 18,9 0,667 ZnSO4 2 164,0 = 16,4% Cd 7,15 Matéria prima 1 44,6 2,13 Matéria prima 2 72,8 3,50 Matéria prima 3 215,0 5,67 Matéria prima 4 199,0 5,76 (g kg-1) LEGISLAÇÃO EM AÇÃO Sulfato de Zinco importado da China para o porto Seattle, WA, EUA, em 2000. Especificação: < 10 mg kg-1 Cd Fertilizantes Cd total (g kg-1) Cd solúvel Produto 1 2,26 0,079 Produto 2 2,17 0,081 Produto 3 2,37 0,101 Produto 4 10,6 0,426 ZnSO4 1 18,9 0,667 ZnSO4 2 164,0 = 16,4% Cd 7,15 Matéria prima 1 44,6 2,13 Matéria prima 2 72,8 3,50 Matéria prima 3 215,0 5,67 Matéria prima 4 199,0 5,76 (g kg-1) TRANSFERÊNCIA SOLO PLANTA ABSORÇÃO PELAS PLANTAS DE As, Cd e Pb PRESENTES EM FERTILIZANTES - Washington State University - Cd é mais preocupante que As e Pb - Comparados a Cd, níveis de As e Pb em fertilizantes são baixos e a transferência de As e Pb do solo para a planta é desprezível - Disponibilidade elevada do Cd presente nos fertilizantes levou a teores elevados do elemento em alface e trigo em dois dos solos estudados - Extrapolação para outros solos é problemática pois disponibilidade de Cd depende do tipo de solo - Estudos a longo prazo, mais de dois anos, são exigidos, pois a disponibilidade do Cd variou com o tempo O QUE FALAM OS “FEDERAIS” ? EPA – ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY http://www.epa.gov/ Em clara reação aos acontecimentos desencadeados no Estado de Washington, a EPA emitiu ainda em Dezembro de 1997 um documento: ENVIRONMENTAL FACT SHEET, onde informava estar considerando: - tipos de resíduos usados na fabricação de fertilizantes - composição de fertilizantes com relação a contaminantes - potencial de contaminação do solo e de riscos para o ambiente e saúde humana - incidência de problemas, agronômicos ou não, relacionados a uso de fertilizantes produzidos com resíduos - regulamentações existentes em estados americanos e demais paises AGOSTO DE 1999: ESTIMATING RISK FROM CONTAMINANTS CONTAINED IN AGRICULTURAL FERTILIZERS http://www.epa.gov/epaoswer/hazwaste/recycle/fertiliz/risk/index.htm POSIÇÕES: - Fertilizantes são em geral seguros - EPA não vê razão para regulamentar em âmbito nacional os contaminantes em fertilizantes - Regulamentações estaduais como a do Estado de Washington devem estimuladas EPA restringiu sua ação a um aspecto do amplo tema relativo à presença de contaminantes em fertilizantes: Fertilizantes fontes de zinco, fabricados pela reciclagem de resíduos perigosos http://www.epa.gov/cgi-bin/epaprintonly.cgi - Representam menos de 1% do mercado americano de fertilizantes - Praticamente todos esses fertilizantes são fontes de zinco - Menos da metade das fontes de zinco são provenientes de materiais reciclados FONTES DE ZINCO COMERCIALIZADAS NO BRASIL SUBMETIDAS AOS CRITÉRIOS DA EPA Fontes de Zinco Cd Cr Pb mg kg -1 ÓXIDO DE ZINCO 48,8% Zn 110 78 2332 EPA 68 30 137 NUTRICITRO 16,3% Zn 35 110 7500 EPA 23 10 46 BR-12 9% Zn 120 274 4720 EPA 18 8 37 BRASIL FERTILIZANTES MINERAIS CONTENDO FÓSFORO Metal Pesado Valor máximo admitido em miligrama por quilograma (mg/kg) por ponto percentual (%) de P2O5 presente no fertilizante Cádmio 0,75 Chumbo 37,5 FERTILIZANTES MINERAIS CONTENDO EXCLUSIVAMENTE MICRONUTRIENTES Metal Pesado Valor máximo admitido em miligrama por quilograma (mg/kg) por ponto percentual (%) de micronutriente ou soma destes presentes no fertilizante Valor máximo admitido em miligrama por quilograma (mg/kg) na massa total do fertilizante Cádmio 15 150 Chumbo 750 7.500 Níquel 420 4.200 OUTROS FERTILIZANTES MINERAIS Metal Pesado Valor máximo admitido em miligrama por quilograma (mg/kg) na massa total de fertilizante. Cádmio 20 Chumbo 100 REMEDIAÇAO DE SOLOS CONTAMINADOS POR METAIS Como recuperar áreas contaminadas? 1. Remoção da camada contaminada Vegetação nativa 2. Adição de solo não contaminado microbiota, erosão $$$ - Inviável em grandes áreas Ecologicamente incorreto 3. Lixiviação de metais com ácidos ou quelatos Contaminação de água subterrâneas 4. Adição de materiais orgânicos 5. Plantas hiperacumuladoras de metais $ - Viável em áreas extensas Ecologicamente correta FITOREMEDIAÇÃO Utilização de plantas para remoção de metais do ambiente ou para torná-lo menos contaminado. (10-500 x) Redução do material vegetal Armazenadas como material perigoso Reciclagem dos metais para indústrias Tecnologia promissora para locais poluídos devido ao menor custo e possibilidade de recuperação de grandes áreas PROCESSOS ENVOLVENDO A FITOREMEDIAÇÃO FITOESTABILIZAÇÃO FITOVOLATILIZAÇÃO Remoção de contaminantes do solo e subsequente liberação para a atmosfera Minimizar o movimento e a disponibilidade do metal no solo FITODEGRADAÇÃO Utilização de plantas para degradar contaminantes FITOEXTRAÇÃO Extração dos contaminantes do solo através de plantas RIZODEGRADAÇÃO Utilização de ácidos orgânicos para degradar contaminantes Quadro 6. Eficiência das espécies na remoção de metais pesados. Elemento Quantidade acumulada mg vaso-1 Quantidade a ser Índice de nº cultivos removida do solo Remoção -1 -1 mg kg mg vaso % Brassica juncea (Mostarda da Índia) nº anos Zn Cu Mn Pb B 15,07 0,33 1,38 0,29 1,33 247 494 33 3,05 77,5 155 469 0,21 55 110 79 1,25 9,5 19 65 1,53 2,85 5,7 4 23,33 Brassica napus (Nabo Forrageiro) 8 117 19 16 1 Zn Cu Mn Pb B 8,36 0,18 0,708 0,22 0,93 247 77,5 55 9,5 2,85 59 861 155 86 6 14 215 38 21 1 Zn Cu Mn Pb B 16,46 0,35 3,91 0,25 1,24 247 77,5 55 9,5 2,85 30 442 28 76 4 7 110 7 19 1 Zn Cu Mn Pb B 35,65 1,06 8,19 0,54 2,67 247 77,5 55 9,5 2,85 13 146 13 35 2 3 36 3 8 0,53 494 1,69 155 0,12 110 0,64 19 1,16 5,7 16,32 Amarantus (Amarantus) 494 3,33 155 0,23 110 3,55 19 1,32 5,7 21,75 Hibiscus (Knafe) 494 7,22 155 0,68 110 7,45 19 2,84 5,7 46,84 OBRIGADO PELA ATENÇÃO Bom final de semana.......