Sociedade Brasileira de Química ( SBQ)
Nanofolhas de Nitreto de Carbono Grafítico Dopadas com Fe Para:
Síntese, Caracterização e Aplicações Catalíticas
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Hudson de Aguiar Bicalho (IC), Jorge Luiz Lópes de Aguilar (PQ), Leonel da Silva Teixeira (PQ),
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Eudes Lorençon (PQ)
Centro Federal de Educação Tecnológica de Minas Gerais, Av. Amazonas 5253, Nova Suiça - Belo Horizonte/ MG
*[email protected]
Palavras Chave: g-C3N4, dopagem, Catálise.
Introdução
Desde a descoberta dos nanotubos de carbono, um
considerável interesse tem sido direcionado à
síntese e descoberta de outras nanoestruturas
carbonosas, como é o caso do grafeno e, nos
últimos anos, das nanofolhas de nitreto de carbono
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grafíticas (g-C3N4) . O g-C3N4 é um material lamelar,
que pode ser facilmente sintetizado através da
pirólise da melamina a 550 ºC em ar. Como
esquematicamente
mostrada
na
Fig.1a,
o
aquecimento controlado da melamina leva a
reações de condensação dos anéis triazina
formando uma vasta rede bidimensional de
unidades de heptazina ligados entre si. Este
processo também leva à formação de grandes
quantidades de sítios intersticiais muito favoráveis
para a inserção de íons de metais de transição
(Fig.1a). O objetivo desse trabalho é a síntese de
nitreto de carbono grafítico dopado com íons ferro e
estudo de suas propriedades catalíticas na oxidação
de contaminantes orgânicos.
boa atividade na oxidação do corante, que aumenta
+2
à medida que o teor de Fe aumenta nos materiais.
Tais resultados podem ser explicados com base na
.
formação catalítica de radicais do tipo hidroxil ( OH)
detectados via EPR (Fig.2.b.).
Figura 1. (a) Processo de síntese dos catalisadores
de Fe/C3N4, (b) DRX e (c) espectros Mössbauer.
Resultados e Discussão
Como esquematizado na Fig.1.a, a incorporação
dos íons de ferro foi efetuada durante a síntese das
nanofolhas de nitreto de carbono grafítico, através
da impregnação de melamina com quantidades
adequadas de FeCl3.6H2O, a fim de se obter
proporções atômicas melamina/Fe de 1, 5 e 10%.
Os difratogramas de raios X para os materiais
sintetizados são mostrados na Fig.1.b. Em todos os
casos pode-se observar a presença de picos em
27,4º e 13,0º característicos da estrutura do g-C3N4,
entretanto nenhum pico associado a fases de ferro
foi detectado. A natureza das espécies de ferro nos
materiais foi investigada por espectroscopia
Mössbauer (Fig.1.c). Em ambos os casos nota-se a
presença de um dupleto característico de Fe em
estado de oxidação +2 possivelmente estabilizados
nos sítios intersticiais do g-C3N4.
A
atividade
catalítica
dos
materiais
foi
primeiramente avaliada na oxidação da molécula
modelo de azul de metileno (AM) na presença de
H2O2 0,1 M como oxidante. Como visualizado na
Fig.2.a, a oxidação do AM é negligenciável quando
C3N4 puro foi utilizado como catalisador. Por outro
lado, os materiais dopados com ferro apresentaram
XXIX Encontro Regional da Sociedade Brasileira de Química - MG
Figura 2. (a) cinética de oxidação de azul de
metileno e (b) taxa de produção de radicais hidroxil
para os catalisadores estudados.
Conclusões
Nanofolhas de C3N4 dopadas com Fe foram
sintetizadas com sucesso. Os resultados catalíticos
+2
sugerem que o Fe
introduzido nos sítios
intersticiais do g-C3N4 pode interagir com H2O2
gerando radicais do tipo hidroxil, característico do
processo Fenton.
Agradecimentos
CNPq,FAPEMIG e CEFET/MG.
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1.Hu, S.; Jin, R.; Lu, G.; Liu, D.; Gui, J. Rsc Advances 2014, 47, 24863.