Faculdade de Engenharia Química (FEQ)
Departamento de Termofluidodinâmica (DTF)
Disciplina EQ741 - Fenômenos de Transporte III
Capítulo III – Difusão Molecular em Estado Estacionário
Professora: Katia Tannous
Monitor: Rafael Firmani Perna
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
1
Agenda Geral
1. T.M. Unidimensional e Independente de Reação Química
1.1. Difusão através de um Filme Gasoso Estagnante
1.2. Difusão em Estado Pseudo-estacionário através de um Filme Gasoso Estagnante
1.3. Contradifusão Equimolar
2. Sistema Unidimensional Associado a Reação Química
2.1. Difusão com Reação Química Heterogênea de 1º Ordem
2.2. Difusão com Reação Química Homogênea de 1º Ordem
2.3. Difusão com Reação Química Pseudo-homogênea de 1º Ordem
3. Transferências Simultâneas de Momentum, Calor e Massa
3.1. Transferência Simultânea de Momentum e Massa
3.2. Transferência Simultânea de Calor e Massa
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
2
Agenda
2. Sistema Unidimensional Associado a Reação Química
2.1. Difusão com Reação Química Heterogênea de 1º Ordem
2.2. Difusão com Reação Química Homogênea de 1º Ordem
2.3. Difusão com Reação Química Pseudo-homogênea de 1º Ordem
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
3
2. Sistema Unidimensional Associado a Reação Química
Varias operações difusionais envolvem a difusão simultânea de uma
espécie molecular e, o aparecimento ou desaparecimento da espécie,
através da reação química dentro ou no limite da fase de interesse.
Distingue-se 2 tipos de reações químicas:
1. Reação homogênea:
homogênea: Reação na qual ocorre uniformemente através de
uma dada fase (ex.: solução – em todos os pontos do V.C.).
2. Reação heterogênea:
heterogênea: Reação na qual atinge uma região restrita dentro
ou no limite da fase considerada (ex.: superfície de uma partícula).
3. Reação pseudo-homogênea: difusão de uma espécie química dentro dos
poros de um sólido, acompanhada de reação química nos sítios
ativos de um dado catalisador.
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
A taxa de aparecimento da espécie A, para uma reação homogênea, aparece
na eq.diferencial geral da transferência \de massa, com o termo RA:
r
∂c
∇ ⋅ N A + A − RA = 0
∂t
(2.11)
A taxa de aparecimento da espécie A, para uma reação heterogênea, não
aparece na eq.
eq.diferencial geral,
geral desde que a reação não ocorra dentro do
V.C.; no entanto, é considerada na análise das condições de contorno.
Consideraremos 2 casos simples envolvendo ambos tipos de reações
químicas.
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Katia Tannous e Rafael F. Perna
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
2.1. Difusão com Reação Química Heterogênea de 1º Ordem – Difusão
com Área Variável
Vários processos industriais envolvem a difusão de um reagente à uma
interface, onde ocorre uma reação química. Desde que a difusão e a
reação estejam envolvidos no processo total, as taxas relativas a cada
passo devem ser consideradas.
Quando a taxa de reação é relativamente rápida (instantânea) comparada
Difusão controlada”.
controlada
à taxa de difusão, o processo é dito “Difusão
Agora quando, a taxa de T.M. é limitada pelo passo da reação, o processo
é dito ser “Reação
Reação controlada”.
controlada
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Katia Tannous e Rafael F. Perna
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Em várias plantas de geração de
energia, partículas de carvão são
fluidizadas dentro de uma câmara de
combustão, onde o oxigênio, a partir
do ar, reage com o carvão para
produzir CO ou CO2.
Esse processo, no qual é usado para
produzir
energia,
via
calor
de
combustão, é um exemplo de um
processo de difusão com reação
heterogênea na qual é considerada
uma “difusão controlada”.
controlada”.
2º sem. de 2011
Combustor em leito fluidizado
e amostra de carvão mineral
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Considere a difusão de oxigênio à superfície de uma partícula esférica de
carvão, onde reage para formar monóxido de carbono, pela reação:
2C + O2
Sob
condição
de
2CO
estado
estacionário, para cada 1 mol de
R
O2 difundido na superfície de
r
NO2 , r
carvão, 2 moles de CO difundirá
através do filme gasoso ao redor
NCO,r
da partícula de carvão.
Combustão incompleta na superfície de
uma partícula esférica de carvão
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Como um modelo inicial, assume-se que não há reação entre O2 e CO
dentro do filme gasoso.
Um balanço de massa para O2, sob o elemento esférico, obtêm-se:
N O 2 , r .S − N O 2 ,r .S
r
r + ∆r
N O 2 , r .4πr 2 − N O 2 ,r .4πr 2
r
=0
r + ∆r
(36)
=0
Dividindo pelo volume, 4πr2∆r, e levando ao limite quando ∆r
a eq. diferencial:
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(37)
0, obtêm-se
9
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
N O 2 , r .4πr 2
4πr 2 ∆r
r
−
N O 2 , r .4πr 2
4πr 2 ∆r
2
2

1  N O 2 , r .r r N O 2 , r .r
lim
−
∆r →0 r 2 
∆r
∆r

(
r + ∆r
r + ∆r

=0


)
1 d 2
r .N O 2 , r = 0
2
dr
r
=0
(38)
(39)
(40)
A eq. (40) mostra que r 2 .N O , r é constante no caminho da difusão, sendo:
2
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
10
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
r 2 .N O 2 , r
r1
= r 2 .N O 2 ,r
r2
= r 2 .N O 2 , r
(41)
r
Balanços de massa devem ser feitas para cada forma geométrica, desde
que cada forma tenha sua própria eq, diferencial característica.
Considerando coords
coords.. esféricas (eq. 1.29):
1 ∂ 2
1 ∂N O 2 ,φ 
1 ∂
( N O 2 ,θ senθ) +
+ 2
(r N O 2 ,r ) +
 = R O2
rsen
∂
θ
∂
θ
θ
∂
φ
rsen
∂t
r
r


∂c O 2
Em conds. de estado estacionário: ∂C O 2 = 0
∂t
Sem produção de O2 pela reação química dentro do V.C.:
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RO = 0
2
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
O fluxo de massa ocorre somente na direção r, e por consequência
N O 2 ,θ e N O 2 ,φ serão zero.
Para estas conds. específicas, a eq. (1.29) reduz-se p/:
1 ∂ 2
(r N O 2 ,r ) = 0
2
∂
r
r
ou
∂ 2
(r N O 2 ,r ) = 0
∂r
(42)
Um balanço de massa similar p/ o CO, no mesmo elemento esférico, têm-se:
∂ 2
(r N CO, r ) = 0
∂r
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(43)
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
A estequiometria da reação estabelece:
estabelece Para cada 1 mol de O2 difundido
na superfície de carvão, 2 moles de CO difundirá através do filme gasoso
ao redor da partícula de carvão.
Então, o fluxo do CO está relacionado com o fluxo de Oxigênio, conforme:
- NCO,z = 2 NO2,z
Indica que a difusão está na direção oposta - eliminação de CO
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Em um sistema binário,
binário o fluxo de oxigênio, na direção r, é avaliado
usando a Lei de Fick:
N O 2 ,r = −cD O 2 − Ar
dy O 2
dr
+ y O 2 ( N O 2 ,r + N CO,r + N N 2 ,r )
ou para nossa situação específica, desde que N2 não seja difundido
N O 2 , r = −cD O 2 − Ar
dy O 2
dr
+ y O 2 ( N O 2 ,r − 2 N O 2 ,r )
(44)
Esta eq. simplica-se em:
N O 2 , r = −cD O 2 − Ar
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dy O 2
dr
− y O 2 N O 2 ,r
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(45)
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
N O 2 , r (1 + y O 2 ) = −cD O 2 − Ar
N O 2 ,r = −
dy O 2
(46)
dr
cD O 2 − Ar dy O 2
1 + y O2
(47)
dr
Substituindo a eq. (47) na eq. (43), o fluxo de massa e a concentração
podem ser determinadas com as seguintes c.c.:
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1)r = R
y O2 = y O2
2)r = ∞
y O 2 = 0,21
R
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
A T.M. total é facilmente calculada pela definição da taxa de T.M. (WO ),
2
em termos do fluxo para um dado raio:
WO 2 = 4πr 2 N O 2 , r
(48)
R
A partir da eq. (43), observa-se que WO é uma constante no caminho de
2
difusão. Subst. a eq. (47) na eq. (48), têm-se:
WO 2 = 4πr 2 N O 2 , r
WO 2 = −4πr 2 c
2º sem. de 2011
R
= 4πr 2 N O 2 ,r
D O 2 − Ar dy O 2
1 + y O2
(49)
r
(50)
dr
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
ou
WO 2
dr
r
2
2
= −4πr cD O 2 − Ar
dy O 2
(51)
1 + y O2
Esta eq. pode ser integrada sobre o caminho de difusão, dando:
WO 2
∫
∞ dr
R
WO 2
r2
= −4πr 2 cD O 2 − Ar
∫
dy O 2
0, 21
y O2
R
(52)
1 + y O2
1 + y O 
2 R

= 4πRcD O 2 − Ar ln 
 1 + 0,21 


(53)
Conhecendo a taxa para o qual o O2 é transferido para a superfície do carvão,
pode-se det. a taxa de combustão do carvão e a taxa de energia dissipada a
partir da reação de combustão.
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
É importante notar que nas reações heterogêneas, a taxa da reação
química (produção da espécie A) pode dispôr da seguinte condição de
contorno:
p / r = R → N A,r
R
= −k s C A
(54)
R
onde: ks = cte. da taxa de reação relacionada à superfície
( - ) = sinal negativo indica que a espécie A está desaparecendo
da superfície
Se a reação química é considerada relativamente instantânea e
simultânea a difusão,
difusão a concentração do componente difusivo à
superfície de reação, CA,R é assumido ser zero.
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Por exemplo, a eq. (53) torna-se:
 1 
WO 2 = 4πRcD O 2 − Ar ln 

1 + 0,21 
(55)
Se a reação não é instantânea na superfície,
superfície a concentração na
superfície pode ser obtida a partir da eq. (54):
yA
R
=
- N A,r
(56)
R
k sc
Substituindo este valor na eq. (53), obtêm-se uma eq. em função de NA,r,
WO 2 = 4πR N O 2 , r
)
(
2
R
2º sem. de 2011
 1 − N O ,r / ck s 
2
R

= 4πcD O 2 − Ar R ln 


1 + 0,21


(57)
Katia Tannous e Rafael F. Perna
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
 N O ,r
2

Qdo ks é grande, o ln de 1 - 
 ck s

R





pode ser expandido por série
de Taylor e a eq. resultante é dada por:
WO 2 =
4πcD O 2 − Ar R  1 
ln 
D O 2 − Ar
1 + 0,21 

1+
ksR
(58)
A eq. (58) que combina reação de superfície e o processo de difusão.
difusão
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Exemplo 5
Um reator de carvão está sendo proposto como uma nova planta de
energia. Se o reator opera a 1145 K, o processo é controlado pela
difusão de oxigênio, que migra em sentido contrário ao CO formado na
superfície. Assuma que o carvão é puro carbono, com a massa
específica de 1280 kg/m3 e que a partícula é esférica com diâmetro
inicial de 1,5 10-4 m.
Ar puro existe há vários diâmetros da partícula. Sob condições do
processo de combustão, a difusividade de O2 na mistura gasosa é de 1,3
10-4 cm2/s.
Assumindo conds. pseudo-estacionárias, determine o tempo necessário
para reduzir o diâmetro da superfície de carbono à 5 10-5 m.
Considere a seguinte reação química:
2º sem. de 2011
2C + O 2 → 2CO
Katia Tannous e Rafael F. Perna
21
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
2.2. Difusão com Reação Química de 1º Ordem Homogênea
Em operações de absorção
absorção, um dos constituintes de uma mistura gasosa
é preferencialmente dissolvido no contato com um líquido.
Dependendo da natureza química das moléculas envolvidas, a absorção
pode ou não envolver reações químicas.
Quando há produção ou desaparecimento do componente difusivo, a eq.
(2.11), pode ser usada para analisar a T.M. dento da fase líquida.
r
∂c
∇ ⋅ N A + A − RA = 0
∂t
2º sem. de 2011
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(2.11)
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Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Considere uma camada do meio
absorvente (ilustrado ao lado).
Mistura gasosa
(A + gás inerte)
Para
Superfície líquida
a
superfície
líquida,
a
composição de A é CAo.
CAo
B
NA,z z
filme δ, e a
A espessura do filme,
concentração de A nesta espessura
NA,z z+∆z
é zero, CAδ=0.
δ
CAδ
Absorção com reação química homogênea
2º sem. de 2011
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23
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Se há um pequeno movimento dentro do filme, e se a concentração de
A no filme é assumido ser pequena, o fluxo molar é descrito por:
N A , z = − DAB
dca
dz
(59)
Para uma T.M. em estado estacionário unidirecional, a eq. diferencial geral
(2.11) reduz-se p/:
r
∂c
∇ ⋅ N A + A − RA = 0
∂t
d
N A ,z − R A = 0
dz
(60)
O desaparecimento do componente A para uma reação de 1º ordem é
definido por:
k
1
A →
B
− RA = k1c A
(61)
onde k1 é a cte. da taxa de reação
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
24
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Substituindo as eqs. (59) e (61) na eq. (60), tem-se:
d 
dc 
 D AB A  − k1c A = 0
dz 
dz 
(62)
ou com o coefc. de difusão cte., essa eq. reduz p/ uma eq. diferencial
de 2º ordem ordinária:
d 2c A
DAB
− k1c A = 0
2
dz
(63)
A solução geral para a eq. (63) é dada por:




z 
z  + C 2 senh  k1
c A = C 1 cosh  k1
D AB 
D AB 


2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
(64)
25
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
As constantes da eq. (64) podem ser determinadas a partir das
seguintes conds. de contorno:
z = 0 c A = c A0
z = δ cA = 0
Avaliando as duas constantes de integração:
C 1=cAO
C2 = − cA0

 k1

δ 
tan h 
D AB 
onde δ é a espessura do filme líquido
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
26
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Substituindo essas constantes na eq. (64), obtêm-se o perfil de
concentração de A no líquido
líquido:

c A = cA 0 cos h  k1
DAB



cA 0 senh k1
z 
DA B 


z−



δ 
tanh  k1
DA B 

(65)
O fluxo mássico molar para a superfície líquida, pode ser det. pela
diferenciação da eq. (65) e derivando d c A p/ z = 0
dz
A derivada de CA com relação a z é:
dcA
dz
= c A 0 k1
2º sem. de 2011
D AB


z  −
senh  k1
D
AB 



cosh  k1
z 
D AB
D AB 

(66)

 k1
δ
tanh 
D AB 

c A 0 k1
Katia Tannous e Rafael F. Perna
27
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Quando z = 0, a eq. (66), torna-se:


k
c A 0 k1
cA 0 1


D AB
D
dc A
AB
=−
=0 − 
dz z = 0

 k1

 k1

tanh
δ




tanh
δ



D
D
AB
AB






(67)
Substituindo a eq. (67) na eq. (59), e multiplicando por (δ/δ) tem-se:
N A ,z
2º sem. de 2011


k1
δ 
D AB c A 0 
DAB


=
 k1

δ

δ
tanh



D
AB



Katia Tannous e Rafael F. Perna
(68)
28
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Para absorção sem reação química,
química o fluxo de A é obtido pela eq. (59)
com as duas c.c., no qual é constante através do filme de líquido:
NA =
(69)
D AB c A 0
δ
Em comparação com a eq (68) e (69), o termo:
 k1
δ

D AB


 

 tanh  k1
δ  
D AB 



(70)
mostra a influencia das reações químicas.
químicas Esse termo é uma quantidade
Natta
adimensional, e é chamado de Nº de Natta.
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
29
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Se a reação química for intensa, k1 é muito grande, então tanh
1
(k1>>>δ)
Então:
(71)
N A ,z = k1D AB c A 0
δ não importa, pois a reação química é tão forte que “A” não chega até
o final do filme.
filme.
Esquematicamente:
CA0
CAδ
δ
Modelo de Penetração
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
30
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
2.3. Difusão com Reação Química Pseudo-homogênea de 1º ordem
Uma partícula de catalisador tem uma grande área superficial interna e a
reação química pode ocorrer em toda a superficie interna, havendo
variação de concentração dos reagentes e dos produtos em direção ao
centro da partícula.
Difusão e Reação em uma partícula porosa
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
31
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Descrever a difusão dentro de poros tortuosos e de geometria
complexa, torna-se impraticável.
Neste caso, um procedimento usual é considerar que:
1. Uma partícula esférica de raio R;
2. Reação química (irreversível): A
B
3. Conc. de A, no fluido agitado, igual a da superfície, Cas
(s/convecção)
4. Difusividade efetiva no interior da partícula, DA,ef.
A reação química ocorre na superfície interna dos poros,
poros e a constante
de reação é a da reação heterogênea, k1 (cm/s). Mas, sabendo:
área superficial ativa do catalisador
a=
volume do catalisador
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
(conversão da taxa de
reação para unidades
volumétricas)
32
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
pode-se definir uma constante pseudo-homogênea, k1a (s-1). De forma
macroscópica, a reação ocorre uniformemente em todo o volume da
partícula.
Com estas considerações, pode-se
fazer um balanço de massa sobre um
elemento infinitesimal no sólido (casca
esférica) e, considerar o termo de
reação na equação do balanço de
massa::
massa
Acúmulo = (entra - sai) – taxa A que reagiu
0 = N A ,r .S r − N A,r .S r + ∆r − R A
2º sem. de 2011
(37)
(72) Reação pseudo-homogênea em
um catalisador poroso
Katia Tannous e Rafael F. Perna
33
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
N A ,r .4πr 2 − N A,r .4πr 2
r
r + ∆r
4

= RA  π(( r + ∆r )3 − r 3 )
3

(73)
Dividindo pelo elemento de volume, 4πr2∆r, e levando ao limite
quando ∆r
0, obtêm-se a eq. diferencial:
(
)
1 d 2
r .N A,r = R A
r 2 dr
(74)
Devido a ausência de informação sobre o mecanismo de transporte dos
componentes dentro dos poros do catalisador, o fluxo molar pode ser
relacionado pela 1º Lei de Fick, utilizando o coefc. de difusão efetivo.
N A,z = − DA,ef
2º sem. de 2011
dc A
dr
Katia Tannous e Rafael F. Perna
(75)
34
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Substituindo a eq. (75) na eq. (74), e admitindo que o coeficiente de
difusão é constante, e para uma reação de 1º ordem em relação a
concentração do componente A, pode-se escrever:
DA ,ef
1 d  2 dc A 
s
r .
 = k1 ac A
2
dr 
r dr 
(76)
RA
A integração é difícil, e feita por substituições. Usando as condições de
contorno:
r=R
cA = cAs
r=0
cA é finito
cA
cA s
 ∂C

 A = 0
 ∂r

2º sem. de 2011
 k sa

r
senh  1
DA ,ef 

R


= 
 k sa

r
R
senh  1
DA ,ef 



Katia Tannous e Rafael F. Perna
(77)
35
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
Mas, o que geralmente nos interessa é a massa transferida, isto é, a que
reagiu. Para isso, multiplica-se o fluxo molar de A pela área externa da
partícula de catalisador, ou seja:
(diluído)
W A = área da partícula x N A
WA = 4πR 2 N A = −4πR 2 DA
dc A
dr
(78)
Chega-se a:

 k sa

k1s a


1
R 
R coth
W A = 4πRD A ,ef c A s 1 −
D A ,ef  
D A ,ef





(79)
Essa complicada equação considera, que a medida que A penetra no interior
da partícula de catalisador,
catalisador ele reage, e acaba formando um perfil de
concentração, estacionário, bem pronunciado.
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
36
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
É conveniente definir um fator de eficiência de reação para poder analisar o
efeito da difusão nos poros do catalisador.
catalisador
Desta forma, escrevendo o consumo máximo do componente A como o
produto da taxa de reação calculada com cA = cAs pela área total da
partícula de catalisador:
4
WA = πR 3( − k1s ac As )
3
(80)
E definindo o fator de eficiência (ou efetividade) como a razão entre o
consumo (ou conversão) real pelo consumo máximo (ideal), vem:
ηA =
3
( K coth( K ) − 1 )
2
K
onde:
K = k1s a / DA ,ef R
(81)
K = grupo adimensional, que relaciona a cinética química com a difusão
(Módulo de Thiele)
2º sem. de 2011
Katia Tannous e Rafael F. Perna
37
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
O Módulo de Thiele (Λ) pode ser generalizado para outras geometrias
(não esféricas), e as eqs. tomam a seguinte forma:
ηA =
onde:
Req =
1
( 3Λ coth( 3Λ ) − 1 )
3Λ2
3V p
Raio equivalente da partícula
Sp
Λ = k1s a / DA ,ef
Vp
Sp
Vp = volume da partícula
Sp = superfície externa da partícula
2º sem. de 2011
(81)
Katia Tannous e Rafael F. Perna
Módulo de Thiele
Ex.: na esfera (Vp/Sp=d/6=R/3)
38
Sistema Unidim. Associado a Reação Química (cont.)
conversão em todo o leito, lê-se a efetividade
Para calcular a taxa de conversão,
na figura abaixo, e usa-se a eq. (82):
WA = ak1s c As η∑V part .
(82)
volume total do catalisador
Λ =
2º sem. de 2011
k 1 s a / D A ,ef
Katia Tannous e Rafael F. Perna
Vp
S
p
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